研究課題/領域番号 |
16340092
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研究種目 |
基盤研究(B)
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研究機関 | 大阪大学 |
研究代表者 |
木下 修一 大阪大学, 大学院・生命機能研究科, 教授 (10112004)
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研究分担者 |
渡辺 純二 大阪大学, 大学院・生命機能研究科, 助教授 (60201191)
八木 駿郎 北海道大学, 電子科学研究所, 教授 (30002132)
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キーワード | 光散乱 / マルコフ性 / 非調和性 / 協同的ゆらぎ / 揺動散逸定理 / ストークス散乱 / 反ストークス散乱 / 応答関数 |
研究概要 |
光散乱スペクトルにおけるストークス散乱(S(w))と反ストークス散乱(AS(w))強度は、系の周波数応答関数R(w)との間に、S(w)=[n(w)+1]Im R(w)、AS(w)=n(w)Im R(w)、の関係があり、これらの間の強度比に対してはS(w)/AS(w)=exp(hw/kT)が成り立つ。(n(w)は振動数wのフォノン分布数)この関係は量子論的な揺動散逸定理に基づいており、実際、液体の低振動数フォノンモードなどにおいてもよく成立する事が知られている。我々は、液体の低振動数領域に現れる緩和モードと呼ばれるゆらぎについて、上記の関係は成り立つのかどうか詳細に調べた。その結果、液体の二硫化炭素についてS(w)/AS(w)=exp(hw/kT)からのずれが見られ、比率が1になることを見出した。この結果は、緩和モード付近では先の関係が適用できないことを示しており、その意味で、原点付近のゆらぎにおいてはその量子性が破れている、と解釈している。一方、光カー効果の測定から得られる時間応答関数R(t)において指数関数減衰が主になる時刻tsは、スペクトルが対称になる領域の最大振動数wsの逆数に対応している事が分かった。このことから、tsや1/Wsは、系の分極率の相関に対して熱浴として働くミクロなゆらぎの時間スケールであると考えられる。このような立場から、我々は、スペクトルの対称性や対応する時間領域における指数関数減衰を、系の応答の長時間領域におけるマルコフ性の現れとみている。また、応答関数の温度変化を詳しく調べた結果、原点付近では温度変化率が大きく温度変化することを見出した。これは振動子の高い非調和性を反映しており、この非調和性に伴なう運動が、熱浴として働くミクロなゆらぎの温度変化を引き起すと考えられる。これらの、量子性の破れ、マルコフ性、高い非調和性という異なる見方を統一して、協同的ゆらぎのダイナミクスを理解したい。
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