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本研究では、他元素ドープTiO_2や類似の金属酸化物(ないしは金属窒酸化物)からなる光触媒について、これらによる太陽光水分解および有害有機物質の光分解の高効率化を目的として、原子レベルの表面構造制御法、in situ表面分光法等の実験方法の開発、表面光反応の分子論的機構の解明、ならびにこれをもとにした新規の高活性な金属酸化物の開拓を主要課題にして研究を行った。まず、n-TiO_2(ルチル)単結晶(100)および(110)面についてHFエッチングと550℃アニールの方法により原子レベルで平坦な表面を作製することに成功し、これを用いて(100)面のフラットバンド電位(U_<FB>)が(110)面のそれより約0.1V負にあることを見出した。さらに、この結果を踏まえて、TiO_2(ルチル)微粒子の光エッチングにより、微粒子表面に(100)と(110)面の両方を形成し、これによって微粒子内にバンドの曲がりを導入し、光触媒的水酸化(酸素発生)反応の効率を大幅に向上させることに成功した。一方、これまでに多重内部反射(MIR)FTIR分光法やin situ PL法などのin situ表面分光法を用いて、n-TiO_2(ルチル)単結晶電極上での水の光酸化(酸素発生)反応の初期中間体を世界ではじめて検出し、これをもとにこの反応が「表面捕捉正孔(Lewis acid)に対する水(Lewis base)の求核的攻撃」によって開始されるという新しい分子論的機構を提案してきたが、本研究では、この手法をNドープのTiO_2やTaONなどの可視光応答性の窒素含有金属酸化物に適用し、これらの表面上での可視光水分解も同じ機構で反応が進むことを明らかにした。さらに、可視光応答性の新規の金属酸化物光触媒の開拓についても研究を進め、いくつかの複合金属酸化物が従来から高活性といわれているBiVO_4などより高い活性を示すことを見出した。
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