| 研究概要 |
本研究の目的「固体触媒表面上で起こる化学結合の組換えの観察」を達成するために必要な装置、拡散反射型FT/IR分光器とガスクロマトグラフ質量分析計を購入した。また、触媒試料の粒子径を測定するためのレーザー回折粒子径分布測定装置を購入した。加えて、量子化学計算を支援できるプログラムソフトを購入した。
本年度、購入した装置の個別の動作確認を行った。ガスクロマトグラフ質量分析計「生成物の分析」を行うことが可能となり、反応生成物、特に副生成物の同定を行った。CeO_2,ZrO_2などの酸化物試料上へのアルコール類の吸着状態を明らかにできていないが、1,3-ブタンジオールをはじめとする種々のジオールを反応物として反応を行ったときの反応液をガスクロマトグラフ質量分析計により分析し、それら触媒上での生成物と副生成物の特定をすることができた。本年度、本研究の基礎となる常圧固定層流通反応装置にて行った触媒活性試験の結果をガスクロマトグラフ質量分析計により詳細に解析した結果に、量子化学計算における知見などを加えて、反応機構を考察した。ジオール、モノアルコール、カルボン酸の反応におけるCeO_2などの特異的な触媒活性についての研究成果を公表した。
真空加熱拡散反射装置の真空装置部分の作製に時間がかかり、拡散反射型FT/IR分光器による「反応状態における反応物の吸着状態を観察」のための装置が完成していない。FT/IR分光計とガスクロマトグラフ質量分析計を組み合わせた装置の組み立ては今後の課題である。来年度「1,3-ジオールからの選択的脱水反応による不飽和アルコールの選択的生成」を解明するために、CeO_2を中心とした試料上での種々ジオールの吸着状態の観察を進める予定である。
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