| 研究概要 |
本研究は、光エネルギーを用いてアンモニア脱硝触媒を低温で駆動させるシステムの開発と、その原理に基づいた低温アンモニア除去触媒システムの開発がその目的である。すでに、昨年度に酸化チタンを光触媒として低温光照射下で過剰酸素存在下、アンモニアによりNOを還元できることを見出した。本年度は,反応に対する酸化チタンの条件の探索を行ない,TIO-11という触媒が光アンモニア脱硝に有用な事を見出した。反応機構としては,吸着アンモニアが光励起されたアミドラジカルが反応活性種であることをESR,IR等により明らかにし,これがNOと反応してニトロソアミドが生成し自然分解する事を明らかにした。ニトロソアミドの分解が反応の律速段階である。また,酸素ガスは触媒の再酸かに使われる事を見出した。さらに,活性触媒の要件として,表面の酸性質が重要である事を明らかにし,その結果に従い,タングステン,ニオブ等の助触媒を開発するに至った。また,アンモニア脱硝の原理を応用した低温アンモニア酸化除去触媒システムの開発を開始し,TIO-8,TIO-11触媒が基礎触媒となる事を見出した。反応の機構はアンモニア脱硝と同じくアミドラジカルが活性種であり,これが,酸素ラジカルと反応して吸着NOxを生成する。この吸着NOxとアミドラジカルが更に反応して酸化反応が続くと言う事が分かった。触媒開発にはアンモニア脱硝と同様に表面の酸性質が大きく関与しているが,反応の律速段階は,NOx生成に使われる表面酸素アニオンラジカルの生成過程にあることが見出された。
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