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2006 年度 研究成果報告書概要

Coの磁化率による水素化脱硫触媒のキャラクタリゼーションと高活性化に関する研究

研究課題

研究課題/領域番号 16360404
研究種目

基盤研究(B)

配分区分補助金
応募区分一般
研究分野 触媒・資源化学プロセス
研究機関島根大学

研究代表者

岡本 康昭  島根大学, 総合理工学部, 教授 (80029553)

研究分担者 広光 一郎  島根大学, 総合理工学部, 教授 (40199138)
久保田 岳志  島根大学, 総合理工学部, 助手 (90304253)
研究期間 (年度) 2004 – 2006
キーワード水素化脱硫触媒 / コバルト-モリブデン触媒 / コバルト-タングステン触媒 / ボロン添加 / 磁気的性質 / リン添加 / 熱安定性 / 化学蒸着
研究概要

(1)Co-Mo水素化脱硫触媒の活性サイトCo-Mo-S相を形成しているCoは反強磁性を示すことが明らかとなった。NO吸着量、Co^<2+>硫化物ダイマーを仮定した磁化率のシミューレーション等の結果から、Co-Mo-S相を形成するCoはCo-S-Coダイマー構造をもつと提案した。また、CVD法で調製されるCo-Mo-S相と通常の含浸法で形成するCo-Mo-S相は全く同じである。
(2)ボロンの添加によりAl_2O_3表面の塩基性水酸基が消失し、Mo酸化物と担体間の結合が失われる。その結果、硫化後MoS_2-担体間の相互作用が弱まり、Co-Mo-S相のTOFが1.6倍増大し、pseudo Type IIが生成することを明らかにした。しかし、相互作用の低下は、MoS_2の分散性の低下、およびそれに伴う活性低下を伴う。また、Co-Mo-S相の熱安定性が低下することも明らかにした。リンの添加もボロンと類似の効果を示すことを明らかにした。リンの場合には、分散性の低下がMo-O-P結合の形成により抑制される。
(3)硫化温度を上昇することにより、SiO_2担持の触媒では高活性型のCo-Mo-S Type IIに容易に変化するが、Al_2O_3担持触媒では、困難である。しかし、ボロンやリンの添加により高活性相が比較的低温で得られる。担体と硫化物間の相互作用がCo-Mo-S相のTOFを決めていることが明らかとなり、最近のDFT計算結果とも一致する。
(4)ゼオライト細孔内Co硫化物クラスターの構造及び水素化脱硫反応に対する触媒特性を検討した。Co硫化物クラスターの構造は、ゼオライトカチオン、処理条件に強く依存することが明かとなった。
(5)高活性水素化脱硫触媒の調製には、担体-MoS_2間の相互作用の制御が重要である。表面改質によりCo-Mo-S Type IIを高分散させることが可能である。さらに、キレート剤の添加により、相互作用を制御するとともに、MoS_2の分散性を向上させることができ、表面改質とキレート剤の併用が重要であると結論した。

  • 研究成果

    (26件)

すべて 2007 2006 2005 2004

すべて 雑誌論文 (26件)

  • [雑誌論文] Effect of Boron Addition on the Surface Structure of Co-Mo/Al_2O_3 Catalysts2007

    • 著者名/発表者名
      Usman
    • 雑誌名

      J. Catal. 247

      ページ: 78-85

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
  • [雑誌論文] Effect of Boron Addition on the Surface Structure of Co-Mo/Al_2O_3 Catalysts2007

    • 著者名/発表者名
      Usman, Takeshi Kubota, Ichiro Hiromitsu, Yasuaki Okamoto
    • 雑誌名

      J. Catal. 247

      ページ: 78-85

    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
  • [雑誌論文] Effect of Boron Addition on the Intrinsic Activity of Al_2O_3-supported Co-W and Co-Mo Sulfide Catalysts for the Hydrodesulfurization of Thiophene2006

    • 著者名/発表者名
      Usman
    • 雑誌名

      Bull. Chem. Soc. Jpn. 79

      ページ: 637-643

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
  • [雑誌論文] Thermal Stability of the Co-Mo-S Sturucture as Studied bu a CVD Technique using Co(CO)_3NO2006

    • 著者名/発表者名
      Usman
    • 雑誌名

      Ind. Eng. Chem. Res. 45

      ページ: 3537-3543

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
  • [雑誌論文] Characterization of Highly Dispersed Cobalt Sulfide Catalysts by X-Ray Absorption Fine Structure and Magnetic Propoerties2006

    • 著者名/発表者名
      Takeshi Kadono
    • 雑誌名

      Appl. Catal. A, General 312

      ページ: 125-133

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
  • [雑誌論文] Effect of Boron Addition on the Intrinsic Activity of Al_2O_3-supported Co-W and Co-Mo Sulfide Catalysts for the Hydrodesulfurization of Thiophene2006

    • 著者名/発表者名
      Usman, Takeshi Kubota, Yasuaki Okamoto
    • 雑誌名

      Bull. Chem. Soc. Jpn. 79

      ページ: 637-643

    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
  • [雑誌論文] Thermal Stability of the Co-Mo-S Structure as Studied by a CVD Technique using Co(C0)_3NO2006

    • 著者名/発表者名
      Usman, Takeshi Kubota, Yasuaki Okamoto
    • 雑誌名

      Ind. Eng. Chem. Res. 45

      ページ: 3537-3543

    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
  • [雑誌論文] Characterization of Highly Dispersed Cobalt Sulfide Catalysts by X-ray Absorption Fine Structure and Magnetic Properties2006

    • 著者名/発表者名
      Takeshi Kadono, Takeshi Kubota, Ichiro Hiromitsu, Yasuaki Okamoto
    • 雑誌名

      Appl. Catal. A General 312

      ページ: 125-133

    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
  • [雑誌論文] The Structure of the Active Sites of Co-Mo Hydrodesulfurization Catalysts as Studied by Magnetic Susceptibility Measurement and NO Adsorption2005

    • 著者名/発表者名
      Yasuaki Okamoto
    • 雑誌名

      J. Phys. Chem. B 109

      ページ: 288-296

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
  • [雑誌論文] Study of the Probe Molecule Adsorption on Co-Mo Sulfide Model Catalysts by means of XANES and FT-IR2005

    • 著者名/発表者名
      Takeshi Kubota
    • 雑誌名

      Phys. Script. T115

      ページ: 667-670

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
  • [雑誌論文] Effect of Boron Addition on a MoO_3/Al_2O_3 Catalyst : Physicochemical Characterisation2005

    • 著者名/発表者名
      Usman
    • 雑誌名

      Appl. Catal. A, General 286

      ページ: 148-154

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
  • [雑誌論文] Intrinsic Catalytic Activity of SiO_2-supported Co-Mo and Co-W Sulfide Catalysts for the Hydrodesulfurization of Thiophene2005

    • 著者名/発表者名
      Yasuaki Okamoto
    • 雑誌名

      J. Catal. 233

      ページ: 16-25

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
  • [雑誌論文] Edge Dispersion of Supported MoS_2 and WS_2 Catalysts as Evaluated by using Co(CO)_3NO as a Probe Molecule2005

    • 著者名/発表者名
      Takeshi Kubota
    • 雑誌名

      Appl. Catal. A, General 290

      ページ: 17-24

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
  • [雑誌論文] The Effect of Boron Addition and Presulfidation Temperature on the HDS Activity of a Co-Mo/Al_2O_3 Catalyst2005

    • 著者名/発表者名
      Usman
    • 雑誌名

      Indo. J. Chemistry 5

      ページ: 77-82

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
  • [雑誌論文] Co-WS_2 Hydrodesulfurization Catalysts : An Unexpected More Favorable Combination than Co-MoS_22005

    • 著者名/発表者名
      Yasuaki Okamoto
    • 雑誌名

      Chem. Lett. 34

      ページ: 1258-1259

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
  • [雑誌論文] Thermal Stability of Al_2O_3-Supported Co-Mo-S Active Sites : Real Thermal Stability Separated from Sintering of MoS_2 Particles2005

    • 著者名/発表者名
      Usman
    • 雑誌名

      Chem. Lett. 34

      ページ: 1358-1359

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
  • [雑誌論文] The Structure of the Active Sites of Co-Mo Hydrodesulfurization Catalysts as Studied by Magnetic Susceptibility Measurement and NO Adsorption2005

    • 著者名/発表者名
      Yasuaki Okamoto, Masatoshi Kawano, Taka< Kawabata, Takeshi Kubota, Ichiro Hiromitsu
    • 雑誌名

      J. Phys. Chem. B 109

      ページ: 288-296

    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
  • [雑誌論文] Study of the Probe Molecule Adsorption on Co-Mo Sulfide Model Catalysts by means of XANES and FT-IR2005

    • 著者名/発表者名
      Takeshi Kubota, Masatoshi Kawano, Yasuaki Okamoto
    • 雑誌名

      Phys. Script. T115

      ページ: 667-670

    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
  • [雑誌論文] Effect of Boron Addition on a MoO_3/Al_2O_3 Catalyst : Physicochemical Characterization2005

    • 著者名/発表者名
      Usman, Mayu Takaki, Takeshi Kubota, Yasuaki Okamoto
    • 雑誌名

      Appl Catal. A, General 286

      ページ: 148-154

    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
  • [雑誌論文] Intrinsic Catalytic Activity of SiO_2-supported Co-Mo and Co-Sulfide Catalysts for the Hydrodesulfurization o Thiophene2005

    • 著者名/発表者名
      Yasuaki Okamoto, Akira Kato, Usman, Kenji Sato, Ichiro Hiromitsu, Takeshi Kubota
    • 雑誌名

      J. Catal. 233

      ページ: 16-25

    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
  • [雑誌論文] Edge Dispersion of Supported MoS_2 and WS_2 Catalysts as Evaluated by Using Co(CO)_3NO as a Probe Molecule2005

    • 著者名/発表者名
      Takeshi Kubota, Kenji Sato, Akira Kato, Usman, Takeshi Ebihara, Takashi Fujikawa, Yasuhiro Araki, Katsuaki Ishida, Yasuaki Okamoto
    • 雑誌名

      Appl. Catal. A, General 290

      ページ: 17-24

    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
  • [雑誌論文] The Effect of Boron Addition and Presulfidatioi Temperature on the HDS Activity of a Co-MoS_2/Al_2O_3 Catalyst2005

    • 著者名/発表者名
      Usman, Takeshi Kubota, Yasuaki Okamoto
    • 雑誌名

      Indonesian J. Chemistry 5

      ページ: 77-82

    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
  • [雑誌論文] Co-WS_2 Hydrodesulfurization Catalysts : An Unexpected More Favorable Combination than Co-MoS_22005

    • 著者名/発表者名
      Yasuaki Okamoto, Akira Kato, Usman, Kenji Sato, Takeshi Kubota
    • 雑誌名

      Chem. Lett. 34

      ページ: 1258-1259

    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
  • [雑誌論文] Thermal Stability of Al_2O_3-Supported Co-Mo-S Active Sites : Real Thermal Stability Separated from Sintering of MoS_2 Particles2005

    • 著者名/発表者名
      Usman, Takeshi Kubota, Yasuaki Okamoto
    • 雑誌名

      Chem. Lett. 34

      ページ: 1358-1359

    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
  • [雑誌論文] 高活性水素化脱硫触媒のモデル化とkyラクタリゼーション2004

    • 著者名/発表者名
      岡本康昭
    • 雑誌名

      硫酸と工業 57

      ページ: 129-139

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
  • [雑誌論文] Model of Highly Active Hydrodesulfurization Catalysts and Characteriza-tion2004

    • 著者名/発表者名
      Yasuaki Okamoto
    • 雑誌名

      Sulfuric Acid and Industry 57

      ページ: 129-139

    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より

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公開日: 2008-05-27  

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