| 研究概要 |
1.マグネタイト(Fe_3O_4)における複素軌道秩序の可能性
マグネタイトFe_3O_4に対し、Fe Bサイトのminority spinを持つt_<2g>電子のモデルとしてspinless-3バンドハバードモデルを仮定し、有限サイズクラスターの厳密対角化法とHatree-Fock近似を用いて、Verwey転移の前後での電荷・軌道秩序を議論した。我々は、non-collinearな軌道磁気モーメントを伴った複素軌道秩序状態が高温および低温相の両方で実現しているという従来とは全く異なる説を提案した。ここで言う複素軌道秩序状態とは、占有軌道の波動関数が3つのt_<2g>軌道xy,yz,zxの複素係数の線形結合として表される秩序のことである。Verwey転移は3d電子状態と格子歪みとの強い結合によって、低温相で電荷秩序を伴ったより長周期の秩序状態が実現することに起因し、バンドギャップの異なる半導体から半導体への転移であるという解釈を提案した。
2.LaMnO_3とYTiO_3における軌道秩序とX線内殻励起線二色性
LaMnO_3とYTiO_3に対しLDAに基づく第一原理計算およびLDA+Uの計算を行った。LaMnO_3についてはLDA,LDA+Uともに、正しい軌道秩序を得ることを確認した。MnのK edge共鳴X線散乱の実験から、Mnの非占有p状態が偏極していることが知られているが、その起源をめぐっては、Coulombメカニズム(同一サイトの3d電子からのCoulombポテンシャルによりp状態が偏極)とJahn-Tellerメカニズム(隣接酸素のp軌道との強い混成の結果、Jahn-Teller歪みおよび結晶の対称性を反映しp状態が偏極)の間で論争がある。我々は第一原理計算から、Jahn-Tellerメカニズムが支配的であることを明らかにするとともに、これを実験的に確証する方法として、K edge X線内殻励起線二色性の実験を提案し、そのスペクトルの予言を行った。YTiO_3についても同様の計算を行った。
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