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大次元系になると、量子化学分野では、ab initio法と分子力学と組み合わせた、いわゆるQM/MM法が展開され、反応についても、数本のトラジェクトリ計算を追いかけるなどによって追跡されているが、統計学的に有意なトラジェクトリを得るのはひじょうに困難な状況であり、現在の数本のトラジェクトリから予測されていることとは大きく異なる現象・描像が将来得られることも十分考えられる。
本研究では、われわれがポテンシャル面を一般的に簡易に表現するために開発した局所内挿法IMLS/Shepard法と分子力学MM法とを融合し、酵素反応などの大規模系の反応を精度よく記述することを目的としている。
現在のIMLS/Shepard法のプログラムを複数状態数を扱えるようにし、O+HCl系に適用した。このため、非断熱遷移要素を記述できるようになった。しかし、原子間距離の逆数の多項式で表現する方法があまり適していないようなので、今後、簡便で、ab initioデータによくフィットさせることができる表現を探索する。
また、大次元系のポテンシャル面表現を進めるため、生体分子レチナールの2次元でのポテンシャル面表現に続き、ab initio動力学を行い、ポテンシャルの性質を調べている。ab initio動力学においては、Zhu-Nakamura公式に基づくトラジェクトリホッピング法を用いて非断熱遷移を取り扱っており、その点が従来多く行われているTullyの方法と異なっている。今後、本方法の特徴を生かし、大規模ポテンシャル面構築につなげる。
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