研究課題
本研究における基本的な実験は、分子配列系に取り込まれた各分子から発する蛍光の時間変化、スペクトル変化をフェムト秒時間分解蛍光分光法により観測を行うことにある。本研究で必要とする時間分解能を得るため、また、量子干渉効果を捕らえるために必要不可欠である時間分解能を得るため、蛍光アップコンバージョン法を用いた測定装置を新たに作製した。パルスステージ、和周波生成用BBO結晶等の光学部品はステージコントローラを通して、コンピュータにより制御をおこなった。本年度は、特に、植物光合成に見られる光学的禁制遷移を用いた励起エネルギー移動に着目した。光合成アンテナ系において、カロテノイドは、クロロフィルが吸収できない波長領域の光を吸収し、その励起エネルギーをクロロフィルに受け渡す。このエネルギー移動過程にはカロテノイドのいくつかの励起状態が関与している。カロテノイドのS_0-S_1遷移は禁制であるためにS_1状態からのエネルギー移動効率は極めて低いことが予想されるが、実際には、S_1状態からの励起エネルギー移動の寄与が大きい。緑藻ミルのアンテナ色素タンパク(カロテノイド-クロロフィル-タンパク質複合体)中におけるカロテノイドの励起緩和ダイナミクスを観測し、禁制遷移を利用した高効率エネルギー移動過程の実測に成功した。また、ポルフィリン-ルテニウム錯体連結分子において、電子移動過程を測定した。ポルフィリンの高励起状態からの電子移動が確認された。
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