水素によって表面終端されたナノ結晶シリコンの生成機構と光物性

2006 年度 研究成果報告書概要

• 研究課題/領域番号: 16560018
• 研究種目: 基盤研究(C)
• 配分区分: 補助金
• 応募区分: 一般
• 研究分野: 応用物性・結晶工学
• 研究機関: 甲南大学
• 研究代表者: 梅津 郁朗 甲南大学, 理工学部, 助教授 (30203582)
• 研究分担者: 杉村 陽 甲南大学, 理工学部, 教授 (30278791)
• 研究期間 (年度): 2004 – 2006
• キーワード: ナノ材料 / 結晶成長 / 半導体物性 / 表面・界面物性 / 量子ドット / フラクタル

研究概要

当該補助金によるこれまでの研究から水素中でのレーザーアブレーションによるナノ結晶生成過程と水素化過程の全貌が明らかになってきた。水素ガス圧を変化させてもナノ結晶の一次粒径はほぼ一定であり変化するのは二次構造である。この構造からナノ結晶の生成過程を考察すると水素ガス圧はプルームの大きさをコントロールするパラメーターとして作用しプルームの大きさと基板位置の関係が本質であることが明らかになった。プルームが基板位置よりも十分に小さい場合にはプルーム内部で生成したナノ結晶同士が衝突しクラスターを形成する。そしてさらにクラスター同士がクラスター・クラスター凝集を始める。この形成された凝集構造は繊維状の形態を示しこれが基板に到達する。プルームが大きくなるとナノ結晶が基板上で堆積し基板上に柱状の凝集構造を形成する。得られた試料の一次構造は水素化シリコンのナノ結晶ではなく水素で表面が覆われたナノ結晶である。これは水素とシリコンの結合が高温では安定ではないことが原因であることがプルームの分光を行なうことによって明らかになった。この表面水素の二次構造に与える影響に関して調べるためにバックグラウンドガスに水素とヘリウムの混合ガスを用いて水素分圧を変化させた。その結果、表面の水素は表面構造の安定化に寄与し、表面水素の多い試料は凝集度が低くなる傾向があることが明らかになった。これらの結果はパルスレーザーアブレーション法によって凝集構造を広範囲に変化しうることを示す。凝集構造は凝集度が高ければナノ結晶間の波動関数の重なりが無視できなくなり光学吸収単に影響をもたらすことが予想される。事実、本研究では凝集度と光学吸収端の相関の実験的事実をつかむに至った。上記のように表面水素化は表面構造の安定性を通して光物性に大きく影響することを明らかにしたのが当該助成金による主要な結果である。

研究成果

• [雑誌論文] Effects of surface adsorption on the photoluminescence wavelength of silicon nanocrystal (2006)
  • 著者名/発表者名: I.Umezu, T.Kimura, A.Sugimura
  • 雑誌名: Physica B 376-377 ページ: 853-885
  • 説明: 「研究成果報告書概要(和文)」より
• [雑誌論文] Spatial fluctuation enhancement and nonradiative-recombination-center generation due to high Si-doping into GaAs/AlAs short-period-superlattices (2006)
  • 著者名/発表者名: H.Kobori, A.Shigetani, I.Umezu, A.Sugimura
  • 雑誌名: Physica B 376-377 ページ: 861-863
  • 説明: 「研究成果報告書概要(和文)」より
• [雑誌論文] Size-dependent optical properties of CdSe/ZnS core/shell quantum dots (2006)
  • 著者名/発表者名: W.Lu, I.Umezu, A.Sugimura
  • 雑誌名: Mem. Konan Univ., Sci. ＆ Eng. Ser 53 ページ: 153-161
  • 説明: 「研究成果報告書概要(和文)」より
• [雑誌論文] Plume analysis during pulsed laser ablation of Si target in hydrogen gas (2006)
  • 著者名/発表者名: M.Takata, T.Yoshida, I.Umezu, A.Sugimura
  • 雑誌名: Mem. Konan Univ.,Sci.＆Eng. Ser. 53 ページ: 41-56
  • 説明: 「研究成果報告書概要(和文)」より
• [雑誌論文] Low temperature bonding of metals using metal nanoparticles at interface layer (2006)
  • 著者名/発表者名: T.Takiya, M.Sawai, S.Yoshioka, H.kaita, T.Tonoura, H.Yoshida, S.Ueguri, I.Umezu, A.Sugimura
  • 雑誌名: Mem. Konan Univ. Sci. ＆ Eng. Ser. 53 ページ: 143-151
  • 説明: 「研究成果報告書概要(和文)」より
• [雑誌論文] Resonance energy transfer based on shallow and deep energy levels of biotin-polyethylene glycol/polyamine stabilized CdS quantum dots (2006)
  • 著者名/発表者名: W.L Y.Tokuhiro, I.Umezu, A.Sugimura, Y.Nagasaki
  • 雑誌名: APPL. PHYS. LETT. 89 ページ: 143901 1-2
  • 説明: 「研究成果報告書概要(和文)」より
• [雑誌論文] Considerable enhancement of PL intensity for free exciton in ZnO ultra-fine-particles and oscillatory green band emergence in PL spectrum for Cu-doped ZnO ultra-fine particles with heat treatment. (2005)
  • 著者名/発表者名: H.Kobori, T.Nanao, S.Kawaguchi, I.Umezu, A.Sugimura
  • 雑誌名: The Proceedings of the 27th International Conference on the Physics of Semiconductors ページ: 867-868
  • 説明: 「研究成果報告書概要(和文)」より
• [雑誌論文] Correlation between electronic structure and chemical bond on the surface of hydrogenated silicon nanocrystallites. (2005)
  • 著者名/発表者名: I.UMEZU, T.Makino, M.Takata, M.Inada, A.Sugimura
  • 雑誌名: The Proceedings of the 27th International Conference on the Physics of Semiconductors ページ: 691-692
  • 説明: 「研究成果報告書概要(和文)」より
• [雑誌論文] Preparation of surface controlled silicon nanocrystallites by pulsed laser ablation (2005)
  • 著者名/発表者名: I.UMEZU, M.Inada, T.Makino, A.Sugimura
  • 雑誌名: The Proceedings of the 27th International Conference on the Physics of Semiconductors ページ: 861-862
  • 説明: 「研究成果報告書概要(和文)」より
• [雑誌論文] Correlation between PL emission band and growth of oxide layer on surface of silicon nanocrystallites (2005)
  • 著者名/発表者名: I.UMEZU, M.Koyama, T.Hasegawa, Kimihisa Matsumoto, M.Inada, A.Sugimura.
  • 雑誌名: The Proceedings of the 27th International Conference on the Physics of Semiconductors ページ: 855-856
  • 説明: 「研究成果報告書概要(和文)」より
• [雑誌論文] A correlation between natural oxidation process and PL properties of hydrogenated Si nanocrystallites prepared by pulsed laser ablation (2005)
  • 著者名/発表者名: K.Matsumoto, M.Inada, I.Umezu, A.Sugimura
  • 雑誌名: Jpn. J. Appl. Phys. 44 ページ: 8742-8746
  • 説明: 「研究成果報告書概要(和文)」より
• [雑誌論文] Formation of Hydrogen-passivated silicon Nanochains by Pulsed laser Ablation without Thermal Annealing (2005)
  • 著者名/発表者名: M.Inada, I.Umezu, S.Tanaka, S.Mashiko, A.Sugimura
  • 雑誌名: Mater. Res. Soc. Symp. Proc. 832 ページ: F7.24.1-F7.24.5
  • 説明: 「研究成果報告書概要(和文)」より
• [雑誌論文] Temperature dependence of time-resolved luminescence spectra for 1D excitons in single-walled carbon nanotubes in micelles. (2005)
  • 著者名/発表者名: M.Ichida, I.Umezu, H.Kataura, M.Kimura, S.Suzuki, Y.Achiba, H.Ando
  • 雑誌名: Journal of Luminescence 112 ページ: 287-290
  • 説明: 「研究成果報告書概要(和文)」より
• [雑誌論文] Correlation between PL emission band and growth of oxide layer on surface of silicon nanocrystallites. (2005)
  • 著者名/発表者名: I.UMEZU, M.Koyama, T.Hasegawa, Kimihisa Matsumoto, M.Inada, A.Sugimura.
  • 雑誌名: Physics of Semiconductors of the 27th International Conference on the Physics of Semiconductors 772 ページ: 855-856
  • 説明: 「研究成果報告書概要(欧文)」より
• [雑誌論文] A correlation between natural oxidation process and PL properties of hydrogenated Si nanocrystallites prepared by pulsed laser ablation. (2005)
  • 著者名/発表者名: K.Matsumoto, M.Inada, I.Umezu, A.Sugimura.
  • 雑誌名: Jpn.J.Appl.Phys. 44 ページ: 8742-8746
  • 説明: 「研究成果報告書概要(欧文)」より
• [雑誌論文] Formation of Hydrogen-passivated silicon Nanochains by Pulsed laser Ablation without Thermal Annealing. (2005)
  • 著者名/発表者名: M.Inada, I.Umezu, S.Tanaka, S.Mashiko, A.Sugimura.
  • 雑誌名: Mater.Res.Soc.Symp.Proc. 832 ページ: F7.24.1-F7.24.5
  • 説明: 「研究成果報告書概要(欧文)」より
• [雑誌論文] Temperature dependence of time-resolved luminescence spectra for 1D excitons in single-walled carbon nanotubes in micelles. (2005)
  • 著者名/発表者名: M.Ichida, I.Umezu, H.Kataura, M.Kimura, S.Suzuki, Y.Achiba, H.Ando.
  • 雑誌名: Journal of Luminescence 112 ページ: 287-290
  • 説明: 「研究成果報告書概要(欧文)」より
• [雑誌論文] Correlation between surface oxide and photoluminescence properties of Si nanoparticles prepared by pulsed laser ablatio (2004)
  • 著者名/発表者名: I.Umezu, K.Matsumoto, M.Inada, T.Makino, A.Sugimura
  • 雑誌名: Applied Physics A 79 ページ: 1545-1547
  • 説明: 「研究成果報告書概要(和文)」より
• [雑誌論文] Structural and optical properties of silicon nanoparticles prepared by pulsed laser ablation in hydrogen background gas (2004)
  • 著者名/発表者名: T.Makino, M.Inada, K.Yoshida, I.Umezu, A.Sugimura
  • 雑誌名: Applied Physics A 79 ページ: 1391
  • 説明: 「研究成果報告書概要(和文)」より
• [雑誌論文] Inter-dot electron transport in coupled InAs quantum dots under magnetic field (2004)
  • 著者名/発表者名: M.Inada, I.Umezu, P.O.Vaccaro, S.Yamada, A.Sugimura
  • 雑誌名: Semicond. Sci. Technol, (2004). 19 ページ: S54-S55
  • 説明: 「研究成果報告書概要(和文)」より
• [雑誌論文] Optical and transport studies in coupled InAs quantum dots embedded in GaAs. (2004)
  • 著者名/発表者名: M.Inada, I.Umezu, P.O.Vaccaro, S.Yamada, A.Sugimura.
  • 雑誌名: Physica E 21 ページ: 317-321
  • 説明: 「研究成果報告書概要(欧文)」より
• [雑誌論文] Recombination process of CdS quantum dot covered by novel Polymer Chains. (2004)
  • 著者名/発表者名: I.Umezu, R.Koizumi, A.Sugimoto, M.Inada, T.Makino, A.Sugimura, Y.Sunaga, T.Ishii, Y.Nagasaki.
  • 雑誌名: Physica E 21 ページ: 1102-1105
  • 説明: 「研究成果報告書概要(欧文)」より
• [雑誌論文] Correlation between surface oxide and photoluminescence properties of Si nanoparticles prepared by pulsed laser ablation. (2004)
  • 著者名/発表者名: I.Umezu, K.Matsumoto, M.Inada, T.Makino, A.Sugimura.
  • 雑誌名: Applied Physics A 79 ページ: 1545-1547
  • 説明: 「研究成果報告書概要(欧文)」より
• [雑誌論文] Structural and optical properties of silicon nanoparticles prepared by pulsed laser ablation in hydrogen background gas. (2004)
  • 著者名/発表者名: T.Makino, M.Inada1, K.Yoshida, I.Umezu, A.Sugimura1.
  • 雑誌名: Applied Physics A 79 ページ: 1391
  • 説明: 「研究成果報告書概要(欧文)」より
• [雑誌論文] Inter-dot electron transport in coupled InAs quantum dots under magnetic field. (2004)
  • 著者名/発表者名: M.Inada, I.Umezu, P.O.Vaccaro, S.Yamada, A.Sugimura.
  • 雑誌名: Semicond.Sci.Technol. 19 ページ: S54-S55
  • 説明: 「研究成果報告書概要(欧文)」より
• [雑誌論文] Fractal growth of silicon nanocrystallites during pulsed laser ablation.
  • 著者名/発表者名: I.Umezu, M.Inada, T.Makino, A.Sugimura
  • 雑誌名: Proceedings of 26th international conference of semiconductors (In press)
  • 説明: 「研究成果報告書概要(和文)」より
• [雑誌論文] Effects of surface oxidation on optical absorption of sillicon Nanocrystallites
  • 著者名/発表者名: I.Umezu, M.Koyama, T.Yoshida, A.Sugimura
  • 雑誌名: Proceedings of 26th international conference of semiconductors (In press)
  • 説明: 「研究成果報告書概要(和文)」より
• [雑誌論文] Plume analysis during pulsed laser ablation of silicon in hydrogen gas
  • 著者名/発表者名: M.Takata, I.Umezu, A.Sugimura
  • 雑誌名: Journal of Physics : Conference Series (In press)
  • 説明: 「研究成果報告書概要(和文)」より
• [雑誌論文] Synthesis of photoluminescenct colloidal silicon nanoparticles by pulsed laser ablation in liquids.
  • 著者名/発表者名: I.Umezu, H.Minami, H.Senoo, A.Sugimura
  • 雑誌名: Journal of Physics : Conference Series (In press)
  • 説明: 「研究成果報告書概要(和文)」より
• [産業財産権] 無機微粒子およびその製造方法 (2005)
  • 発明者名: 梅津郁朗, 杉村陽, 南隼人, 妹尾早人, 田辺美晴, 武居正史
  • 権利者名: バンドー化学株式会社
  • 産業財産権番号: 特許願・特願2005-228763
  • 出願年月日: 2005-08-05
  • 説明: 「研究成果報告書概要(和文)」より