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研究代表者は次世代を担う触媒的な窒素固定法の開発を最終目的として研究を行っている。この研究の一環として、光応答性部位であるポルフィリンに着目し、ポルフィリンを補助配位子とする窒素錯体の合成と反応性に関する検討を着想するに至った。即ち、ポルフィリン配位子によって捕集された光エネルギーを中心金属に移動させて、配位窒素分子の還元反応に必要なエネルギーに変換することができれば、触媒的な窒素固定が達成可能であると期待される。本研究では、ポルフィリン部位を有する配位子として遷移金属がポルフィリンの近傍に二座で配位することが可能な配位子を設計し、この配位子を有する遷移金属錯体の合成を行い、さらには、この新規な遷移金属錯体に窒素分子を配位させて、対応する窒素錯体の合成を行い、これらの錯体の反応性を詳細に検討し、窒素固定反応を行うことが最終目標である。
本年度は、上述したポルフィリン部位を有する配位子の大量合成法の確立に成功した。生成する二種類の異性体の構造を単結晶X線結晶構造解析により決定することができた。さらに、合成及び単離に成功した配位子を用いた幾つかの多核遷移金属錯体の合成に収率は低いながらも成功した。
また、これら新しく合成・同定した種々の多核遷移金属錯体のうちロジウム錯体を用いて、これまで研究代表者が検討を行ってきた触媒的なケトンのヒドロシリル化反応に対する触媒活性を検討した。
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