| 研究実績の概要 |
本研究では広い温度領域において液体であり、水素と窒素への選択的完全分解が可能であり、充填容易かつ副生成物（窒素のみ）の回収・再生不要であることから化学水素キャリアとして高い可能性を持つヒドラジン水和物の優れた性質に着目し、高性能化学的水素貯蔵技術の確立を目的としている。３次元グラフェンを合成し、さらに、窒素含有前駆体を用いて、不活性雰囲気下で熱処理を行うことにより、窒素ドープグラフェン(NC-T, T=焼成温度(℃))を合成した。窒素ドープグラフェンを担体として用いて、ＮａＯＨの共存条件下で前駆体金属塩の還元により二金属PtxNi1-x@NC-T (x = 異なるPt/Ni比)触媒を合成した。PtxNi1-x@NC-850触媒を用いてヒドラジン水和物の分解反応を行ったところ、触媒活性・水素生成選択性は、Pt/Ni比に依存することが分かった。反応速度は反応温度に依存し、293-333 Kの温度領域では温度上昇につれて、反応速度が増加することが分かった。Pt0.5Ni0.5@NC-850は、高い触媒活性を示し、TOF値は303 Kでは943 h-1に、323 Kでは2116 h-1に達し、これはこれまで報告された触媒の中で最高水準である。放出ガスの体積測定から、ヒドラジンの完全分解反応H2NNH2→N2＋2H2が選択的に進行し、水素生成選択率が１００％に達することが確認された。5回繰り返し実験を行ったところ、顕著な活性低下が観測されず、触媒は比較的高い安定性・耐久性を有することが明らかになった。Pt0.5Ni0.5@NC-850触媒の高い触媒性能は、金属間相乗効果及び金属ナノ粒子と担体との相乗効果に起因すると考えられる。本研究で開発した窒素ドープグラフェン担持PtNiナノ粒子触媒は、ヒドラジン水和物の分解反応に高い活性を示し、選択的に水素を発生させることができることを見出した。
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