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2018 年度 実績報告書

金触媒の動的活性構造の解析

研究課題

研究課題/領域番号 16H02074
研究機関大阪大学

研究代表者

竹田 精治  大阪大学, ナノサイエンスデザイン教育研究センター, 特任教授 (70163409)

研究期間 (年度) 2016-04-01 – 2019-03-31
キーワード金触媒 / 触媒の動的構造 / その場観察 / 環境制御透過電子顕微鏡 / 触媒の活性構造
研究実績の概要

不活性金属の金は触媒活性を示す。さまざまな金触媒について、それぞれが異なる複雑な原子的構造をもち、さらに作用する化学反応ごとに異なる触媒メカニズムが提案されていた。本研究では、化学反応(一酸化炭素の室温酸化)に関与する金原子、担体を構成する原子および気体分子について、さまざまな金触媒の活性領域における協同的な運動を原子スケールかつ高い時間分解能での環境制御型・透過電子顕微鏡法(ETEM)によって解明することを目的とした。
これまでの金ナノ粒子触媒についての解析に加えて本年度はナノポーラス金触媒についてETEM法による反応環境下での表面の動的その場観察に、第一原理計算による電子論的解析も連携させた解析を行った。その結果、ポアの表面のうちで{110}晶癖面においては、反応環境下で1ないし2原子コラムのスケールの範囲で表面原子の動的な挙動が観察された。一方で、純酸素雰囲気中においては表面原子は比較的安定していることも観察された。以上の観察は、電子線照射の効果を低減させるために低エネルギーの電子(80keV)を試料に入射させて高速カメラを利用することで可能となった。解析の結果、ナノポーラス金触媒試料中に残留する不純物の銀原子が表面で酸化することで、微小な金-銀酸化物のクラスターが生成したと結論された。この結果は、ナノポーラス金触媒の本質的な原子構造は、主要な金触媒である金ナノ粒子触媒(金ナノ粒子が酸化金属担体に担持された構造をもつ)の逆触媒であることを示唆する。
この他に、ETEM内部で電位差を制御できる新規なナノ接合モデル金触媒の観察・解析も行なった。以上から金の触媒能についての動的な原子構造的描像の解明に大きく寄与することができた。

現在までの達成度 (段落)

平成30年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

平成30年度が最終年度であるため、記入しない。

  • 研究成果

    (8件)

すべて 2019 2018

すべて 雑誌論文 (3件) (うち国際共著 2件、 査読あり 3件、 オープンアクセス 1件) 学会発表 (5件) (うち国際学会 5件、 招待講演 4件)

  • [雑誌論文] Visualizing Progressive Atomic Change in the Metal Surface Structure Made by Ultrafast Electronic Interactions in an Ambient Environment2019

    • 著者名/発表者名
      Ryotaro Aso, Yohei Ogawa, Takehiro Tamaoka, Hideto Yoshida and Seiji Takeda
    • 雑誌名

      Angewandt Chemie Int. Ed.

      巻: 58 ページ: 16028-16032

    • DOI

      10.1002/anie.201907679

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Self-activated surface dynamics in gold catalysts under reaction environments2018

    • 著者名/発表者名
      Naoto Kamiuchi, Keju Sun, Ryotaro Aso, Masakazu Tane, Takehiro Tamaoka, Hideto Yoshida, Seiji Takeda
    • 雑誌名

      Nat. Commun.

      巻: 9 ページ: 2060

    • DOI

      10.1038/s41467-018-04412-4

    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Impact of the electron beam on the thermal stability of gold nanorods studied by environmental transmission electron microscopy2018

    • 著者名/発表者名
      Wiebke Albrecht, Arjen van de Glind, Hideto Yoshida, Yusuke Isozaki, Arnout Imhof, Alfons van Blaaderen, Petra E. de Jongh, Krijn P. de Jong, Jovana Zecevic and Seiji Takeda
    • 雑誌名

      Ultramicroscopy

      巻: 193 ページ: 97-103

    • DOI

      10.1016/j.ultramic.2018.05.006

    • 査読あり / 国際共著
  • [学会発表] Atomic Dynamics of Noble Metal Surface in Gases Revealed by Time Resolved Environmental Transmission Electron Microscopy2019

    • 著者名/発表者名
      Seiji Takeda, Naoto Kamiuchi, TakehiroTmaoka, Ryotaro Aso, Hideto Yoshida, Takehiro Tamaoka
    • 学会等名
      AVS(American Vacuum Society) 66th International Symposium & Exhibition
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Time resolved and atomic resolution environmental TEM of metal surface in gas environment2018

    • 著者名/発表者名
      Seiji Takeda, Kentaro Soma, Hideto Yoshida, Naoto Kamiuchi, Ryotaro Aso, TakehiroTmaoka
    • 学会等名
      256th ACS (American Chemical Society)National Meeting & Exposition
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Phase-locked Transmission Electron Microscopy for Detecing Dynamic Responses of Heterogeneous Materials and Electrochemical Devices under an Alternating Electric Potential2018

    • 著者名/発表者名
      Seiji Takeda, TakehiroTmaoka, Ryotaro Aso, Naoto Kamiuchi, Kentaro Soma, Hideto Yoshida
    • 学会等名
      Microscopy and Microanaysis (Microscopy Society of America) 2018
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Dynamic Active Structure of Nanoporous Gold Catalyst under Reaction Environment2018

    • 著者名/発表者名
      Naoto Kamiuchi, Keju Sun, Hideto Yoshida and Seiji Takeda
    • 学会等名
      ACSIN-14 & ICSPM26
    • 国際学会
  • [学会発表] In situ characterization of Metal Surface Dynamics in Reaction Gas by Atomics Scale and Millisecond Resolution Environmental TEM2018

    • 著者名/発表者名
      Seiji Takeda, Naoto Kamiuchi, TakehiroTmaoka, Ryotaro Aso, Hideto Yoshida
    • 学会等名
      The 2018 MRS(Materials Research Society) Fall Meeting & Exhibit
    • 国際学会 / 招待講演

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公開日: 2021-01-27  

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