| 研究課題/領域番号 |
16H02120
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| 研究機関 | 日本電信電話株式会社NTT物性科学基礎研究所 |
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研究代表者 |
小栗 克弥 日本電信電話株式会社NTT物性科学基礎研究所, 量子光物性研究部, 主幹研究員 (10374068)
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| 研究分担者 |
増子 拓紀 日本電信電話株式会社NTT物性科学基礎研究所, 量子光物性研究部, 主任研究員 (60649664)
日比野 浩樹 関西学院大学, 理工学部, 教授 (60393740)
加藤 景子 日本電信電話株式会社NTT物性科学基礎研究所, 量子光物性研究部, 主任研究員 (40455267)
石澤 淳 日本電信電話株式会社NTT物性科学基礎研究所, 量子光物性研究部, 主任研究員 (30393797)
関根 佳明 日本電信電話株式会社NTT物性科学基礎研究所, 機能物質科学研究部, 研究主任 (70393783)
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| 研究期間 (年度) |
2016-04-01 – 2020-03-31
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| キーワード | 量子エレクトロニクス / アト秒科学 / 人工二次元結晶 / 時間分解ARPES / 固体高次高調波発生 |
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| 研究実績の概要 |
平成28年度研究実施計画に基づき、【課題1】アト秒スペクトロスコピー技術による人工二次元結晶電子系アト秒ダイナミクスの解明、に関して以下の2つの項目を重点的に実施した。
(課題1-1)複合型ナノビームアト秒スペクトロスコピーシステムの構築
本システムの構築においては、第1ステップとして、マイクロビーム(50～100ミクロン程度)の光学系を用いた時間分解能5fsを有する時間分解角度分解光電子分光(TR-ARPES)系の既設システムへの導入を実施した。マイクロビーム光学系は、2枚のMo/Si多層膜鏡から成るZ型光学系を採用している。その理由は、ナノビーム光学系の候補であるシュバルツシルト型集光光学系も同様に2枚の多層膜鏡から構成されるため、反射損失など実験的に検証することができるからである。本年度は、プローブ光である29次高調波発生の最大化を実施し、スペクトル測定は50 msの露光時間で取得可能となった。これまで同等の計測を露光時間数秒程度であったことを考慮すると約20～100倍の光量の増加に相当する。その結果、29次高調波によるARPESスペクトルの取得に成功した。
(課題1-2)人工二次元結晶電子系アト秒ダイナミクス
本課題では、まず既設のアト秒吸収分光システムを用いて、サファイア単結晶薄膜の強光電界励起アト秒ダイナミクスの実験を実施した。本実験では、10^12 W/cm^2レベルの強い光電界でサファイア励起し、励起に伴う1 PHzを大きく超える周波数を有するアト秒吸収分光信号の変調を示す実験結果を得た。光学的ブロッホ方程式をベースにした理論解析を実施し、本実験結果の物理的メカニズムの解明を進めた。また、本年度後半には、構築中のTR-ARPESシステムを用いて、SiCエピタキシャルグラフェンの計測を実施し、グラフェンのK点のディラックバンド分散のARPESスペクトル計測に成功した。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
今年度構築したTR-ARPES系は、ARPES－吸収分光(XAS)同時計測可能なシステムとなっており、このような装置構成は世界初である。さらに、研究の到達目標であるアト秒時間分解能までは達していないものの、今年度実現したパルス幅5 fsの高次高調波によるTR-ARPES系は、現時点で世界最短時間分解能である。研究計画初年度においてもこのような世界初の試みに成功しており、研究進捗は概ね順調であると自己評価している。また、研究の進め方として、当初計画していたナノビーム光学系の導入を後ろ倒しにし、マイクロビーム光学系でのシステム構築を優先した。その理由は、ARPES計測の予備実験の結果、当初の予想以上にARPES信号計測には、高調波の光量を必要とすることが明らかになったためである。ここで数10ミクロン程度のマイクロビーム光学系という段階を一つ入れることにより、光量不足によりARPES信号が全く計測不能という事態を回避することができた。以上のような研究実施の柔軟な対応も今年度の研究が順調に推移している一つの要因である。
さらに、今年度は、【課題2】ペタヘルツ応答デバイスの動作原理の実証として、2年目以降に計画していた固体高次高調波発生によるペタヘルツオシロスコープの実験を前倒しで着手した。その理由は、固体高次高調波発生の研究は、世界中で競争が激化しており、類似の研究結果が先に発表される可能性を危惧したためである。そのため、高額備品として予算計画に計上した高次高調波用ナノビーム光学系を、固体高次高調波計測用分光器やペタヘルツオシロスコープ用ピエゾステージに変更するなど、柔軟に研究計画・研究の優先順位などをアップデートした。その結果、今年度中に、固体高次高調波発生に関わる実験の基本セットアップを凡そ整備することができ、平成29年度の実験の前倒し着手が可能となった。
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| 今後の研究の推進方策 |
今後は、今年度に引き続き本研究の中心的課題である【課題1】を重点的に取り組むと共に、今年度に前倒しで着手した【課題2】を進捗させる。
(課題1-1: 複合型ナノビームアト秒スペクトロスコピーシステムの構築)H29年度の最重要課題は、20 fs及び5 fsの時間分解能でTR-ARPESの計測を実証することである。システムとしては、約500 meVのエネルギー分解能かつ7分程度の積算時間でARPES計測が可能となっており、H29年度は時間分解計測の要である測定時間の短縮化を図るため、1分程度の積算時間で5fs時間分解能ARPESが可能となるよう更なる高次高調波発生の高効率化を進める。さらに、ATTO-ARPESへの拡張を進め、500 as程度の単一アト秒パルスによるARPESスペクトル計測の実現を目指す。これと並行して、H29年度後半より、シュバルツシルト型集光光学系を用いたによるナノビーム化の光学素子検討と装置設計を開始する。
(課題1-2: 人工二次元結晶電子系アト秒ダイナミクス)
H29年度は、800 nmの5 fsパルスを照射した際に引き起こされるグラフェンのディラック点付近の超高速ダイナミクス計測の実現を目標とする。グラフェンで特に注目されている反転分布の形成や多重電子励起など超高速電子ダイナミクスに関わる興味深い現象を世界最高時間分解能のARPES計測により解明する。また、既に実現しているGaNやサファイアといったサンプルにもTR-ARPESを適用し、吸収分光の結果とARPES実験との比較を実施する。
(課題2-2: 固体高次高調波発生を利用した全光PHzオシロスコープ)H29年度は、今年度整備した実験系を構築し、水晶単結晶並びにグラフェンを用いた固体高次高調波発生実験を実施する。PHzオシロスコープの原理となる二倍波による高調波発生の変調を確認するための予備実験を開始する。
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