超重原子ビーム法の開発と極限化学へのアプローチ

2019 年度 実績報告書

• 研究課題/領域番号: 16H02130
• 研究機関: 国立研究開発法人日本原子力研究開発機構
• 研究代表者: 永目 諭一郎 国立研究開発法人日本原子力研究開発機構, 原子力科学研究部門 原子力科学研究所 先端基礎研究センター, 研究嘱託 (80354885)
• 研究分担者: 塚田 和明 国立研究開発法人日本原子力研究開発機構, 原子力科学研究部門 原子力科学研究所 先端基礎研究センター, 研究主席 (30343916) ; 佐藤 哲也 国立研究開発法人日本原子力研究開発機構, 原子力科学研究部門 原子力科学研究所 先端基礎研究センター, 研究副主幹 (40370382)
• 研究期間 (年度): 2016-04-01 – 2021-03-31
• キーワード: 超重元素 / 超重原子ビーム / 価電子構造 / 吸着エンタルピー / シングルアトム / 表面電離 / 真空クロマトグラフ

研究実績の概要

加速器で合成される原子番号100を超える超重元素の化学的研究に、量子（原子、分子及びイオン）ビームの手法を導入して新たな研究の展開を図ることを目的とする。本研究では、シングルアトムレベルで合成される超重元素を低速原子ビームとして取り出す技術を開発し、超重原子の価電子構造を明らかにする。併せて、イオンビーム法の高度化を進め、超重元素のイオン化エネルギーや超重原子の金属表面への吸着挙動を調べ、相対論効果の影響を受けた 価電子構造と化学挙動の関連を明らかにする。
2019年度は、以下の３テーマをもとに遂行した。
（１）低速超重原子ビーム取り出し技術の開発：高温ノズル型原子ビーム生成装置を用いて、核反応生成物を原子ビームとして取り出すテスト実験を行った。ノズルからの取り出し効率、原子ビームの放出角度分布などを測定した。また、核反応生成物を効率的に原子ビーム装置へと導入するため、アエロダイナミックレンズ装置の開発を行った。詳細は解析中である。
（２）イオンビーム生成技術の高度化：表面電離型のイオン源を用いた重アクチノイド元素のイオン化エネルギーの測定に成功し、前年度論文として取りまとめることができた。今年度はさらに原子番号104を超える超アクチノイド元素のイオン化を目指して、電子衝撃型イオン源の設計・製作を開始した。
（３）超重原子の金属表面への吸着：開発（２）の表面電離に用いた金属製イオン源（円筒型キャビティ）を真空クロマトグラフ装置として使用し、これまでに103番元素ローレンシウムの吸着挙動を観測した。今年度も引き続き吸着挙動を評価（吸着エンタルピーの取得）するために金属表面での吸脱着とイオン化のプロセスを仮定したシミュレーション計算のコード開発を継続した。

現在までの達成度 (区分)

3: やや遅れている

理由

超重原子ビーム発生装置の性能試験を、実際の核反応で生成する原子をビームとして取り出す実験を行った。詳細は解析中であるが、原子ビーム捕集効率が予想よりも小さく、超重元素への適用が可能かどうかを検討している。解析で若干の遅れがある。また原子ビームのノズル内挙動をシミュレーションし、実験結果と比較できるようになってきた。ローレンシウムの吸着挙動評価のためのシミュレーション計算コードの開発も予定より少し遅れているがほぼ終了し、実験結果と合わせて報告する予定である。

今後の研究の推進方策

基本的には「６．研究実績の概要」で述べた３研究課題を継続する。（１）では、加速器で合成した短寿命同位体を原子ビームとして取り出す実験を開始する。また原子のスピン状態を調べるための磁場フィルターの設計などを開始する。 （２）では、より高いイオン化エネルギーが予想される超アクチノイド元素ラザホージウム（原子番号104）のイオン化エネルギー測定に向けて新たなイオン源の開発を行う。 （３）ローレンシウムの吸着挙動を確認したので、シミュレーションや理論計算をもとに金属表面への吸着エンタルピーを求める。

研究成果

• [国際共同研究] Johannes Gutenberg Universitaet Mainz/重イオン研究所（GSI)(ドイツ)
  • 国名: ドイツ
  • 外国機関名: Johannes Gutenberg Universitaet Mainz/重イオン研究所（GSI)
• [国際共同研究] Paul Scherrer Institute (PSI)(スイス)
  • 国名: スイス
  • 外国機関名: Paul Scherrer Institute (PSI)
• [雑誌論文] Optimization of an isothermal gas-chromatographic setup for the chemical exploration of dubnium (Db, Z = 105) oxychlorides (2019)
  • 著者名/発表者名: N. M. Chiera, T. K. Sato, T. Tomitsuka, M. Asai, Y. Ito, K. Shirai, H. Suzuki, K. Tokoi, A. Toyoshima, K. Tsukada, and Y. Nagame
  • 雑誌名: J. Radioanal. Nucl. Chem. 320, 633-642 (2019) 巻: 320 ページ: 633-642
  • DOI: 10.1007/s10967-019-06505-w
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] α-decay properties of 200,202Fr (2019)
  • 著者名/発表者名: L. Ghys, A. N. Andreyev, M. Huyse, P. Van Duppen, S. Antalic, A. Barzakh, L. Capponi, T. E. Cocolios, J. Cubiss, X. Derkx, H. De Witte, J. Elseviers, F. P. Hessberger, Z. Kalaninova, U. Koester, J. F. W. Lane, V. Liberati, S. Mitsuoka, Y. Nagame, et al.
  • 雑誌名: Phys. Rev. C 巻: 100 ページ: 054310-1-13
  • DOI: 10.1103/PhysRevC.100.054310
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Nuclear and chemical characterization of heavy actinides (2019)
  • 著者名/発表者名: Y. Nagame
  • 雑誌名: Radiochim. Acta 巻: 107 ページ: 803-819
  • DOI: 10.1515/ract-2019-3133
  • 査読あり
• [雑誌論文] Size distribution of droplets in two liquid-phase mixture compared between liquid spraying and mechanical stirring (2019)
  • 著者名/発表者名: T. Shimogouchi, H. Naganawa, T. Nagano, B. Grambow, and Y. Nagame
  • 雑誌名: Anal. Sci. 巻: 35 ページ: 955-960
  • DOI: 10.2116/analsci.18P508
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [雑誌論文] From SRAFAP to ARCA and AIDA- developments and implementation of automated aqueous-phase rapid chemistry apparatuses for heavy actinides and transactinides (2019)
  • 著者名/発表者名: M. Schaedel and Y. Nagame
  • 雑誌名: Radiochim. Acta 巻: 107 ページ: 561-585
  • DOI: 10.1515/ract-2019-3103
  • 査読あり / 国際共著
• [学会発表] First ionization potentials of heavy actinides - based on an atom-at-a-time scale (2020)
  • 著者名/発表者名: Y. Nagame
  • 学会等名: 10th International Conference on Isotopes (10ICI)
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] ランタノイドの高温金属表面における吸着エンタルピー測定 (2020)
  • 著者名/発表者名: 床井健運、佐藤哲也、菊池 圭、浅井雅人、伊藤由太、鈴木颯人、塚田和明、永目諭一郎
  • 学会等名: 日本化学会第100春季年会（2020）
• [学会発表] 105 番元素ドブニウムオキシ塩化物のオンライン等温ガスクロマトグラフ挙動 (2020)
  • 著者名/発表者名: 佐藤哲也、Chiera Nadine M.、富塚知博、床井健運、鈴木颯人、伊藤由太、浅井雅人、白井香里、井上浩樹、安達サディア、柏原歩那、牧井宏之、廣瀬健太郎、西尾勝久、永目諭一郎、渡邉瑛介、阪間 稔、後藤真一、塚田和明
  • 学会等名: 日本化学会第100春季年会（2020）
• [学会発表] Chemical studies of the heaviest elements at JAEA (2019)
  • 著者名/発表者名: Y. Nagame
  • 学会等名: XXI Mendeleev Congress on General and Applied Chemistry
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Chemical characterization of the heaviest elements (2019)
  • 著者名/発表者名: Y. Nagame
  • 学会等名: 2nd International Conference on Radioanalytical and Nuclear Chemistry (RANC-2019)
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] In-situ synthesis of volatile transition metal carbonyl complexws with short-lived radioisotopes (2019)
  • 著者名/発表者名: M. Goetz, Ch.E. Duemllmann, A. Yakushev, M. Asai, J. Ballof, A. Di Nitto, K. Eberhardt, H. Haba, Y. Kaneya, Y. Komori, J.-V. Kratz, J. Krier, B. Lommel, A. Mitsukai, Y. Nagame, et al.
  • 学会等名: 6th International Conference on the Chemistry and Physics of the Transactinide Elements
  • 国際学会
• [学会発表] Optimizations of the TASCA-COMPACT setup towards chemical studies of nihonium (element 113) (2019)
  • 著者名/発表者名: L. Lens, A. Yakushev, Ch.E. Duemllmann, M. Asai, M. Block, H. Brand, A. Di Nitto, L. Harkness-Brennan, R.-D. Herzberg, D. Hinde, J. Khuyagbaatar, J.V. Kratz, J. Krier, N. Kurz, M. Laatiaoui, S. Lahiri, B. Lommel, Y. Nagame, et al.
  • 学会等名: 6th International Conference on the Chemistry and Physics of the Transactinide Elements
  • 国際学会
• [学会発表] Establishment of the volatility trend in Group-5 elements via gas-chromatographic experiments with Nb-, Ta-, and Db-oxychlorides (2019)
  • 著者名/発表者名: N. M. Chiera, T. K. Sato, T. Tomitsuka, M. Asai, Y. Ito, K. Shirai, H. Suzuki, K. Tokoi, A. Toyoshima, K. Tsukada, and Y. Nagame
  • 学会等名: 6th International Conference on the Chemistry and Physics of the Transactinide Elements
  • 国際学会
• [学会発表] Atomic and chemical properties of Lawrencium (Lr, Z = 103) and an outlook to the transactinides (2019)
  • 著者名/発表者名: T. K. Sato, M. Asai, Y. Kaneya, A. Toyoshima, Y. Ito, K. Tsukada, K. Tokoi, T. Tomohiro, H. Suzuki, H. Makii, A. Osa, Y. Nagame, et al.
  • 学会等名: 6th International Conference on the Chemistry and Physics of the Transactinide Elements
  • 国際学会
• [学会発表] Chemical studies of superheavy elements at a recoil separator, with a focus on Fl (2019)
  • 著者名/発表者名: A. Yakushev, L. Lens, Ch.E. Duellmann, M. Asai, M. Block, H. Brand, H. M. David, J. Despotopulos, M. Maiti, A. Mistry, Ch. Mokry, K. Moody, Y. Nagame, et al.
  • 学会等名: 6th International Conference on the Chemistry and Physics of the Transactinide Elements
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Atomic and chemical properties of the heaviest actinide element, lawrencium (Lr, Z = 103) (2019)
  • 著者名/発表者名: T. K. Sato
  • 学会等名: XXI Mendeleev Congress on General and Applied Chemistry
  • 国際学会
• [学会発表] 周期表が書き換わる？ ～アクチノイド最後の元素でみつけた周期表のほころび～ (2019)
  • 著者名/発表者名: 佐藤哲也
  • 学会等名: 日本放射化学会第63回討論会（2019）
  • 招待講演
• [学会発表] 超重元素原子ビーム生成に向けた高温ノズル型低速原子ビーム源の開発 (2019)
  • 著者名/発表者名: 富塚知博、佐藤哲也、伊藤由太、床井健運、鈴木颯人、浅井雅人、塚田和明、後藤真一、永目諭一郎
  • 学会等名: 日本放射化学会第63回討論会（2019）
• [学会発表] 超重元素原子線分光に向けた電子再結合型原子ビーム源の開発 (2019)
  • 著者名/発表者名: 鈴木颯人、伊藤由太、佐藤哲也、富塚知博、床井健運、塚田和明、浅井雅人、永目諭一郎
  • 学会等名: 日本放射化学会第63回討論会（2019）
• [学会発表] アクチノイドの高温金属表面における吸着エンタルピー測定に向けた真空脱離装置の開発 (2019)
  • 著者名/発表者名: 床井健運、佐藤哲也、浅井雅人、伊藤由太、鈴木颯人、富塚知博、塚田和明、永目諭一郎
  • 学会等名: 日本放射化学会第63回討論会（2019）