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2018 年度 実績報告書

タンタル酸ナトリウム光触媒のダイナミズム:世界最高収率を実現するしくみの解明

研究課題

研究課題/領域番号 16H02250
研究機関神戸大学

研究代表者

大西 洋  神戸大学, 理学研究科, 教授 (20213803)

研究分担者 小堀 康博  神戸大学, 分子フォトサイエンス研究センター, 教授 (00282038)
立川 貴士  神戸大学, 分子フォトサイエンス研究センター, 准教授 (20432437)
高橋 康史  金沢大学, ナノ生命科学研究所, 准教授 (90624841)
研究期間 (年度) 2016-04-01 – 2019-03-31
キーワード人工光合成 / 半導体光触媒 / ペロブスカイト構造 / 電子-正孔再結合 / 電子励起状態 / 光化学 / 金属ドーピング / 濃度傾斜
研究実績の概要

世界最高効率で水を全分解するタンタル酸ナトリウム光触媒における再結合抑制のしくみを明らかにするために本基盤研究(A)を組織した。3年間にわたる研究プロジェクトを総括する本年度には、種々の金属元素をドーピングしたタンタル酸ナトリウムおよびタンタル酸カリウム光触媒を合成して、蛍光X線分析・X線回折・ラマン散乱・X線吸収分光・赤外吸収分光・蛍光X線ホログラフィー・単一粒子蛍光分光・電子スピン共鳴分光を用いて計測評価した。
計測評価の結果を総合して、NaTaO3光触媒に金属カチオンをドーピングしたとき(1)ペロブスカイト型格子のAサイトとBサイト同時置換をともなう固溶体が生成し(2)微粒子光触媒の合成過程でドーピング濃度傾斜が自然発生して伝導帯にエネルギー傾斜をつくり(3)電子と正孔を空間分離するしくみを提案した。
さらに水分解反応の最終生成物である溶存酸素と溶存水素を走査型電気化学顕微鏡を用いた時間分解検出する方法論を開拓した。直径10 μmの白金電極をディスク成形したタンタル酸ナトリウム光触媒に10 μmまで接近させて溶存酸素と水素を時間分解能0.1秒で電気化学的検出することに成功した。
また、チタン酸ストロンチウム単結晶ウェハを基板とするヘテロエピタキシャル合成、あるいはタンタル酸カリウム単結晶ウェハへの金属ドーピングによって、タンタル酸ナトリウム光触媒の動作メカニズムを実験的に解析するためのプラットフォームを構築した。

現在までの達成度 (段落)

平成30年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

平成30年度が最終年度であるため、記入しない。

  • 研究成果

    (31件)

すべて 2019 2018 その他

すべて 国際共同研究 (2件) 雑誌論文 (4件) (うち査読あり 4件、 オープンアクセス 4件) 学会発表 (20件) (うち国際学会 6件、 招待講演 7件) 備考 (5件)

  • [国際共同研究] タンマサート大学(タイ)

    • 国名
      タイ
    • 外国機関名
      タンマサート大学
  • [国際共同研究] カールスルーエ工科大学(ドイツ)

    • 国名
      ドイツ
    • 外国機関名
      カールスルーエ工科大学
  • [雑誌論文] Preparation of Visible-light Responsive Rutile-TiO<sub>2</sub>(110) Wafer with Well-defined Surface by Chromium and Antimony Codoping2019

    • 著者名/発表者名
      Kitta Mitsunori、Onishi Hiroshi
    • 雑誌名

      e-Journal of Surface Science and Nanotechnology

      巻: 17 ページ: 5~9

    • DOI

      10.1380/ejssnt.2019.5

    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] The atomic-scale structure of LaCrO3-NaTaO3 solid solution photocatalysts with enhanced electron population2019

    • 著者名/発表者名
      Sudrajat Hanggara、Zhou Yizhong、Sasaki Takuro、Ichikuni Nobuyuki、Onishi Hiroshi
    • 雑誌名

      Physical Chemistry Chemical Physics

      巻: 21 ページ: 5148~5157

    • DOI

      10.1039/C8CP07688J

    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Photoexcited Electrons Driven by Doping Concentration Gradient: Flux-Prepared NaTaO3 Photocatalysts Doped with Strontium Cations2018

    • 著者名/発表者名
      An Longjie、Kitta Mitsunori、Iwase Akihide、Kudo Akihiko、Ichikuni Nobuyuki、Onishi Hiroshi
    • 雑誌名

      ACS Catalysis

      巻: 8 ページ: 9334~9341

    • DOI

      10.1021/acscatal.8b02437

    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Heteroepitaxial barium-doped NaTaO3 films on SrTiO3 (001) substrate2018

    • 著者名/発表者名
      Fujiwara Tomoya、An Longjie、Park Yohan、Happo Naohisa、Hayashi Kouichi、Onishi Hiroshi
    • 雑誌名

      Thin Solid Films

      巻: 658 ページ: 66~72

    • DOI

      10.1016/j.tsf.2018.05.009

    • 査読あり / オープンアクセス
  • [学会発表] NaTaO3光触媒による人工光合成:どうしてそんなに活性が高いのか2019

    • 著者名/発表者名
      大西洋
    • 学会等名
      界面分子変換研究会ワークショップ
    • 招待講演
  • [学会発表] 金属ドープタンタル酸カリウムの蛍光X線ホログラフィー解析2019

    • 著者名/発表者名
      笹原亮; 木村耕治; Sudrajat, H.; 八方直久; 林好一; 大西洋
    • 学会等名
      第123回触媒討論会
  • [学会発表] Enhancing the Population of Photoexcited Electrons in NaTaO3 Via Codoping with Lanthanum and Manganese2019

    • 著者名/発表者名
      Sudrajat, H.; Sasaki, T.; Ichikuni, N.; Onishi, H.
    • 学会等名
      第123回触媒討論会
  • [学会発表] Electron Population and Hydrogen Evolution Rate Controlled by Concentration Gradient of Strontium Cations Doped in KTaO3 Photocatalysts2019

    • 著者名/発表者名
      Sudrajat, H.; Dhakal, D.; Sasaki, T.; Ozawa, A.; Babel, S.; Yoshida, T.; Ichikuni, N.; Onishi, H.
    • 学会等名
      Gordon Research Conference on Chemical Reactions at Surfaces, Instructive Surfaces: From Guiding Chemical Reactions to Controlling Protein Adhesion
    • 国際学会
  • [学会発表] Atom-Scale and Nano-Scale Architectures of NaTaO3 Photocatalysts Doped with Guest Metal Cations2019

    • 著者名/発表者名
      Onishi, H.
    • 学会等名
      Gordon Research Conference on Chemical Reactions at Surfaces, Instructive Surfaces: From Guiding Chemical Reactions to Controlling Protein Adhesion
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] NaTaO3光触媒による人工光合成:どうしてそんなに活性が高いのか2019

    • 著者名/発表者名
      大西洋
    • 学会等名
      千葉大学工学研究院サブ領域勉強会:先端計測に学ぶ材料開発の指針
    • 招待講演
  • [学会発表] NaTaO3光触媒による人工光合成:どうしてそんなに活性が高いのか2019

    • 著者名/発表者名
      大西洋
    • 学会等名
      日本大学工学部講演会
    • 招待講演
  • [学会発表] 半導体光触媒による酸素生成反応:走査型電気化学顕微鏡による時間分解計測のシミュレーション2018

    • 著者名/発表者名
      高坂拓夢; 手塚裕也; 小椋拓也; 周縁殊; 高橋康史; 大西洋
    • 学会等名
      2018年度第3回関西電気化学研究会
  • [学会発表] 半導体光触媒による酸素生成反応:走査型電気化学顕微鏡による溶存酸素の時間分解検出2018

    • 著者名/発表者名
      手塚裕也; 小椋拓也; 高坂拓夢; 周縁殊; 高橋康史; 大西洋
    • 学会等名
      2018年度第3回関西電気化学研究会
  • [学会発表] NaTaO3光触媒の構造と光励起:金属ドーピングによる電子-正孔再結合の抑制2018

    • 著者名/発表者名
      大西洋
    • 学会等名
      東北大学工学研究科講演会
    • 招待講演
  • [学会発表] Pulsed Laser Deposition of Compositionally- Grade Sr-Doped NaTaO3 Thin Films2018

    • 著者名/発表者名
      Konno, R.; Maruyama, S.; Sato, T.; Kosaka, T.; Onishi, H.; Matsumoto, Y.
    • 学会等名
      14th International Conference on Atomically Controlled Surfaces, Interfaces and Nanostructures (ACSIN-14) & 26th International Colloquium on Scanning Probe Microscopy (ICSPM26)
    • 国際学会
  • [学会発表] 人工光合成光触媒モデルにドーピングした金属イオンの3d構造解析2018

    • 著者名/発表者名
      笹原亮; 木村耕治; 八方直久; 林好一; 大西洋
    • 学会等名
      新学術領域研究「3D活性サイト科学」第8回成果報告会
  • [学会発表] Double Doping of NaTaO3 Photocatalyst with La and Fe for Visible Light Sensitization2018

    • 著者名/発表者名
      Sudrajat, H.; Sasaki, T.; Ichikuni, N.; Onishi, H.
    • 学会等名
      第122回触媒討論会
  • [学会発表] PLD法を用いた傾斜組成SrドープNaTaO3薄膜の作製2018

    • 著者名/発表者名
      金野莉央; 丸山伸伍; 佐藤孝賢; 高坂拓夢; 大西洋; 松本祐司
    • 学会等名
      第79回応用物理学会秋季学術講演会
  • [学会発表] 固相焼成プロセスによるKTaO3(100) 基板からのNaTaO3(100) 結晶の作製2018

    • 著者名/発表者名
      橘田晃宜; 大西洋
    • 学会等名
      第79回応用物理学会秋季学術講演会
  • [学会発表] 電子スピン共鳴によるSrドープNaTaO3光触媒の電子励起状態の研究2018

    • 著者名/発表者名
      佐藤孝賢; 小堀康博; 大西洋
    • 学会等名
      第12回分子科学討論会2018
  • [学会発表] LaとFeをドープしたNaTaO3光触媒のドープサイトに関する研究2018

    • 著者名/発表者名
      一國伸之; Sudrajat, H.; 佐々木拓朗; 大西洋
    • 学会等名
      第21回XAFS討論会
  • [学会発表] Unravelling Structural Properties of NaTaO3-LaCrO3 Solid Solution Photocatalysts2018

    • 著者名/発表者名
      Sudrajat, H.; Zhou, Y.; Sasaki, T.; Ichikuni, N.; Onishi, H.
    • 学会等名
      8th Tokyo Conference on Advanced Catalytic Science and Technology (TOCAT8)
    • 国際学会
  • [学会発表] Atom-Scale and Nano-Scale Architecture of NaTaO3 Photocatalysts for Artificial Photosynthesis2018

    • 著者名/発表者名
      Onishi, H.
    • 学会等名
      IUVSTA-86-ASEVA-28 Workshop, Nanoscale Oxides Systems in Physics and Chemistry
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Atom-Scale and Nano-Scale Architectures of Metal-Doped NaTaO3 Photocatalysts for Artificial Photosynthesis2018

    • 著者名/発表者名
      Onishi, H.
    • 学会等名
      Seminar in Karlsruhe Institute of Technology
    • 国際学会 / 招待講演
  • [備考] 神戸大学理学研究科化学専攻大西研究室(日本語ページ)

    • URL

      http://www.edu.kobe-u.ac.jp/sci-onishi/

  • [備考] 神戸大学理学研究科化学専攻大西研究室(英語ページ)

    • URL

      http://www.edu.kobe-u.ac.jp/sci-onishi/index-E.html

  • [備考] 神戸大学理学研究科化学専攻大西研究室(中国語ページ)

    • URL

      http://www.edu.kobe-u.ac.jp/sci-onishi/index-C.html

  • [備考] 神戸大学理学研究科化学専攻大西研究室(韓国語ページ)

    • URL

      http://www.edu.kobe-u.ac.jp/sci-onishi/index-K.html

  • [備考] 神戸大学理学研究科化学専攻大西研究室(ネパール語ページ)

    • URL

      http://www.edu.kobe-u.ac.jp/sci-onishi/index-N.html

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公開日: 2019-12-27  

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