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2018 年度 実績報告書

圧電機能開拓のための強誘電性分子固体の研究

研究課題

研究課題/領域番号 16H02301
研究機関国立研究開発法人産業技術総合研究所

研究代表者

堀内 佐智雄  国立研究開発法人産業技術総合研究所, エレクトロニクス・製造領域, 上級主任研究員 (30371074)

研究分担者 長谷川 達生  東京大学, 大学院工学系研究科(工学部), 教授 (00242016)
石橋 章司  国立研究開発法人産業技術総合研究所, 材料・化学領域, 研究チーム長 (30356448)
研究期間 (年度) 2016-04-01 – 2019-03-31
キーワード強誘電体 / 結晶構造 / ドメイン構造 / 圧電性 / 有機材料
研究実績の概要

国内外での新規有機(反)強誘電体材料開発研究が近年急激に活性化するとともに、代表者(堀内)が2008年当時の開発状況を執筆したレビュー(Nat.Mater.)の引用数が伸びている。そこで、新規材料の評価実験に並行し、最終年度の成果の総括の一環として、国内外での材料開発研究動向も一斉に情報収集し、最新のレビュー論文完成に向けて、分極、誘電、圧電特性の物質横断・系統的な整理と現状の課題抽出に望んだ。そこで明らかとなった課題と、前年度までの成果を元に、相境界近傍を狙った材料探索が有望であることが示された。まず、電場誘起相変化材料の開発に取り組み、耐熱性をもちかつ分極スイッチ機能を有するビス(ベンゾイミダゾール)に焦点を当てた。フェニル基で架橋したBI2P結晶は、無電場状態では反強秩序がなくプロトン位置が乱れた常誘電相である点で、反強秩序を特徴とする反強誘電体とは一線を画する新たな相変化型材料であることを明らかにした。電場印加下で想定される強誘電相の構造の妥当性を評価するために、実験で得られた水素原子の無秩序配置のうち強誘電的配置のみを抽出した初期構造から理論計算で全原子位置の最適化を行なった。シミュレーションで得られた強誘電構造について、Berry位相の手法を用いて自発分極を見積もった結果、実験値に近い8.8μC/cm2の値を得、妥当性が裏つけられた。
薄膜化とその評価では、[Hdppz][Hca]単結晶薄膜内の強誘電ドメイン壁に関して、強誘電体電界変調イメージング(FFMI)による観測結果の解析を進め、PFM像との比較・結晶軸との相関・第一原理計算結果との比較等から、薄膜の厚み方向に対し3次元的な向きの異なる2種類の(いずれも中性)ドメイン壁が存在することが明らかになった。またFFMI法の高度化を進め、偏光の利用により可視域で透明の強誘電体のドメイン可視化も可能なことを見出した。

現在までの達成度 (段落)

平成30年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

平成30年度が最終年度であるため、記入しない。

  • 研究成果

    (23件)

すべて 2019 2018 その他

すべて 雑誌論文 (8件) (うち査読あり 7件、 オープンアクセス 3件) 学会発表 (13件) (うち国際学会 5件、 招待講演 5件) 備考 (2件)

  • [雑誌論文] Ultrafast Control of Ferroelectricity with Dynamical Repositioning of Protons in a Supramolecular Cocrystal Studied by Femtosecond Nonlinear Spectroscopy2019

    • 著者名/発表者名
      Umanodan Tsugumi、Kaneshima Keisuke、Takeuchi Kengo、Ishii Nobuhisa、Itatani Jiro、Hirori Hideki、Sanari Yasuyuki、Tanaka Koichiro、Kanemitsu Yoshihiko、Ishikawa Tadahiko、Koshihara Shin-ya、Horiuchi Sachio、Okimoto Yoichi
    • 雑誌名

      Journal of the Physical Society of Japan

      巻: 88 ページ: 013705~013705

    • DOI

      10.7566/JPSJ.88.013705

    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Field-Modulation Imaging of Ferroelectric Domains in Molecular Single-Crystal Films2019

    • 著者名/発表者名
      Uemura Yohei、Arai Shunto、Tsutsumi Jun’ya、Matsuoka Satoshi、Yamada Hiroyuki、Kumai Reiji、Horiuchi Sachio、Sawa Akihito、Hasegawa Tatsuo
    • 雑誌名

      Physical Review Applied

      巻: 11 ページ: 014046-1~9

    • DOI

      10.1103/PhysRevApplied.11.014046

    • 査読あり
  • [雑誌論文] 有機強誘電体への計算科学的アプローチ―理論計算でわかること―2019

    • 著者名/発表者名
      石橋章司
    • 雑誌名

      固体物理

      巻: 54 ページ: 63~74

  • [雑誌論文] Computational findings of metastable ferroelectric phases of squaric acid2018

    • 著者名/発表者名
      Ishibashi Shoji、Horiuchi Sachio、Kumai Reiji
    • 雑誌名

      Physical Review B

      巻: 97 ページ: 184102-1~6

    • DOI

      10.1103/PhysRevB.97.184102

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Narrowband terahertz radiation by impulsive stimulated Raman scattering in an above-room-temperature organic ferroelectric benzimidazole2018

    • 著者名/発表者名
      Sotome M.、Kida N.、Horiuchi S.、Okamoto H.
    • 雑誌名

      Physical Review A

      巻: 98 ページ: 013843-1~9

    • DOI

      10.1103/PhysRevA.98.013843

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Ultrafast polarization control by terahertz fields via π-electron wavefunction changes in hydrogen-bonded molecular ferroelectrics2018

    • 著者名/発表者名
      Miyamoto T.、Hata D.、Morimoto T.、Yamakawa H.、Kida N.、Terashige T.、Iwano K.、Kishida H.、Horiuchi S.、Okamoto H.
    • 雑誌名

      Scientific Reports

      巻: 8 ページ: 15014-1~8

    • DOI

      10.1038/s41598-018-33076-9

    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Evidence for solitonic spin excitations from a charge-lattice?coupled ferroelectric order2018

    • 著者名/発表者名
      Sunami K.、Nishikawa T.、Miyagawa K.、Horiuchi S.、Kato R.、Miyamoto T.、Okamoto H.、Kanoda K.
    • 雑誌名

      Science Advances

      巻: 4 ページ: eaau7725~7725

    • DOI

      10.1126/sciadv.aau7725

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Hydrogen-Bonded Architectures and Field-Induced Polarization Switching in Bridged Bis(benzimidazole) Crystals2018

    • 著者名/発表者名
      Horiuchi Sachio、Ishibashi Shoji、Inada Satoshi、Aoyagi Shigenobu
    • 雑誌名

      Crystal Growth & Design

      巻: 19 ページ: 328~335

    • DOI

      10.1021/acs.cgd.8b01436

    • 査読あり / オープンアクセス
  • [学会発表] Computational Simulation of Electric-Field-Induced Antiferroelectric-to-Ferroelectric Transition2019

    • 著者名/発表者名
      Shoji Ishibashi, Sachio Horiuchi, Reiji Kumai
    • 学会等名
      Computational Sciences Workshop 2019 (CSW2019)
    • 国際学会
  • [学会発表] 有機強誘電の3次元ドメイン壁可視化技術2019

    • 著者名/発表者名
      上村 洋平、荒井 俊人、堤 潤也、松岡 悟志、熊井 玲児、堀内 佐智雄、長谷川 達生
    • 学会等名
      第66回応用物理学会春季学術講演会
    • 招待講演
  • [学会発表] プロトン移動制御による機能性材料設計2019

    • 著者名/発表者名
      堀内 佐智雄、石橋 章司、小林 賢介、熊井 玲児
    • 学会等名
      日本化学会第99春季年会2019
    • 招待講演
  • [学会発表] High-Polarization Switching Functionalities in Hydrogen-Bonded Organic Crystals2018

    • 著者名/発表者名
      Sachio Horiuchi, Kensuke Kobayashi, Reiji Kumai, Shoji Ishibashi
    • 学会等名
      2018 ISAF-FMA-AMF-AMEC-PFM Joint Conference (IFAAP2018)
    • 国際学会
  • [学会発表] Temperature Dependent Domain Dynamics in Organic Ferroelectric Thin Films Observed by Field Modulation Imaging Technique2018

    • 著者名/発表者名
      Yohei Uemura, Shunto Arai, Jun’ya Tsutsumi, Satoshi Matsuoka, Sachio Horiuchi, Tatsuo Hasegawa
    • 学会等名
      2018 ISAF-FMA-AMF-AMEC-PFM Joint Conference (IFAAP2018)
    • 国際学会
  • [学会発表] 分極スイッチ機能の開拓に向けた分子システムの開発2018

    • 著者名/発表者名
      堀内 佐智雄
    • 学会等名
      分子研研究会「有機デバイスを用いた量子状態制御の新展開」
  • [学会発表] Ferroelectricity, Antiferroelectricity, and Piezoelectricity of Strongly Polarized Organic Crystals2018

    • 著者名/発表者名
      Sachio Horiuchi, Kensuke Kobayashi, Reiji Kumai, Shoji Ishibashi
    • 学会等名
      2018 KJF International Conference on Organic Materials for Electronics and Photonics (KJF-ICOMEP 2018)
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] 有機強誘電体薄膜における結晶軸と分極ドメイン壁構造の相関2018

    • 著者名/発表者名
      上村 洋平、荒井 俊人、堤 潤也、松岡 悟志、熊井 玲児、堀内 佐智雄、長谷川 達生
    • 学会等名
      日本物理学会2018年秋季大会
  • [学会発表] 有機強誘電体薄膜における結晶軸と強誘電ドメイン壁の方位の相関2018

    • 著者名/発表者名
      上村 洋平、荒井 俊人、堤 潤也、松岡 悟志、熊井 玲児、堀内 佐智雄、長谷川 達生
    • 学会等名
      第79回応用物理学会秋季学術講演会
  • [学会発表] Dielectric and piezoelectric properties of strongly polarized hydrogen-bonded organic crystals2018

    • 著者名/発表者名
      Sachio Horiuchi, Kensuke Kobayashi, Reiji Kumai, Shoji Ishibashi
    • 学会等名
      The 8th TOYOTA RIKEN International Workshop on " Organic Semiconductors, Conductors, and Electronics"
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] 高分極スイッチング有機結晶の開発2018

    • 著者名/発表者名
      堀内 佐智雄
    • 学会等名
      理研―産総研 第4回量子技術イノベーションコアWS
    • 招待講演
  • [学会発表] 有機強誘電体/反強誘電体新物質開発2018

    • 著者名/発表者名
      堀内 佐智雄
    • 学会等名
      理研―産総研 第4回量子技術イノベーションコアWS
  • [学会発表] 四角酸における反強誘電-強誘電転移のシミュレーション2018

    • 著者名/発表者名
      石橋 章司、堀内 佐智雄、熊井玲児
    • 学会等名
      ポスト「京」重点課題(7) 「次世代の産業を支える新機能デバイス・ 高性能材料の創成(CDMSI)」第4回シンポジウム
  • [備考] CMOSカメラを用いた強誘電薄膜のドメイン可視化技術

    • URL

      https://www.aist.go.jp/aist_j/press_release/pr2019/pr20190124/pr20190124.html

  • [備考] CMOSカメラを用いた強誘電薄膜のドメイン可視化技術

    • URL

      http://www.t.u-tokyo.ac.jp/foe/press/setnws_201901241012545486023254.html

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公開日: 2019-12-27  

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