| 研究課題/領域番号 |
16H02394
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| 研究機関 | 東京工業大学 |
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研究代表者 |
鶴見 敬章 東京工業大学, 物質理工学院, 教授 (70188647)
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| 研究分担者 |
武田 博明 東京工業大学, 物質理工学院, 准教授 (00324971)
保科 拓也 東京工業大学, 物質理工学院, 助教 (80509399)
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| 研究期間 (年度) |
2016-04-01 – 2021-03-31
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| キーワード | キャパシター / 蓄電デバイス / イオン伝導体 / 誘電体 |
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| 研究実績の概要 |
本研究は固体イオン伝導体の長距離イオン移動を分極の発生に利用した新しい固体イオンキャパシターを作製し、蓄電デバイスとしての可能性を明らかにすることを目的としている。本年度はリチウムイオン伝導体酸化物の中で電気化学的に安定なランタン・ジルコン酸リチウム(LLZ)を電解質誘電体としたキャパシターについて固体イオンキャパシターとしての性能を評価した。
まず、LLZ原料の合成について検討した。LLZは1000℃以上の高温で生成するが、その温度ではリチウム成分の揮発が激しく、良好な結晶性を有する粉末原料の合成が困難である。そこで、ゾルゲル法の一種であるクエン酸法を用いて合成温度の低温化を試みた。その結果、約700℃で良好な結晶性を有する粉末原料の合成に成功した。
この原料を用いて焼結体の作製を試みた。通常の焼結法では昇温時にリチウムが揮発する恐れがあるため急速焼成炉を試作した。この焼成炉では、一軸ロボットを用いて高温に保持した電気炉内に試料を挿入する。その際、試料の移動速度を精密に制御することで一定の昇温速度が得られるようにしてある。この方法によりリチウムの揮発を抑制し緻密な焼結体を作製することに成功した。
この焼結体を研磨し両面に電極を形成することで固体イオンキャパシターを形成した。試作した定電圧充放電測定装置を用いて、蓄電性能を評価した。固体イオンキャパシターは、電界質誘電体の厚みの減少（電界の増加）と電極比表面積の増大の両方で蓄電性能が増加すると予想されているが、実験的には確かめられていない。そこで、焼結体を精密研磨することで厚みを減少するとともに、表面のラフネスを変化させ、これらが蓄電性能に与える影響を評価した。その結果、蓄電性能は予想通りに、電界質誘電体の厚みの減少（電界の増加）と電極比表面積の増大の両方で増加することが明らかとなった。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
本研究は１つの目的はリチウムイオン伝導体酸化物の中で電気化学的に安定なランタン・ジルコン酸リチウム(LLZ)を電解質誘電体としたキャパシターについて固体イオンキャパシターとしての性能を評価し、さらに、固体イオンキャパシターの蓄電デバイスとしての可能性を明らかにすることである。
LLZは合成および緻密な焼結体の作製が困難な物質である。この理由は高温でリチウム成分が揮発することによる。そこで本年度の研究では低温合成法であるゾルゲル法と急速昇温電気炉による焼結を組み合わせることで、良好な結晶性を有する原料粉末を合成し、それを用いて緻密な焼結体を得ることに成功した。
ここまでが、初年度の目標であったが、さらに研究を進展させ、LLZを用いた固体イオンキャパシターを作製し、その蓄電性能の電解質誘電体厚み依存性、および、電極比表面積依存性を評価した。その結果は、理論的な予想通りで固体イオンキャパシターの蓄電デバイスとしての可能性を示すことができた。しかしながら、その詳細なメカニズムは今後の課題として残された。
以上より、本研究は研究計画どおりにおおむね順調に進展にしていると考えている。
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| 今後の研究の推進方策 |
本研究は固体イオン伝導体の長距離イオン移動を分極の発生に利用した新しい固体イオンキャパシターを作製し、蓄電デバイスとしての可能性を明らかにすることを目的としている。
LLZについては研究は順調に進展し、LLZを固体イオンキャパシターの可能性についてはほぼ確かめられたと考えている。しかしながら、蓄電エネルギー密度の電解質誘電体厚み依存性などの詳細なメカニズムは不明のままである。これらの点について、引き続き研究を親展させていく。
実用化を考えた場合、LLZおよび内部電極として使用するニッケルは、高コストだけでなく高密度という欠点を有している。高密度であれば、デバイスの重量が増加し重量あたりのエネルギー密度を低下させる。したがって、理想的には安価で軽い材料のみを用いて固体イオンキャパシターを形成することが望ましい。そこで次年度以降は、この理想的なキャパシターを実現するための研究を開始する。内部電極としては炭素が最も適しており、電界質誘電体には水と反応しない化学的に安定な酸化物が適している。そこで、リチウム系の酸化物ガラスを電解質誘電体に使用することを考える。大きな障害は低いイオン導電性であるが、その問題はコンポジット化により改善する。また、炭素電極との同時焼成は通常の焼結法では不可能なので、最近米国で報告されている冷間焼結プロセスを採用する。以上より、固体イオンキャパシターの蓄電デバイスとしての可能性を明らかにすることができると考えている。
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