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低融点の溶融塩をナノスケールの液膜として多孔性物質の細孔壁に被覆した構造を有する新規な「イオン性溶融ナノ液膜触媒」を設計し、不均一系触媒と均一系触媒の長所を併せもつ新機能を発現させることを目的とした。反応に伴う融体表面および内部の局所構造を解析して、触媒作用を解明するとともに、環境およびエネルギーに関わる触媒反応に応用した。研究項目①融体触媒のスクリーニング、②液膜触媒の設計および調製、③構造・物性解析、④触媒反応開発、および⑤反応機構解析の中で、本年度は主に④および⑤について検討した。前年度までの結果をもとに多孔質担体に融体液膜を担持した触媒を用いて種々の触媒反応を試みるとともに、反応機構や劣化機構を解析した。溶融液膜触媒の耐久性についてはアルカリ元素等を含むバナジン酸塩から構成される低融点のイオン性融体上で進行する三酸化硫黄分解をモデル反応として用い、触媒反応を1000時間継続して劣化挙動を詳細に追跡した。速度解析により劣化機構を解析した結果、融体を構成する成分の揮散による損失が主な要因であることを明らかにした。耐久性を高めるために揮散成分を触媒層内に留める対策を検討したところ、耐久性を顕著に改善することに成功した。同様の溶融液膜触媒反応について反応速度の気相分圧依存性や活性化エネルギーを調べ、溶融状態が反応速度に及ぼす影響を明らかにした。また、融体を構成する化学種と反応分子との相互作用についてin situ 分光法等を用いた解析した。以上の結果と前年度までの成果とを合わせて、イオン性溶融ナノ液膜触媒の物質設計と反応特性・反応機構に関する知見を体系化した。
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