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2016 年度 実績報告書

放射性核種埋設に向けたジオミメティクスに由来する新規吸着材の開発

研究課題

研究課題/領域番号 16H02435
研究機関九州大学

研究代表者

笹木 圭子  九州大学, 工学研究院, 教授 (30311525)

研究分担者 平島 剛  九州大学, 工学研究院, 教授 (00175556)
出光 一哉  九州大学, 工学研究院, 教授 (10221079)
三木 一  九州大学, 工学研究院, 准教授 (10706386)
研究期間 (年度) 2016-04-01 – 2019-03-31
キーワード放射性核種 / ジオミメティクス / 吸着剤 / イオン交換 / 共沈 / 環境材料 / 環境技術 / 複合材料
研究実績の概要

1)層状複水酸化物:安定な陰イオン交換体であるMgAl型ハイドロタルサイトを共沈法により合成し、カーボンナノドットと複合化し、両イオン交換体を合成した。これは上流側で分離され残った陽イオン核種を下流側で陰イオン核種と同時に分離する場合に有用である。この複合体は、カーボンドットのカルボキシル基でSr2+と錯形成し、LDHの層間にSeO42-をインターカレートする機構をもつ。TEM観察によるLDH上のカーボンドットの高分散性、複合体の表面電位はカーボンドットの修飾率により大きく影響を受けること、カーボンドットのカルボキシル基はLDHとの複合化に寄与していることなどが明らかであった。
2)エトリンガイト:カルシウム源として、いくつかのジオミメティクスを用い、Al2(SO4)3水溶液中で、エトリンガイトを析出させ、SeO42-イオンの共沈挙動について調べたところ、SeO42-の取り込み効率はSO42-により強く妨害を受けること、中間体としてハイドロカルマイトを経由すること、最終的にエトリンガイトの構造に取り込まれたSeO42-は、Ca-Al の金属水酸化物カラム間に外圏錯体として配位していることがEXAFS Se K-edge解析からわかった。これは、SeO32-がエトリンガイトに取り込まれた場合は内圏錯体を形成することとは対照的であった。
3)有機修飾粘土:第4級アンモニウムアルキル基をもつ界面活性剤でモンモリロナイトを修飾することにより、有機修飾粘土の合成法および洗浄法の最適化をおこなった。対象イオンの吸着量および吸着の選択性は、界面活性剤の炭化水素鎖長が長く、炭化水素鎖数が多いほど増大し、対象イオンの吸着速度は遅延した。14種の陰イオンを検討し、開発した有機修飾粘土は上記の層状複水酸化物やエトリンガイトではほとんど分離できないものに対して特に有効性が高かった。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

1: 当初の計画以上に進展している

理由

有機修飾粘土およびエトリンガイトについては一部は次年度の計画に入れていた固化体形成法までを行った。そのほか、セレン酸、ヨウ素酸については、計画に盛り込まれていないハイドロキシアパタイト共沈法も平行して進めている。アパタイト法も平行して検討を進めるとした理由は、エトリンガイトでは減容化のための加熱工程を考慮すると、その構造が崩壊し、吸着した対象イオンが不安定になることから、高温でも構造が安定なアパタイト法をオプションとした。

今後の研究の推進方策

以下について検討をおこなう。
1)層状複水酸化物:カーボンドットの定量化、複合体の詳細の特性化
2)エトリンガイト:ヨウ素酸イオンに対するデータ収集(予定通り)、固化体の形成
3)有機修飾粘土:固化体形成時の対象イオンの安定性
4)論文の作成

  • 研究成果

    (27件)

すべて 2017 2016 その他

すべて 国際共同研究 (2件) 雑誌論文 (13件) (うち国際共著 9件、 査読あり 13件、 謝辞記載あり 13件) 学会発表 (11件) (うち国際学会 8件) 備考 (1件)

  • [国際共同研究] Penn State University(米国)

    • 国名
      米国
    • 外国機関名
      Penn State University
  • [国際共同研究] Jiangxi University(China)

    • 国名
      中国
    • 外国機関名
      Jiangxi University
  • [雑誌論文] Enhancement of Fluoride Immobilization in Apatite by Al3+ Additives2017

    • 著者名/発表者名
      Keiko SASAKI, Shugo NAGATO, Keiko IDETA, Jin MIYAWAKI, Tsuyoshi HIRAJIMA
    • 雑誌名

      Chemical Engineering Journal

      巻: 311 ページ: 284-292

    • DOI

      org/10.1016/j.cej.2016.11.096

    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Synergistic Effect of Sr2+ and ReO4- Adsorption on Hexadecyl Pyridinium-modified Montmorillonite2017

    • 著者名/発表者名
      Wuhui LUO, Akihiro INOUE, Tsuyoshi HIRAJIMA, Keiko SASAKI
    • 雑誌名

      Applied Surface Science

      巻: 394 ページ: 431-439

    • DOI

      org/10.1016/j.apsusc.2016.10.135

    • 査読あり / 国際共著 / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Selective adsorption of inorganic anions on unwashed and washed hexadecyl pyridinium-modified montmorillonite2017

    • 著者名/発表者名
      Wuhui Luo, Tsuyoshi Hirajima, Keiko Sasaki
    • 雑誌名

      Separation and Purification Technology

      巻: 176 ページ: 120-125

    • DOI

      10.1016/j.seppur.2016.12.004

    • 査読あり / 国際共著 / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Removal Mechanism of Arsenate by Bimetallic and Trimetallic Hydrocalumites Depending on Arsenate Concentration2016

    • 著者名/発表者名
      Yu TAKAKI, Xinhong QIU, Tsuyoshi HIRAJIMA, Keiko SASAKI
    • 雑誌名

      Applied Clay Science

      巻: 134 ページ: 26-33

    • DOI

      10.1016/j.clay.2016.05.010

    • 査読あり / 国際共著 / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Effect of Freeze Drying on Characteristics of Mg-Al Layered Double Hydroxides and Bimetallic Oxide Synthesis and Implications for Fluoride Sorption2016

    • 著者名/発表者名
      Sayo MORIYAMA, Keiko SASAKI, Tsuyoshi HIRAJIMA
    • 雑誌名

      Applied Clay Science

      巻: 132 ページ: 460-467

    • DOI

      10.1016/j.clay.2016.07.016

    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Carbon-Dot/Layered Double Hydroxide Nanocomposite for the Co-Immobilization of Strontium and Selenate2016

    • 著者名/発表者名
      Yuta KAMURA, Paulmanickam KOILRAJ, Keiko SASAKI
    • 雑誌名

      International Symposium on Earth Science and Technology 2016 (CINEST)

      巻: - ページ: pp.679-681

    • 査読あり / 国際共著 / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Modification of Montmorillonite using Cationic Surfactant for Removal of Sr2+ and ReO4- as Radionuclide Surrogates2016

    • 著者名/発表者名
      Akihiro INOUE, Wuhui LUO, Tsuyoshi HIRAJIMA, Keiko SASAKI
    • 雑誌名

      International Symposium on Earth Science and Technology 2016 (CINEST)

      巻: - ページ: pp.369-372

    • 査読あり / 国際共著 / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Sequential Modification of Montmorillonite with Dimethyl Dioctadecyl Ammonium Chloride and Benzyl Octadecyl Dimethyl Ammonium Chloride for Removal of Perchlorate2016

    • 著者名/発表者名
      Wuhui LUO, Akihiro INOUE, Tsuyoshi HIRAJIMA, Keiko SASAKI
    • 雑誌名

      Microporous and Mesoporous Materials

      巻: Vol.233 ページ: 117-124

    • DOI

      10.1016/j.micromeso.2015.12.030

    • 査読あり / 国際共著 / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Influence of Mg components in hydroxylated calcined dolomite to (co-)precipitation of fluoride with apatites2016

    • 著者名/発表者名
      Kenta Toshiyuki, Shugo Nagato, Tsuyoshi Hirajima, Keiko Sasaki, Takuro Naruse, Takeshi Kawashima
    • 雑誌名

      Chemical Engineering Journal

      巻: 285 ページ: 487-496

    • DOI

      10.1016/j.cej.2015.10.029

    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Fe3O4/MgAl-NO3 layered double hydroxide as magnetically separable sorbent for the remediation of aqueous phosphate2016

    • 著者名/発表者名
      Paulmanickam Koilraj, Keiko Sasaki
    • 雑誌名

      Journal of Environmental Chemical Engineering

      巻: 4 ページ: 984-991

    • DOI

      0.1016/j.jece.2016.01.005

    • 査読あり / 国際共著 / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Removal mechanism of high concentration borate by co-precipitation with hydroxyapatite2016

    • 著者名/発表者名
      Keiko Sasaki, Kenta Toshiyuki, Keiko Ideta, Hajime Miki, Tsuyoshi Hirajima, Jin Miyawaki,Mitsuhiro Murayama, Ismaila Dabo
    • 雑誌名

      Journal of Environmental Chemical Engineering

      巻: 4 ページ: 1092-1101

    • DOI

      10.1016/j.jece.2016.01.012

    • 査読あり / 国際共著 / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Synthesis of morphologically controlled hydroxyapatite from fish bone by urea-assisted hydrothermal treatment and its Sr2+ sorption capacity2016

    • 著者名/発表者名
      Tomoyo Goto, Keiko Sasaki
    • 雑誌名

      Powder Technology

      巻: 292 ページ: 314-322

    • DOI

      10.1016/j.powtec.2016.01.041

    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Adsorption characteristics of arsenate on colloidal nanosheets of layered double hydroxide2016

    • 著者名/発表者名
      Paulmanickam Koilraj, Yu Takaki, Keiko Sasaki
    • 雑誌名

      Applied Clay Science

      巻: 134 ページ: 110-119

    • DOI

      10.1016/j.clay.2016.06.002

    • 査読あり / 国際共著 / 謝辞記載あり
  • [学会発表] Carbon-Dot/Layered Double Hydroxide Nanocomposite for the Co-Immobilization of Strontium and Selenate2017

    • 著者名/発表者名
      Yuta KAMURA, Paulmanickam KOILRAJ, Keiko SASAKI
    • 学会等名
      International Symposium on Earth Science and Technology 2016 (CINEST)
    • 発表場所
      福岡
    • 年月日
      2017-12-08 – 2017-12-09
    • 国際学会
  • [学会発表] Modification of Montmorillonite using Cationic Surfactant for Removal of Sr2+ and ReO4- as Radionuclide Surrogates2017

    • 著者名/発表者名
      Akihiro INOUE, Wuhui LUO, Tsuyoshi HIRAJIMA, Keiko SASAKI
    • 学会等名
      International Symposium on Earth Science and Technology 2016 (CINEST)
    • 発表場所
      福岡
    • 年月日
      2017-12-08 – 2017-12-09
    • 国際学会
  • [学会発表] Biotemplated Synthesis of a Lithium Ion-sieve Derived from Biogenic Mn Oxide2017

    • 著者名/発表者名
      Qianqian YU, Keiko SASAKI
    • 学会等名
      3rd Asian Clay Conference
    • 発表場所
      Guangzhou, China
    • 年月日
      2017-11-17 – 2017-11-20
    • 国際学会
  • [学会発表] Grinding Effects of Montmorillonite and Illite on Following Modification by Dioctadecyl Dimethyl Ammonium Chloride and Its Application in Perchlorate Removal2017

    • 著者名/発表者名
      Luo WUHUI, Takeru FUKUMORI, Tsuyoshi HIRAJIMA, Keiko SASAKI
    • 学会等名
      3rd Asian Clay Conference
    • 発表場所
      Guangzhou, China
    • 年月日
      2017-11-17 – 2017-11-20
    • 国際学会
  • [学会発表] Effect of culture pH on enzyme release by Phanerocheate chrysosporium for pretreatment of refractory carbonaceous gold ores2017

    • 著者名/発表者名
      トワム コナドゥ コージョ, 笹木圭子, オセオアサレ クワドウォ
    • 学会等名
      平成28年度資源・素材関係学協会合同秋季大会 資源・素材2016(盛岡)
    • 発表場所
      盛岡
    • 年月日
      2017-09-13 – 2017-09-15
  • [学会発表] Al3+イオン共存下におけるアパタイトとの共沈によるフッ化物イオンの不動化2017

    • 著者名/発表者名
      長門周吾, 平島剛, 笹木圭子
    • 学会等名
      平成28年度資源・素材関係学協会合同秋季大会 資源・素材2016(盛岡)
    • 発表場所
      盛岡
    • 年月日
      2017-09-13 – 2017-09-15
  • [学会発表] 郭 柄霖、笹木 圭子、平島 剛2017

    • 著者名/発表者名
      エトリンガイトを用いたSeO42-の共沈機構
    • 学会等名
      資源・素材学会平成29(2017)年度春季大会
    • 発表場所
      千葉
    • 年月日
      2017-03-27 – 2017-03-29
  • [学会発表] Oxidation of chalcopyrite and molybdenite with hydrogen peroxide and its application to their separation2017

    • 著者名/発表者名
      Tsuyoshi HIRAJIMA, Hajime MIKI, G.P.W. SUYANTARA, Hidekazu MATSUOKA, Keiko SASAKI
    • 学会等名
      Fifth International conference on Multifunctional, Hybrid and Nanomaterials
    • 発表場所
      Lisbon, Portugal
    • 年月日
      2017-03-06 – 2017-03-10
    • 国際学会
  • [学会発表] Synergistic Adsorption of Sr2+ and ClO4 on Encapsulated Organo-montmorillonite in Alginate2017

    • 著者名/発表者名
      Wuhui LUO, Keiko SASAKI
    • 学会等名
      Fifth International conference on Multifunctional, Hybrid and Nanomaterials
    • 発表場所
      Lisbon, Portugal
    • 年月日
      2017-03-06 – 2017-03-10
    • 国際学会
  • [学会発表] Multifunctional Bio-molecules: A Precipitant and Anion Controlling Agent on the Synthesis of Layered Double Hydroxides and Their Arsenate Adsorption2017

    • 著者名/発表者名
      Paulmanickam KOILRAJ, Keiko SASAKI
    • 学会等名
      Fifth International conference on Multifunctional, Hybrid and Nanomaterials
    • 発表場所
      Lisbon, Portugal
    • 年月日
      2017-03-06 – 2017-03-10
    • 国際学会
  • [学会発表] Bioleaching of Copper from Enargite Uisng Thermoacidiphilic Iron-oxidizing Archeron: Sprctroscopic Study for Stabilizing Arsenic2016

    • 著者名/発表者名
      Koichiro TAKATSUGI, Tsuyoshi HIRAJIMA, Keiko SASAKI
    • 学会等名
      Copper 2016
    • 発表場所
      神戸
    • 年月日
      2016-11-13 – 2016-11-16
    • 国際学会
  • [備考] 九州大学工学府地球資源システム工学専攻資源処理・環境修復工学研究室

    • URL

      http://process.mine.kyushu-u.ac.jp/

URL: 

公開日: 2018-01-16   更新日: 2022-10-07  

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