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2017 年度 実績報告書

ハロゲン化揮発法による固体廃棄物に含まれる有害微量元素の高度分離除去技術の開発

研究課題

研究課題/領域番号 16H02983
研究機関中部大学

研究代表者

二宮 善彦  中部大学, 工学部, 教授 (10164633)

研究分担者 末木 啓介  筑波大学, 数理物質系, 教授 (90187609)
研究期間 (年度) 2016-04-01 – 2019-03-31
キーワードハロゲン化揮発法 / 放射性セシウム / 平衡計算 / 固体廃棄物 / 焼却灰 / ホット実験 / Cs-137
研究実績の概要

本研究では、ハロゲン化揮発法による固体廃棄物に含まれる有害微量元素の高度分離除去技術の開発を行うことを目的に研究を行っている。本年度は、高温下でのアルミナシリケートに固溶するアルカリ金属類(Na, K, Cs)の塩化揮発反応の測定を行い、セシウムの揮発速度に及ぼす競合元素や促進元素の影響、および福島県内で採取した放射性セシウムを含む試料の塩化揮発ホット実験を実施した。
(1)焼却灰およびセシウムを添加した模擬灰を調製して、各種条件で塩化揮発実験を行い、反応中間体の生成過程を熱力学平衡計算ソフトウエア(Factsage)による結果と比較し、詳細な反応機構を明らかにした。また、ドイツ ユーリッヒ総合研究機構にあるKEMS(Knudsen Effusion Mass Spectrometry)およびMBMS(Molecular Beam Mass Spectrometry)を利用し、Cs、K、Naなどの揮発元素のガス側からの挙動を共同で測定した。この結果、焼却灰に30wt%のCaCl2を添加した場合、あるいは塩素腐食を低減するためにCaOとCaCl2を混合添加した場合に、1100℃以上の温度でセシウムの揮発率が90%以上になることを確かめた。さらに、アルカリ金属の揮発のし易さの序列がCs>K>Naの順になることを明らかにした。
(2)福島県内で採取した放射性セシウムを含む試料について、塩化揮発のホット実験を筑波大学アイソトープ環境動態研究センターで実施した。実験試料の処理前後の試料に含まれるCs-137の放射能を、高純度ゲルマニウム検出器を用いて測定を行った。放射性セシウムも含む試料の塩化揮発による低減効果はまだ速報値の段階であるが、中部大学で行った基礎試験結果とほぼ同様な傾向が得られ、試料中のCs放射線量が最適な塩化揮発処理条件では、その90%以上が低減されることを確認した。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

(1)昨年度の実験を継続的に実施し、焼却灰およびセシウムを添加した模擬灰を調製して、各種条件で塩化揮発実験を行い、反応中間体の生成過程を熱力学平衡計算ソフトウエア(Factsage)による結果と比較し、詳細な反応機構を明らかにすることができた。さらに、ドイツ ユーリッヒ総合研究機構に設置してあるKEMS(Knudsen Effusion Mass Spectrometry)およびMBMS(Molecular Beam Mass Spectrometry)分析装置を利用し、アルカリ金属であるCs、K、NaおよびClなどの揮発元素のガス側からの発生挙動を共同で測定した。この結果、焼却灰に30wt%のCaCl2を添加した場合、あるいは塩素腐食を低減するためにCaOとCaCl2を混合添加した場合に、1100℃以上の温度でセシウムの揮発率が90%以上になることを確かめた。さらに、アルカリ金属の揮発のし易さの序列がCs>K>Naの順になることを明らかにすることができた。
(2)福島県内で採取した放射性セシウムを含む試料について、塩化揮発のホット実験を筑波大学アイソトープ環境動態研究センターで実施した。実験試料の処理前後の試料に含まれるCs-137の放射能を、高純度ゲルマニウム検出器を用いて測定を行った。放射性セシウムも含む試料の塩化揮発による低減効果はまだ速報値の段階であるが、中部大学で行った基礎試験結果とほぼ同様な傾向が得られ、試料中のCs放射線量が最適な塩化揮発処理条件では、その90%以上が低減されることを確認した。

今後の研究の推進方策

福島県内で採取した放射性セシウムを含む試料について、塩化揮発のホット実験を筑波大学アイソトープ環境動態研究センターで実施する。採取した試料の放射線量にバラツキがあるので、処理前後の試料に含まれるCs-137の放射能を測定することにより測定精度の向上を図る。塩化揮発処理した後の試料の放射線量が低いため、一試料の測定に24時間以上の時間が必要で、このため全試料の測定はまだ終了していない。来年度は系統的な塩化揮発実験を行い、中部大学で行った塩化揮発の試験結果と比較検討し、最適な塩化揮発処理条件を報告することを目標に実験を行う。

  • 研究成果

    (2件)

すべて 2018 2017

すべて 雑誌論文 (2件) (うち国際共著 2件、 査読あり 2件)

  • [雑誌論文] Synergistic Mechanisms of CaCl2 and CaO on the Vaporization of Cs from Cs-Doped Ash during Thermal Treatment2018

    • 著者名/発表者名
      Jiao Facun、Kinoshita Norikazu、Kawaguchi Masato、Asada Motoyuki、Honda Maki、Sueki Keisuke、Ninomiya Yoshihiko、Sergeev Dmitry、Blasing Marc、Muller Michael
    • 雑誌名

      Energy & Fuels

      巻: 32 ページ: 5433~5442

    • DOI

      10.1021/acs.energyfuels.8b00620

    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Vaporization Behavior of Cs, K, and Na in Cs-Containing Incineration Bottom Ash during Thermal Treatment with CaCl2 and CaO2017

    • 著者名/発表者名
      Jiao Facun、Kinoshita Norikazu、Kawaguchi Masato、Asada Motoyuki、Honda Maki、Sueki Keisuke、Ninomiya Yoshihiko、Sergeev Dmitry、Blasing Marc、Muller Michael
    • 雑誌名

      Energy & Fuels

      巻: 31 ページ: 14045~14052

    • DOI

      10.1021/acs.energyfuels.7b02930

    • 査読あり / 国際共著

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公開日: 2018-12-17  

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