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我々は、高強度超短光パルスと原子・分子の相互作用を第一原理的に計算できる様々なシミュレーション手法を開発し、世界を先導する成果をあげてきている。イタリアのトリエステにある極紫外自由電子レーザーFERMI（フェルミ）は、世界で唯一、時間コヒーレンスを持つパルスを発生できる自由電子レーザーである。この特長を活かして、異なる2波長の極紫外パルス（2色パルス）を同時に発生し、それらの遅延時間（または相対位相）をスキャンすることで、原子・分子のイオン化過程をコヒーレント制御する様々な実験が行われている。本研究では、特に、極紫外パルスによるNe原子のイオン化で発生する光電子の放出角度分布のコヒーレント制御実験に着目し、その過程を第一原理計算で研究した。手法としては、我々のグループが独自に開発した、全電子波動関数を様々な電子配置の線形結合として表現する時間依存完全活性空間自己無撞着場(TD-CASSCF)法を用いた。FERMIで行われた実験と同じ波長の2色パルスの相対位相を様々に変えながら角度分解光電子スペクトルを計算した。角度分解光電子スペクトルの計算には、我々が最近多電子系に対して世界で初めて数値計算コードとしての実装に成功した時間依存表面フラックス(tSURFF)法を用いた。実験と同様に得られた光電子角度分布をルジャンドル多項式で展開し、その展開係数の相対位相に依存する振動を実験と比較したところ、ぴったりと一致する結果が得られた。光電子角度分布の相対位相依存性は、部分波の位相のずれに関する情報を含んでおり、そこから光電子放出遅延時間を抽出することができた。
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