| 研究課題/領域番号 |
16H04000
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| 研究機関 | 東京工業大学 |
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研究代表者 |
沖本 洋一 東京工業大学, 理学院, 准教授 (50356705)
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| 研究期間 (年度) |
2016-04-01 – 2019-03-31
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| キーワード | 第二次高調波発生 / フェムト秒レーザ分光 / 強誘電体 |
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| 研究実績の概要 |
本研究では、近年開発が進んでいる水素結合による超分子構造を起源とする有機強誘電体結晶を対象とし、フェムト秒光パルスの照射によって分子中のπ電子を励起することにより、系の「強誘電性」を高速光制御することを目的としている。具体的には、プロトン化したジメチルビピリジン分子（H66dmbp）を陽イオン、脱プロトン化したクロラニル酸分子(Hca)を陰イオンとする一価のプロトン移動型共結晶（[H66dmbp][Hca]結晶）を中心に研究を行った。この系はTｃ～３８０K の強誘電体で、室温で強誘電性を示すとともに、強誘電体に特有のマクロな分極ドメイン構造を有すること、および波長５３０nmのフェムト秒レーザパルスを照射することによりHca分子中のπ電子を励起することができることが知られている。更に申請書にも書いたとおり、この系はフェムト秒レーザ光の照射によって系のSHG強度がサブピコ秒で変化することがこれまでの我々の研究から明らかになっている。本研究年度は、この時間分解SHG変化測定を試料表面上でマッピングしながら行い、試料表面上にSHGが光で増える領域と減少する領域があることを１００μm空間分解能で明らかにすることに成功した。それに加えて、光照射後SHGが増大する領域において、外部から電圧（およそ１KV/ｃｍ程度）を測定箇所に印加した後に、同じ光励起後のSHG変化の測定実験を行ったところ、印加前に光照射で増大していたSHG変化量は次第に減少していき、最後には減少へと転じることが明らかになった。この結果は、外部電圧印加が結晶中に存在する分極ドメインの方向を揃えたために起きたと考えられる。すなわち、π電子の励起でおきるフェムト秒スケールでのSHG変化の起源は、光照射が系の分極ドメインの変化を引き起こすことによるものであることを直接に示すものである。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
1: 当初の計画以上に進展している
理由
本年度は、 [H66dmbp][Hca]結晶に対し集中的に研究を行い、フェムト秒レーザ光の照射によって系のSHG強度がどう変化するかを、サブピコ秒の時間分解能、１００μｍの空間分解能で明らかにすることができた。これは本研究の目的に直接合致する結果であると言える。また、外部電圧の印加でSHG強度を制御する実験も本研究申請書中ではっきりと謳っている研究テーマであり、申請書中で述べたようなSHG強度変化を実際に観測することがに成功した。この結果は、サブピコ秒で変化するSHG強度の成分が外部電界によって大きく影響を受けることを表しており、光によってサブピコ秒の時間スケールで系の強誘電分極ドメインが動いていることを直接の証拠であると考えられる。
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| 今後の研究の推進方策 |
今後の研究遂行に当たって現在考えているテーマは以下の３点である。
①SHG強度変化のマッピング測定の空間分解能は、現在１００μｍ程度であり実際にそれでドメインは見えているが、今年度は測定に用いたレーザパルスの干渉効果を使うことにより空間分解能をより上げることを試みる。
②他の有機強誘電体試料における光照射後の時間分解SHG強度変化測定を試みる。具体的には、強誘電転移温度が約２５０Kと低い[Phez][H2ca]結晶に対して測定を行い、温度で強誘電ドメインの大きさを変えたとき系のSHG強度の光誘起変化がどのようになるかを調べる。
③現在、京都大の廣理研究室と共同で、分子内励起を起こす530nmの光励起に変えて、およそ1THzの周波数にピークを持つ高強度THｚパルスで系を励起することによりSHG強度がどのように変化するかを調べている。これにより、分極ドメインをTHｚパルスの電場で直接動かした場合に系の分極状態がどう変化するかを調べることができる。得られた結果は分子内励起した場合と比較、検討し、有機強誘電体の光制御の指導原理を更に明らかにしていく。
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