放射光Ｘ線共鳴非弾性散乱による強相関電子の動的電荷相関の研究

2017 年度 実績報告書

• 研究課題/領域番号: 16H04004
• 研究機関: 国立研究開発法人量子科学技術研究開発機構
• 研究代表者: 石井 賢司 国立研究開発法人量子科学技術研究開発機構, 関西光科学研究所 放射光科学研究センター, 上席研究員(定常) (40343933)
• 研究分担者: 藤田 全基 東北大学, 金属材料研究所, 教授 (20303894) ; 筒井 健二 国立研究開発法人量子科学技術研究開発機構, 関西光科学研究所 放射光科学研究センター, 上席研究員(定常) (80291011) ; 水木 純一郎 関西学院大学, 理工学部, 教授 (90354977)
• 研究期間 (年度): 2016-04-01 – 2020-03-31
• キーワード: 物性実験 / 量子ビーム / 強相関電子系 / 光物性

研究実績の概要

本課題は、技術発展が著しい放射光Ｘ線共鳴非弾性散乱法（RIXS）を用い、銅酸化物を対象として、動的電荷相関の観測から、強相関電子の運動状態を支配する電子間クーロン相互作用の効果、さらに、より低エネルギーに現れるスピン揺らぎ・格子振動と結合した電荷ダイナミクスを明らかにすることが目的である。本年度は以下の成果を得た。
1. 昨年度の研究でホールドープ系銅酸化物に対する有用性が実証された酸素K吸収端RIXSを用い、La2-xSrxCuO4における電荷励起の温度依存性を測定し、高ホール濃度試料の低波数で顕著な変化を示すことがわかった。この変化はスピン相関の消失と関係していると考えられ、今後、その検証を進める予定である。
2. 電子ドープ系銅酸化物では、超伝導発現のためには結晶作成後のアニール処理が必要であることが知られている。銅K吸収端のRIXSを用いてアニール処理がNd2-xCexCuO4の電荷励起に与える影響を調べた。
3. 銅K吸収端の実験技術開発として、昨年度購入した光学素子、制御ステージ等をビームラインに導入し、エネルギー分解能を30 meVにまで向上させることができた。
4. 銅L3吸収端RIXSにおける内殻正孔寿命の大きさがスペクトルに与える影響を理論的に研究した。スピン反転励起スペクトルではその影響がほとんど見られないのに対し、スピン非反転励起では顕著に影響が現れ、寿命の大きさにより2マグノン励起と電荷励起の強度比が変わることでスペクトルが変化することがわかった。

現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

当初から期待していた通り、酸素K吸収端RIXSがホールドープ系銅酸化物の電荷励起の観測手法として極めて有効であることが実証でき、論文として報告することができた。さらに、この方法を用いた温度依存性の研究も着実に進んでいる。電子ドープ系のアニール効果は当該分野における最近の重要なテーマとなっており、本研究の目的とも合致することから、研究を開始し、着実にデータが蓄積してきている。技術開発に関しても、当初の目標であった銅K吸収端で30 meVのエネルギー分解能を達成できており、実試料の測定へと進められる状況となっている。

今後の研究の推進方策

電子ダイナミクスにおける電荷とスピンの結合は強相関電子系の特徴であり、電荷・スピン励起は温度によっても変化すると期待できる。ホールドープ系の電荷励起に関しては、酸素K吸収端RIXSにより明らかにできつつある。電子ダイナミクスの包括的な理解のためにはもう一方のスピン励起に関しても同様の測定が必要、特に電荷励起に温度変化が現れた高ホール濃度側で銅L3吸収端RIXSの方が検出感度の点で中性子非弾性散乱より有利であり、その測定を目指す。
電子ドープ系Nd2-xCexCuO4については、アニール効果が電荷・スピン励起に与える影響に注目した測定を継続する。未測定となっている高Ce濃度側、特に超伝導が発現するx = 0.15付近を中心に、銅K吸収端 RIXSで電荷励起、銅L3吸収端RIXSでスピン励起を観測する。ホールドープ系と同様に温度変化も予想されることから、温度依存性の測定も行う。
高エネルギー分解能の銅K吸収端RIXSについては、実試料では測定が長時間必要となる。課題となる可能性がある装置の安定性を保つための方策を試みつつ、高い散乱強度が期待できる軽元素のみでできた試料の測定を開始する。

研究成果

• [国際共同研究] Paul Scherrer Institut(スイス)
  • 国名: スイス
  • 外国機関名: Paul Scherrer Institut
• [国際共同研究] SLAC National Accelerator Laboratory/Western Michigan University(米国)
  • 国名: 米国
  • 外国機関名: SLAC National Accelerator Laboratory/Western Michigan University
• [雑誌論文] Spectral weight of resonant inelastic X-ray scattering in doped cuprates: Effect of core-hole lifetime (2018)
  • 著者名/発表者名: Takami Tohyama, Kenji Tsutsui
  • 雑誌名: International Journal of Modern Physics B 巻: - ページ: -
  • DOI: 10.1142/S0217979218400179
  • 査読あり
• [雑誌論文] Reduction and oxidation annealing effects on Cu K-edge XAFS for electron-doped cuprate superconductors (2018)
  • 著者名/発表者名: S. Asano, K. M. Suzuki, D. Matsumura, K. Ishii, T. Ina, M Fujita
  • 雑誌名: Journal of Physics: Conference Series 巻: 969 ページ: 012051-1--5
  • DOI: 10.1088/1742-6596/969/1/012051
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Observation of momentum-dependent charge excitations in hole-doped cuprates using resonant inelastic x-ray scattering at the oxygen K edge (2017)
  • 著者名/発表者名: Kenji Ishii, Takami Tohyama, Shun Asano, Kentaro Sato, Masaki Fujita, Shuichi Wakimoto, Kenji Tustsui, Shigetoshi Sota, Jun Miyawaki, Hideharu Niwa, Yoshihisa Harada, Jonathan Pelliciari, Yaobo Huang, Thorsten Schmitt, Yoshiya Yamamoto, Jun’ichiro Mizuki
  • 雑誌名: Physical Review B 巻: 96 ページ: 115148-1--7
  • DOI: 10.1103/PhysRevB.96.115148
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Superconductivity-Insensitive Order at q~1/4 in Electron-Doped Cuprates (2017)
  • 著者名/発表者名: H. Jang, S. Asano, M. Fujita, M. Hashimoto, D. H. Lu, C. A. Burns, C.-C. Kao, J.-S. Lee
  • 雑誌名: Physical Review X 巻: 7 ページ: 041066-1--6
  • DOI: 10.1103/PhysRevX.7.041066
  • 査読あり / オープンアクセス
• [学会発表] 酸素Ｋ吸収端共鳴非弾性Ｘ線散乱によるホールドープ型銅酸化物超伝導体の電荷励起 (2018)
  • 著者名/発表者名: 石井賢司, 遠山貴巳, 浅野駿, 佐藤研太朗, 藤田全基, 脇本秀一, 宮脇淳, 丹羽秀治, 原田慈久, J. Pelliciari, Y. Huang, T. Schmitt, 山本義哉, 水木純一郎
  • 学会等名: 第31回日本放射光学会年会・放射光科学合同シンポジウム
• [学会発表] 酸素K吸収端共鳴非弾性X線散乱によるホールドープ型銅酸化物超伝導体の電荷励起 (2018)
  • 著者名/発表者名: 石井賢司, 遠山貴巳, 浅野駿, 佐藤研太朗, 藤田全基, 脇本秀一, 宮脇淳, 丹羽秀治, 原田慈久, J. Pelliciari, Y. Huang, T. Schmitt, 山本義哉, 水木純一郎
  • 学会等名: 日本物理学会第73回年次大会
• [学会発表] 電子ドープ系銅酸化物超伝導体のCu K端吸収スペクトルに対する還元アニール効果の詳細解析 (2018)
  • 著者名/発表者名: 浅野駿, 鈴木謙介, 松村大樹, 石井賢司, 辻卓也, 伊奈稔哲, 藤田全基
  • 学会等名: 日本物理学会第73回年次大会
• [学会発表] Resonant Inelastic X-ray Scattering study in Materials science (2018)
  • 著者名/発表者名: Jun'ichiro Mizuki
  • 学会等名: 6th Annual Conference of Analytix 2018
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Observation of a dispersive charge mode in hole-doped cuprates using resonant inelastic x-ray scattering at the oxygen K edge (2017)
  • 著者名/発表者名: Kenji Ishii, Takami Tohyama, Shun Asano, Kentaro Sato, Masaki Fujita, Shuichi Wakimoto, Kenji Tustsui, Shigetoshi Sota, Jun Miyawaki, Hideharu Niwa, Yoshihisa Harada, Jonathan Pelliciari, Yaobo Huang, Thorsten Schmitt, Yoshiya Yamamoto, and Jun’ichiro Mizuki
  • 学会等名: The 10th international conference on inelastic x-ray scattering
  • 国際学会
• [学会発表] Spin and Charge Excitations in Doped Cuprates Observed with RIXS (2017)
  • 著者名/発表者名: Kenji Ishii
  • 学会等名: National Synchrotron Radiation Research Center Users' Meeting and Workshop
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] 電子ドープ系銅酸化物超伝導体におけるCu K吸収端スペクトルの還元アニール効果 (2017)
  • 著者名/発表者名: 浅野駿, 鈴木謙介, 松村大樹, 石井賢司, 伊奈稔哲, 藤田全基
  • 学会等名: 日本物理学会2017年秋季大会
• [学会発表] Resonant inelastic x-ray scattering experiments on correlated electron systems (2017)
  • 著者名/発表者名: Kenji Ishii
  • 学会等名: ポスト「京」重点課題 (7)「次世代の産業を支える新機能デバイス・高性能材料 の創成」 サブ課題G 第7回「共通基盤シミュレーション手法」連続研究会
  • 招待講演
• [学会発表] Electronic Excitations of Copper- and Iron-based Superconductors Studied by Resonant and Non-Resonant Inelastic X-ray Scattering (2017)
  • 著者名/発表者名: Jun'ichiro Mizuki
  • 学会等名: International Conference on Advanced Materials 2017
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Electronic Excitation of Cuprates and Iron-based Superconductors Studies by Inelastic X-ray Scattering (2017)
  • 著者名/発表者名: Jun'ichiro Mizuki
  • 学会等名: 4th Annual Global Congress of Knowledge Economy-2017
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Reduction annealing effects on Cu K-edge XAFS in electron-doped cuprate superconductors (2017)
  • 著者名/発表者名: S. Asano, K. M. Suzuki, D. Matsumura, K. Ishii, T. Ina, M. Fujita
  • 学会等名: The 28th International Conference on Low Temperature Physics
  • 国際学会
• [学会発表] Neutron-Scattering Study of Magnetic Excitations in Electron-Doped Cuprate (2017)
  • 著者名/発表者名: M. Fujita
  • 学会等名: Superstripes 2017 Quantum in Complex Matter: Superconductivity, Magnetism & Ferroelectricity
  • 国際学会 / 招待講演