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2016 年度 実績報告書

硫黄水素化物の新奇高温超伝導相の解明を目指した超高圧核磁気共鳴実験の開拓

研究課題

研究課題/領域番号 16H04013
研究機関大阪大学

研究代表者

椋田 秀和  大阪大学, 基礎工学研究科, 准教授 (90323633)

研究期間 (年度) 2016-04-01 – 2020-03-31
キーワード超伝導 / 超高圧
研究実績の概要

このような超高圧下におかれた超微小空間の試料に対して核磁気共鳴(NMR)測定は前例が無いため、過去にいくつか行われた例を参考にしながらプローブ、セル、コイルを含む、タンク回路などの設計、作製から始めた。最も強いNMR信号強度が期待される水素1H (プロトン)の低圧域でのNMR実験で、微弱な複数本の水素1Hの共鳴信号が観測された。プロトンを含まない素材でプローブおよび試料室周りを構成しているが、極端に小さい試料室のため、試料室外の構成素材に混在すると思われる不純物水素からの非本質的な信号が含まれていることがわかった。プロトンを含む素材を排除や配置の変更を行う作業を繰り返して、不純物としてプロトンを含むものを洗い出し、いくつかの素材でプロトンの信号の由来を特定した。今年度の研究活動を以下に示す。
(1) 国際会議発表6件 (招待講演3件, ポスター講演3件)
(2) 国内会議発表8件 (招待講演1件, 一般口頭講演6件, ポスター講演1件)
(3) 受賞 1件 JPSJ注目論文賞 (社)日本物理学会
(4) 学術論文(査読有り) 4件 (原著論文2件、査読付きproceedings 2件) (a) H, Mukuda, N. Shiki, N. Kimoto, M. Yashima, Y. Kitaoka, K. Tokiwa, and A. Iyo, J. Phys. Soc. Jpn. 85, 083701 (2016) (b) T. Shiota, H. Mukuda, M. Uekubo, F. Engetsu, M. Yashima, Y. Kitaoka, K. T. Lai, H. Usui, K. Kuroki, S. Miyasaka, and S. Tajima, J. Phys. Soc. Jpn.85, 053706 (2016) (5) 解説記事 1件 固体物理 (2017年1月号, Vol.52) / アグネ出版 p23-p30 トピックス執筆

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

150GPaを超える超高圧下の硫化水素が203Kもの高温で超伝導を示すことが報告された。第一原理計算から、高圧下の硫化水素には圧力に依存していくつかの安定構造相が存在し、特にbcc構造のH3Sが高温超伝導相に関連していると指摘された。その後高圧下XRD測定から硫黄原子の位置がその理論予測によく一致していることがわかった。さらに高温超伝導相には低圧側と高圧側に二つの安定構造相が存在することが示唆されているが、この二つの相の違いは水素原子の位置のみのため、XRD測定などでは特定が困難である。高温超伝導を実現する安定相での結晶構造ならびに電子状態を解明するために、水素1H(または重水素2D)の核を直接観測できるNMR実験を計画した。
このような超高圧下におかれた超微小空間の試料に対して核磁気共鳴(NMR)測定は前例が無いため、過去にいくつか行われた例を参考にしながらプローブ、セル、コイルを含む、タンク回路などの設計、作製から始めた。最も強いNMR信号強度が期待される水素1H (プロトン)の低圧域でのNMR実験で、微弱な複数本の水素1Hの共鳴信号が観測された。プロトンを含まない素材でプローブおよび試料室周りを構成しているが、極端に小さい試料室のため、試料室外の構成素材に混在すると思われる不純物水素からの非本質的な信号が含まれていることがわかった。プロトンを含む素材を排除や配置の変更を行う作業を繰り返して、不純物としてプロトンを含むものを洗い出し、いくつかの素材でプロトンの信号の由来を特定した。しかし、2つのプロトンのNMR信号が由来が特定できずに残った。本質の硫化水素からのNMR信号が含まれているかもしれないが、現在それを特定するまでには至ってない。

今後の研究の推進方策

NMR実験の第一段階の目標は、高温超伝導の発生の鍵となっていると思われる水素サイトを直接観測できるH-NMRにより、硫化水素内の水素の局所状態を調べ、どのような変遷を経て高温超伝導状態へと至るかをミクロなレベルで明らかすることである。しかし、これまでの研究で、本質の硫化水素からのNMR信号が含まれているかもしれないが、現在それを特定するまでには至ってない。この問題に関しては、超高圧域での超伝導相では大きな状態密度に由来する大きなKnight shiftがあるとすると、本質の信号を分離観測できる可能性は残されている。一方、水素よりも信号強度は劣るものの、重水素(2D)のNMRではそのようなことが問題とならないため、硫化重水素(D2S)の超高圧下2D-NMR実験も並行してスタートさせていく。DACとNMRコイルの関係について最適化するところはD-NMRを行うことが有利と思われる。

  • 研究成果

    (29件)

すべて 2017 2016 その他

すべて 国際共同研究 (2件) 雑誌論文 (4件) (うち国際共著 1件、 査読あり 4件) 学会発表 (22件) (うち国際学会 3件、 招待講演 4件) 図書 (1件)

  • [国際共同研究] Max Plank Institute(ドイツ)

    • 国名
      ドイツ
    • 外国機関名
      Max Plank Institute
  • [国際共同研究] Stanford univ(米国)

    • 国名
      米国
    • 外国機関名
      Stanford univ
  • [雑誌論文] Superconductivity and Antiferromagnetic Spin Fluctuations in LaFe(As1-xPx)(O1-yFy ) probed by 31 P-NMR2017

    • 著者名/発表者名
      T. Shiotaa, H. Mukudaa, M. Uekubob, F. Engetsua, M. Yashimaa, Y.Kitaokaa, K. T. Laib, H. Usuib, K. Kurokib, S. Miyasakab, and S.Tajimab
    • 雑誌名

      Journal of Physics: Conference Series

      巻: 807 ページ: 052006/1-4

    • DOI

      doi:10.1088/1742-6596

    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Enhancement of Tc in CeIr(In1-xCdx)5 studied by In-NQR2017

    • 著者名/発表者名
      Mitsuharu Yashima, Kyohei Tani, Kazuhiro Nishimoto, Hidekazu Mukuda, Yoshio Kitaoka, Fuminori Honda, Rikio Settai, Yoshichika Onuki
    • 雑誌名

      Journal of Physics: Conference Series

      巻: 807 ページ: 052004/1-6

    • DOI

      doi:10.1088/1742-6596

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Novel Interplay between High-Tc Superconductivity and Antiferromagnetism in Tl-Based Six-CuO2-Layered Cuprates: 205Tl- and 63Cu-NMR Probes2016

    • 著者名/発表者名
      Hidekazu Mukuda, Nozomu Shiki, Naoki Kimoto, Mitsuharu Yashima, Yoshio Kitaoka, Kazuyasu Tokiwa, and Akira Iyo
    • 雑誌名

      J. Phys. Soc. Jpn.

      巻: 85 ページ: 083701/1-4

    • DOI

      http://doi.org/10.7566/JPSJ.85.083701

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Multiple Antiferromagnetic Spin Fluctuations and Novel Evolution of Tc in Iron-based superconductors LaFe(As1-xPx)(O1-yFy) revealed by 31P-NMR Studies2016

    • 著者名/発表者名
      Takayoshi Shiota, Hidekazu Mukuda, Masahiro Uekubo, Fuko Engetsu, Mitsuharu Yashima, Yoshio Kitaoka, Kwing To Lai, Hidetomo Usui, Kazuhiko Kuroki, Shigeki Miyasaka, and Setsuko Tajima
    • 雑誌名

      J. Phys. Soc. Jpn.

      巻: 85 ページ: 053706/1-4

    • DOI

      http://doi.org/10.7566/JPSJ.85.053706

    • 査読あり
  • [学会発表] Development of diamond-anvil-NMR for study of sulfur hydride and exotic superconductivity in valance skipper-doped PbTe2017

    • 著者名/発表者名
      椋田秀和
    • 学会等名
      RIKEN-CEMS-QPEC Topical Meeting on Superconductivity under Extreme Conditions
    • 招待講演
  • [学会発表] 重い電子系化合物CeRhIn5の共存相におけるIn-NQRによる研究2017

    • 著者名/発表者名
      八島光晴, 道添竜治, 椋田秀和, 北岡良雄, 宍戸寛明, 摂待力男, 大貫惇睦
    • 学会等名
      日本物理学会第72回年次大会
  • [学会発表] β´´-(ET)4[(H3O)Ga(C2O4)3]Z(Z = CH2Cl2 , PhNO2)のD-NMRによる研究2017

    • 著者名/発表者名
      吉田幸司, 八島光晴, 椋田秀和, 北岡良雄, 今城周作, 圷広樹, 中澤康浩
    • 学会等名
      日本物理学会第72回年次大会
  • [学会発表] A15型超伝導体V3SiのSi-NMRによる研究2017

    • 著者名/発表者名
      安藝将也, 川崎祐, 岸本豊, 中村浩一, 小山岳秀, 水戸毅, 八島光晴, 椋田秀和, 小手川恒, 菅原仁
    • 学会等名
      日本物理学会第72回年次大会
  • [学会発表] Cu-NMRによる超低ドープ三層型銅酸化物Bi2Sr2Ca2Cu3O10+x2017

    • 著者名/発表者名
      坂本拓矢, 椋田秀和, 八島光晴, 北岡良雄, 足立伸太郎, 渡辺孝夫
    • 学会等名
      日本物理学会第72回年次大会
  • [学会発表] Cu-NMRナイトシフトによる多層型銅酸化物の層間結合効果2017

    • 著者名/発表者名
      寺西慎伍, 坂本拓矢, 椋田秀和, 八島光晴, 北岡良雄, 常盤和靖, 伊豫彰
    • 学会等名
      日本物理学会第72回年次大会
  • [学会発表] ダイヤモンドアンビルセルを用いた超高圧NMR測定の開発III2017

    • 著者名/発表者名
      阪野文秀, 椋田秀和, 八島光晴, 北岡良雄, 榮永茉利, 益田明宜, 清水克哉, M. I. Eremets, A. P. Drozdov
    • 学会等名
      日本物理学会第72回年次大会
  • [学会発表] バレンススキップ元素をドープした超伝導体における電荷近藤効果2017

    • 著者名/発表者名
      椋田秀和, 松村隆史, 牧翔太, 八島光晴, 北岡良雄, 村上博成, P. Giraldo-Gallo, T. Geballe, I. Fisher
    • 学会等名
      日本物理学会第72回年次大会
  • [学会発表] Search for valence fluctuations on superconductor Pb1-xTlxTe by 125Te-NMR2016

    • 著者名/発表者名
      椋田秀和
    • 学会等名
      J-Physics: Mini International Workshop: Physics of Strongly Correlated Electron Systems under Extreme Conditions
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Search for valence fluctuations on superconductor Pb1-xTlxTe by 125Te-NMR2016

    • 著者名/発表者名
      椋田秀和
    • 学会等名
      International Conference on Strongly Correlated Electron Systems (SCES 2016)
    • 国際学会
  • [学会発表] Superconducting transition temperature and re-emergence of antiferromagnetic order in LaFe(As1-xPx)(O1-yFy)2016

    • 著者名/発表者名
      椋田秀和
    • 学会等名
      EMN2016
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Application of NMR technique to study novel superconductors under high pressure2016

    • 著者名/発表者名
      椋田秀和
    • 学会等名
      HPSP-17 & WHS
  • [学会発表] Te-NMRによるPb-xTlxTe (x=0~0.01)超伝導体における電荷移動揺らぎの探索2016

    • 著者名/発表者名
      椋田秀和
    • 学会等名
      豊田理研ワークショップ「高温超伝導をめぐる最近の発展と展望」
    • 招待講演
  • [学会発表] 水素置換系LaFe(As_1-x_P_x_)(O_1-y_H_y_)における超伝導状態2016

    • 著者名/発表者名
      椋田秀和
    • 学会等名
      京都大学基礎物理学研究所:「超伝導研究の最先端:多自由度、非平衡、電子相関、トポロジー」
  • [学会発表] 原子価スキップ現象が引き起こす新奇量子伝導現象の微視的研究2016

    • 著者名/発表者名
      椋田秀和
    • 学会等名
      第1回豊中地区研究交流会
  • [学会発表] 31P-NMRによる鉄系超伝導体LaFe(As1-xPx)(O1-yHy)の電子過剰域の超伝導状態2016

    • 著者名/発表者名
      塩田貴佳, 椋田秀和, 八島光晴, 北岡良雄, 上久保将大, 臼井秀知, 黒木和彦, K. T. Lai, 宮坂茂樹, 田島節子
    • 学会等名
      日本物理学会2016年秋季大会
  • [学会発表] β”-(ET)4[(H3O)Ga(C2O4)3]Z(Z = CH2Cl2 , PhBr)のD-NMRによる研究2016

    • 著者名/発表者名
      吉田幸司, 八島光晴, 椋田秀和, 北岡良雄, 今城周作, 圷広樹, 中澤康浩
    • 学会等名
      日本物理学会2016年秋季大会
  • [学会発表] Cu-NMRによる超低ドープ三層型銅酸化物Bi2Sr2Ca2Cu3O(10+x)の低温での磁気異常2016

    • 著者名/発表者名
      坂本拓矢, 椋田秀和, 八島光晴, 北岡良雄, 足立伸太郎A, 渡辺孝夫
    • 学会等名
      日本物理学会2016年秋季大会
  • [学会発表] ダイヤモンドアンビルセルを用いた超高圧NMR測定の開発II2016

    • 著者名/発表者名
      阪野文秀, 椋田秀和, 八島光晴, 北岡良雄, 榮永茉利, 益田明宜, 清水克哉, M. I. EremetsB, P. Drozdov
    • 学会等名
      日本物理学会2016年秋季大会
  • [学会発表] 単結晶NMRによるPb1-xTlxTeにおける電荷近藤効果の可能性2016

    • 著者名/発表者名
      椋田秀和, 松村隆史, 牧翔太, 八島光晴, 北岡良雄, 村上博成, P. Giraldo-Gallo, I. Fisher, T. Geballe
    • 学会等名
      日本物理学会2016年秋季大会
  • [学会発表] 重い電子系化合物CeRhIn5の圧力下In-NQRによる研究2016

    • 著者名/発表者名
      八島光晴, 道添竜治, 椋田秀和, 北岡良雄, 宍戸寛明, 摂待力男, 大貫惇睦
    • 学会等名
      日本物理学会2016年秋季大会
  • [学会発表] 超高圧下硫化重水素における2D-NMR2016

    • 著者名/発表者名
      阪野文秀, 椋田秀和, 八島光晴, 北岡良雄, 榮永茉利, 益田明宜, 清水克哉, M. I. Eremets, A. P. Drozdov
    • 学会等名
      日本物理学会2016年秋季大会
  • [図書] 固体物理(複数の電子軌道が絡んだ多重スピン揺らぎが生み出す鉄系超伝導)2017

    • 著者名/発表者名
      椋田秀和、八島光晴、北岡良雄
    • 総ページ数
      8(p23-30)
    • 出版者
      アグネ出版
    • ISBN
      0454-4544 / KOTBA2

URL: 

公開日: 2018-12-17   更新日: 2022-02-21  

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