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2017 年度 実績報告書

硫黄水素化物の新奇高温超伝導相の解明を目指した超高圧核磁気共鳴実験の開拓

研究課題

研究課題/領域番号 16H04013
研究機関大阪大学

研究代表者

椋田 秀和  大阪大学, 基礎工学研究科, 准教授 (90323633)

研究期間 (年度) 2016-04-01 – 2020-03-31
キーワード超伝導 / 超高圧
研究実績の概要

水素よりも信号強度は劣るものの、重水素(2D)のNMRでは様々な素材に含まれていると思われる不純物プロトンからの信号との区別ことが問題とならないため、硫化重水素(D2S)の超高圧下2D-NMR実験も並行してスタートさせた。液体の試料の類似物質である重水(D2O)の2D-NMR実験を行ったところ、一晩かけて積算するとようやく見えてくるくらいであるが、微弱であるがきれいなNMR信号を検出することができた。しかし硫化重水素(D2S)は少しの圧力で固体の絶縁体になるため、低温、強磁場の極限の実験条件にしても、信号検出が困難であることがわかった。ダイヤ間に試料封入させるための金属板(ガスケット)の素材やNMRコイルの配置などをいろいろ変えながら測定し、試行錯誤しながら最適化の方法を検討した。今年度の研究活動を以下に示す。
(1) 国際会議発表3件 (招待講演1件, ポスター講演2件)
(2) 国内会議発表8件 (招待講演1件, 一般口頭講演7件, ポスター講演1件)
(3) 学術論文(査読有り) 4件 (原著論文2件、査読付きproceedings 2件)
(a) Anomalous 125Te Nuclear Spin Relaxation coincident with Charge Kondo Behavior in Superconducting Pb1-xTlxTe, H. Mukuda, T. Matsumura, S. Maki, M. Yashima, Y. Kitaoka, K. Miyake, H. Murakami, P. Giraldo-Gallo, T. H. Geballe, and I. R. Fishe, J. Phys. Soc. Jpn. 87, (2018) 023706/1-4. (b) Three superconducting phases with different categories of pairing in hole- and electron-doped LaFeP1-xAsxO, S. Miyasaka, M. Uekubo, H. Tsuji, M. Nakajima, and S. Tajima, T. Shiota, H. Mukuda, H. Sagayama, H. Nakao, R. Kumai, and Y. Murakami, Phys. Rev. B 95, 214515 (2017).

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

最も強いNMR信号強度が期待される水素1H (プロトン)の低圧域でのNMR実験からスタートした本研究であるが、複数のプロトンのNMR信号が観測された。プロトンをできるだけ含まないプローブの素材への変更や配置の変更を行ったが、本質の硫化水素からのNMR信号が含まれているかもしれないが、それを特定するまでには至れていない。一方、水素よりも信号強度は劣るものの、重水素(2D)のNMRではそのようなことが問題とならないため、硫化重水素(D2S)の超高圧下2D-NMR実験も並行してスタートさせた。まず、硫化重水素(D2S)の超高圧下2D-NMRの信号検出から始めたが、硫化重水素(D2S)は少しの圧力で固体の絶縁体になるため、低温、強磁場の極限の実験条件にしても、信号検出が困難であることがわかった。特にガスケットとして一般的に用いられているレニウムReは、核四重極相互作用が極端に大きく、紛らわしくも目的のD-NMR信号のところにサテライトピークをもつことがわかり、ガスケットをタングステンWに変更しなければならないことがわかった。
液体の試料であれば、より簡単と思われることから、類似物質である重水(D2O)の2D-NMR実験を行ったところ、一晩かけて積算するとようやく見えてくるくらいであるが、微弱であるがきれいなNMR信号を検出することができた。さらに信号強度を強めるにはどうしたらよいかを調べるため、ダイヤ間に試料封入させるための金属板(ガスケット)の素材やNMRコイルの配置などをいろいろ変えながら測定し、試行錯誤しながら最適化の方法を検討した。より感度を上げるため、試料空間に入るマイクロコイルの設置を試みたが、通常の金属で作ったコイルは測定中に切れてしまい、圧力をかけてもガスケットとの間で丈夫な固い金属を用いると、微小空間への設置、固定が著しく難しいことがわかった。

今後の研究の推進方策

硫化重水素(D2S)に関しては、すでにEremetsらの最初の報告において重水素に置き換えてのTcの同位体効果の実験も行われ、硫化水素に比べTcの大きな減少から、軽い元素ほどTc が高くなると予測する従来型のBCS機構に沿った振る舞いを報告している。その後の硫化重水素のTcの圧力依存性の研究によって、硫化水素との違いが明確に示されている。本研究で、高温超伝導の発生の鍵となっていると思われる重水素サイトを直接観測できる2D-NMRにより、硫化(重)水素内の(重)水素の局所状態を調べることが可能となる。
そこでさらに超高圧実験に向けて、検出できている重水(D2O)の2D-NMR実験で、重水(D2O)の試料サイズを小さなものに変えて、共鳴信号強度をできるだけ感度よく測定できるように最適化していく。より感度を高めるため、試料空間に微小コイルをいれる方策の開発や、最近提案されているレンツレンズを用いた微小試料NMR信号の検出を試みる。

  • 研究成果

    (16件)

すべて 2018 2017

すべて 雑誌論文 (2件) (うち国際共著 1件、 査読あり 2件) 学会発表 (14件) (うち国際学会 2件、 招待講演 2件)

  • [雑誌論文] Anomalous 125Te Nuclear Spin Relaxation Coincident with Charge Kondo Behavior in Superconducting Pb1-xTlxTe2018

    • 著者名/発表者名
      H. Mukuda, T. Matsumura, S. Maki, M. Yashima, Y. Kitaoka, K. Miyake, H. Murakami, P. Giraldo-Gallo, T. H. Geballe, and I. R. Fisher
    • 雑誌名

      J. Phys. Soc. Jpn

      巻: 87 ページ: 023706/1-4

    • DOI

      https://doi.org/10.7566/JPSJ.87.023706

    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Three superconducting phases with different categories of pairing in hole- and electron-doped LaFeAs 1 - x P x O2017

    • 著者名/発表者名
      S. Miyasaka, M. Uekubo, H. Tsuji, M. Nakajima, and S. Tajima, T. Shiota、H. Mukuda, H. Sagayama, H. Nakao, R. Kumai, and Y. Murakami
    • 雑誌名

      Phys. Rev. B

      巻: 95 ページ: 214515/1-8

    • DOI

      https://doi.org/10.1103/PhysRevB.95.214515

    • 査読あり
  • [学会発表] バレンススキップ現象に由来する電荷近藤効果と新奇超伝導機構の探索2018

    • 著者名/発表者名
      椋田秀和
    • 学会等名
      第2回豊中地区研究交流会
  • [学会発表] 新奇超伝導機構の探索2018

    • 著者名/発表者名
      椋田秀和
    • 学会等名
      ワークショップ「高温超伝導体とその関連物質における新奇な物理
    • 招待講演
  • [学会発表] 空間反転対称性の破れた超伝導体PbTaSe2の合成とNMR/NQR測定2018

    • 著者名/発表者名
      横井滉平, 八島光晴, 村川寛, 椋田秀和, 酒井英明, 花咲徳亮
    • 学会等名
      日本物理学会第73回年次大会
  • [学会発表] 重水素置換した有機超伝導体β”-(ET)4[(H3O)Ga(C2O4)3]Z(Z = CH2Cl2, PhNO2)におけるD-NMR2018

    • 著者名/発表者名
      八島光晴, 吉田幸司, 椋田秀和, 北岡良雄, 今城周作, 圷広樹, 中澤康浩
    • 学会等名
      日本物理学会第73回年次大会
  • [学会発表] PbTe系における電荷近藤効果の微視的電子状態とドーパント依存性2018

    • 著者名/発表者名
      八島光晴, 堀川琉星, 松村隆史, 牧翔太, 椋田秀和, 三宅和正, 村上博成, P. Walmsley, P. Giraldo-Gallo, T. Geballe, I. Fisher
    • 学会等名
      日本物理学会第73回年次大会
  • [学会発表] バレンススキップ現象が引き起こす電荷近藤効果と超伝導~Pb1-xTlxTe におけるNMR 緩和率の異常~2017

    • 著者名/発表者名
      椋田秀和
    • 学会等名
      京都大学基礎物理学研究所研究会「超伝導研究の最先端:多自由度、非平衡、電子相関、トポロジー、人工制御」
  • [学会発表] Charge Kondo Effect and Superconductivity in Pb1-xTlxTe with Valence Skipping Dopants: 125Te-NMR Probe2017

    • 著者名/発表者名
      椋田秀和
    • 学会等名
      International Conference on Strongly Correlated Electron Systems (SCES 2017)
    • 国際学会
  • [学会発表] バレンススキップ現象が引き起こす電荷近藤効果と超伝導~Pb1-xTlxTe におけるNMR 緩和率の異常~2017

    • 著者名/発表者名
      椋田秀和
    • 学会等名
      高温超伝導フォーラム第5回会合
  • [学会発表] Charge Kondo Effect and Superconductivity in Pb1-xTlxTe probed by 125Te-NMR2017

    • 著者名/発表者名
      椋田秀和
    • 学会等名
      International Workshop on Multipole Physics and Related Phenomena
    • 国際学会
  • [学会発表] Tl-NMRによるPb1-xTlxTe超伝導体におけるドーパントの局所状態と電荷近藤効果2017

    • 著者名/発表者名
      八島光晴, 堀川瑠星, 松村隆史, 牧翔太, 椋田秀和, 村上博成, P. Giraldo-Gallo, T. Geballe, I. Fisher
    • 学会等名
      日本物理学会2017年秋季大会
  • [学会発表] 有機超伝導体β”-(ET)4[(H3O)Ga(C2O4)3]Z(Z = CH2Cl2, PhNO2)のD-NMR2017

    • 著者名/発表者名
      八島光晴, 吉田幸司, 椋田秀和, 北岡良雄, 今城周作, 圷広樹A, 中澤康浩
    • 学会等名
      日本物理学会2017年秋季大会
  • [学会発表] A15型超伝導体V3SiのSi-NMRによる研究II2017

    • 著者名/発表者名
      安藝将也, 川崎祐, 岸本豊, 中村浩一, 小山岳秀, 水戸毅, 八島光晴, 椋田秀和, 小手川恒, 菅原仁
    • 学会等名
      日本物理学会2017年秋季大会
  • [学会発表] 三層型超低ドープ銅酸化物におけるc軸磁場下でのVortex状態とスピン分極2017

    • 著者名/発表者名
      坂本拓矢, 椋田秀和, 寺西慎伍, 八島光晴, 北岡良雄, 足立伸太郎, 石田茂之, 永崎洋, 内田慎一, 伊豫彰, 渡辺孝夫
    • 学会等名
      日本物理学会2017年秋季大会
  • [学会発表] Spin polarization in vortex-solid phase in heavily-underdoped Bi22232017

    • 著者名/発表者名
      椋田秀和
    • 学会等名
      The research forefront of high-Tc cuprates
    • 招待講演

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公開日: 2018-12-17  

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