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2019 年度 実績報告書

マイナーアクチノイド/ランタノイド分離に対する分子科学からの新展開

研究課題

研究課題/領域番号 16H04098
研究機関広島大学

研究代表者

井口 佳哉  広島大学, 理学研究科, 教授 (30311187)

研究分担者 中島 覚  広島大学, 自然科学研究支援開発センター, 教授 (00192667)
久米 晶子  広島大学, 理学研究科, 准教授 (30431894)
和田 真一  広島大学, 理学研究科, 助教 (60304391)
灰野 岳晴  広島大学, 理学研究科, 教授 (80253053)
研究期間 (年度) 2016-04-01 – 2020-03-31
キーワード表面増強赤外分光 / ランタノイド / マイナーアクチノイド / 高レベル放射性廃棄物
研究実績の概要

原発からの高レベル放射性廃棄物におけるランタノイド/マイナーアクチノイドの選択的分離は,放射性廃棄物を効率よく安全に処理する上で必須のプロセスである。廃棄物処理の現場では,有機配位子を用いた溶媒抽出法によってその分離が達成されている。しかし,この選択的分離がなぜ達成されているのか,その起源は明らかになっていない。本研究では,ランタノイドやマイナーアクチノイドと有機配位子との間で形成される錯イオンの電子状態や幾何構造について,表面増強赤外分光法により明らかにし,有機配位子が示すイオン選択性の起源について分子科学的に明らかにすることを目的としている。これにより,より高効率,高選択的なランタノイド/マイナーアクチノイド分離に関する科学的指針を提供することが本研究の最終的な目標である。
本研究ではこれまでに,溶媒抽出の現場で使用されている2種類の有機配位子のチオール誘導体の合成に成功している。2019年度は,3つめの有機配位子として,溶媒抽出剤の一種であるTPEN(N,N,N′,N′-tetrakis(2-pyridinylmethyl)-1,2-ethanediamine)のチオール誘導体の合成を行った。この配位子を金薄膜上に化学吸着させ,ランタノイドイオンと錯イオンを形成させ,これを表面増強赤外分光によって検出することに成功した。また,上記の研究と平行して,東海村の日本原子力研究開発機構内の放射性管理区域内での表面増強赤外分光の実験を行った。この実験では,広島大学において,ATR用のSiプリズムへの金薄膜の形成と有機配位子の化学吸着を行い,これを東海村に持参して管理区域内にある赤外分光装置にセットし,ランタノイドを含む水溶液を添加して錯イオンを形成させる。この錯イオンの形成を赤外スペクトルにより確認することができた。これにより,今後の放射性マイナーアクチノイドを利用した実験が日本原子力研究開発機構で可能であることを確認した。

現在までの達成度 (段落)

令和元年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

令和元年度が最終年度であるため、記入しない。

  • 研究成果

    (25件)

すべて 2019

すべて 雑誌論文 (5件) (うち国際共著 1件、 査読あり 5件) 学会発表 (20件) (うち国際学会 10件、 招待講演 3件)

  • [雑誌論文] Laser Spectroscopy and Lifetime Measurements of the S1 State of Tetracyanoquinodimethane (TCNQ) in a Cold Gas‐Phase Free‐Jet2019

    • 著者名/発表者名
      Chaki Nobumasa、Muramatsu Satoru、Iida Yuji、Kenjo Seiya、Inokuchi Yoshiya、Iimori Toshifumi、Ebata Takayuki
    • 雑誌名

      ChemPhysChem

      巻: 20 ページ: 996~1000

    • DOI

      10.1002/cphc.201900214

    • 査読あり
  • [雑誌論文] The direct observation of the doorway 1nπ* state of methylcinnamate and hydrogen-bonding effects on the photochemistry of cinnamate-based sunscreens2019

    • 著者名/発表者名
      Kinoshita Shin-nosuke、Inokuchi Yoshiya、Onitsuka Yuuki、Kohguchi Hiroshi、Akai Nobuyuki、Shiraogawa Takafumi、Ehara Masahiro、Yamazaki Kaoru、Harabuchi Yu、Maeda Satoshi、Ebata Takayuki
    • 雑誌名

      Physical Chemistry Chemical Physics

      巻: 21 ページ: 19755~19763

    • DOI

      10.1039/C9CP02914A

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Conformation of alkali metal ion-calix[4]arene complexes investigated by IR spectroscopy in the gas phase2019

    • 著者名/発表者名
      Wada Kozue、Kida Motoki、Muramatsu Satoru、Ebata Takayuki、Inokuchi Yoshiya
    • 雑誌名

      Physical Chemistry Chemical Physics

      巻: 21 ページ: 17082~17086

    • DOI

      10.1039/C9CP03194D

    • 査読あり
  • [雑誌論文] UV and IR Spectroscopy of Transition Metal-Crown Ether Complexes in the Gas Phase: Mn2+(benzo-15-crown-5)(H2O)0-22019

    • 著者名/発表者名
      Inokuchi Yoshiya、Ebata Takayuki、Rizzo Thomas R.
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry A

      巻: 123 ページ: 6781~6786

    • DOI

      10.1021/acs.jpca.9b05706

    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Geometric and Electronic Structures of Ag+(benzo-18-crown-6), Ag+(dibenzo-18-crown-6), and Ag+(dibenzo-15-crown-5) Complexes Investigated by Cold Gas-Phase Spectroscopy2019

    • 著者名/発表者名
      Kitamura Yuma、Muramatsu Satoru、Kida Motoki、Ebata Takayuki、Inokuchi Yoshiya
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry A

      巻: 123 ページ: 9185~9192

    • DOI

      10.1021/acs.jpca.9b06991

    • 査読あり
  • [学会発表] Supramolecular Chemistry Studied by Cold Gas-Phase Spectroscopy2019

    • 著者名/発表者名
      井口佳哉
    • 学会等名
      International Symposium for Nano Science (ISNS 2019)
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Surface-enhanced infrared absorption spectroscopy of lanthanide complexes2019

    • 著者名/発表者名
      Sakiko Hirata, Takehiro Hirao, Daisuke Kajiya, Satoru Muramatsu, Ken-ichi Saitow, Takeharu Haino, Takayuki Ebata, Yoshiya Inokuchi
    • 学会等名
      The 16th Nano Bio Info Chemistry Symposium
    • 国際学会
  • [学会発表] UV and IR spectroscopy of crown ether complexes with ammonium ion under cold gas-phase condition2019

    • 著者名/発表者名
      Mayuko Kubo, Satoru Muramatsu, Yoshiya Inokuchi
    • 学会等名
      The 16th Nano Bio Info Chemistry Symposium
    • 国際学会
  • [学会発表] Elucidation of trans → cis photoisomerization route of cinnamate by using supersonic jet/laser spectroscopy and an automated reaction route mapping method2019

    • 著者名/発表者名
      Shin-nosuke Kinoshita, Satoru Muramatsu, Yoshiya Inokuchi, Hiroshi Kohguchi, Takafumi Shiraogawa, Masahiro Ehara, Kaoru Yamazaki, Yu Harabuchi, Satoshi Maeda, Takayuki Ebata
    • 学会等名
      The 16th Nano Bio Info Chemistry Symposium
    • 国際学会
  • [学会発表] UV spectroscopy of cryogenically cooled Ag+-benzo-crown ether complexes in the gas phase2019

    • 著者名/発表者名
      Yuma Kitamura, Motoki Kida, Satoru Muramatsu, Takayuki Ebata, Yoshiya Inokuchi
    • 学会等名
      The 16th Nano Bio Info Chemistry Symposium
    • 国際学会
  • [学会発表] 超音速ジェットレーザー分光と化学反応経路自動探索法による桂皮酸エステルの trans → cis 光異性化経路の解明2019

    • 著者名/発表者名
      木下真之介,村松悟,井口佳哉,高口博志,白男川貴史,江原正博,山崎馨,原渕祐,前田理,江幡孝之
    • 学会等名
      第13回分子科学討論会
  • [学会発表] ジェット冷却した7,7,8,8-テトラシアノキノジメタン(TCNQ)およびTCNQ錯体のレーザー分光2019

    • 著者名/発表者名
      茶木信雅,木下真之介,村松悟,井口佳哉,飯森俊文,江幡孝之
    • 学会等名
      第13回分子科学討論会
  • [学会発表] SN2遷移状態構造を有する超原子価5配位炭素化合物の気相光解離分光2019

    • 著者名/発表者名
      村松悟,木田基,Yuan Shi,山本陽介,井口佳哉
    • 学会等名
      第13回分子科学討論会
  • [学会発表] 銀イオン-ベンゾクラウンエーテル包接錯体の極低温気相レーザー分光2019

    • 著者名/発表者名
      北村優真,村松悟,江幡孝之,井口佳哉
    • 学会等名
      第13回分子科学討論会
  • [学会発表] 極低温・気相分光による,アルカリ金属イオン-カリックス[4]アレーン錯体の包接構造の研究2019

    • 著者名/発表者名
      和田梢,木田基,村松悟,江幡孝之,井口佳哉
    • 学会等名
      第13回分子科学討論会
  • [学会発表] 気相中におけるスフェランド―アルカリ金属イオン錯体の構造と包接能2019

    • 著者名/発表者名
      木田基,和田佳奈子,村松悟,山本陽介,井口佳哉
    • 学会等名
      第13回分子科学討論会
  • [学会発表] アルカリ金属イオン-ベンゾクラウンエーテル包接錯体のベンゼン位置と電子状態の相関2019

    • 著者名/発表者名
      氏平智章,木田基,下山大輔,村松悟,灰野岳晴,江幡孝之,井口佳哉
    • 学会等名
      第13回分子科学討論会
  • [学会発表] 桂皮酸誘導体のレーザーアブレーション/超音速ジェットレーザー分光と励起状態無輻射過程に及ぼす水素結合効果の研究2019

    • 著者名/発表者名
      飯田祐士,見生聖弥,木下真之介,村松悟,井口佳哉,江幡孝之
    • 学会等名
      第13回分子科学討論会
  • [学会発表] 表面増強赤外吸収分光法によるランタノイド錯イオンの構造と電子状態の研究2019

    • 著者名/発表者名
      平田早紀子,平尾岳大,加治屋大介,村松悟,齋藤健一,灰野岳晴,江幡孝之,井口佳哉
    • 学会等名
      第13回分子科学討論会
  • [学会発表] 極低温気相条件下におけるクラウンエーテル-アンモニウムイオン錯体の紫外~赤外分光2019

    • 著者名/発表者名
      久保麻友子,村松悟,井口佳哉
    • 学会等名
      第13回分子科学討論会
  • [学会発表] Microsolvation Effects on the Encapsulation of Metal Ions by Crown Ethers2019

    • 著者名/発表者名
      井口佳哉
    • 学会等名
      ACS National Meeting & Expo
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Laser Spectroscopy of Tetracyanoquinodimethane (TCNQ) Isolated in a Cold Free-Jet: Unusually Long S1 Lifetime and Its Energy Dependence2019

    • 著者名/発表者名
      S. Muramatsu, N. Chaki, Y. Iida, S. Kenjo, Y. Inokuchi, T. Iimori, and T. Ebata
    • 学会等名
      第35回化学反応討論会
    • 国際学会
  • [学会発表] UV Spectroscopy of Cold Ag+-Benzo-Crown Ether Complexes in the Gas Phase2019

    • 著者名/発表者名
      Y. Kitamura, S. Muramatsu, T. Ebata, and Y. Inokuchi
    • 学会等名
      第35回化学反応討論会
    • 国際学会
  • [学会発表] Study on nonradiative decay process and trans→cis photoisomerization of the most simple cinnamate2019

    • 著者名/発表者名
      S. Kinoshita, Y. Inokuchi, K. Nagamori, H. Nakata, Y. Onitsuka, H. Kohguchi, N. Akai, T. Shiraogawa, M. Ehara, K. Yamazaki, Y. Harabuchi, S. Maeda, T. Taketsugu, T. Ebata
    • 学会等名
      第35回化学反応討論会
    • 国際学会
  • [学会発表] Crown Ether Complexes with Ion Guests Studied by Cold, Gas-Phase Spectroscopy2019

    • 著者名/発表者名
      井口佳哉
    • 学会等名
      4th Symposium on Weak Molecular Interactions
    • 国際学会 / 招待講演

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公開日: 2021-01-27  

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