本研究では,コヒーレント制御技術をナノ構造体に導入し,これに光励起状態の可視化法を融合させることで時空間コヒーレント制御を実現すること,これにより,ナノ構造体の機能制御を実現することを最終目標とした。これまでに,ナノプレートプラズモンの固有状態とその光学選択則を明らかにし,禁制状態と許容状態の相互作用により特異な光学特性が実現することを明らかにした。本年度は,これまでに蓄積してきた制御に関する知見を活用し,ナノ構造体における高度な時空間コヒーレント制御とエネルギー伝達制御を達成することを目標とした。まず,理論的に励起光の電磁場ベクトルの空間制御により光励起状態の制御が可能であること,多様な励起状態を選択励起可能であることを明らかにした。次に,金ナノロッドに励起される近接場光を制御することで,これを巨視的な特性制御,具体的には発光スペクトルや偏光特性の制御に利用する手法を明らかにした。さらに,電場モードと磁場モードの同時励起な可能な半導体構造体を用いて,光伝播の空間制御や光学特性制御に取り組み,これが実現可能であることを理論ならびに実験的に明らかにした。 プラズモン失活後のバリスティック熱伝導機構に関する知見を得るために,顕微熱イメージング法の開発を検討した。自由電子のラマン散乱や,金属の一光子および二光子誘起発光を利用する方法について検討し,ナノ構造体の温度計測が実現することを明らかにし,特に二光子計測で高感度化が実現することを明きらにした。さらに,蛍光分子を利用した発光寿命計測により,熱拡散の空間構造を可視化できることを明らかにした。これらにより,ナノ構造体および周囲の温度分布を可視化する方法を構築した。以上のとおり,ナノ構造体の光励起状態制御と光伝導の時空間制御法の構築を達成した。
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