| 研究課題/領域番号 |
16H04103
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| 研究機関 | 国立研究開発法人産業技術総合研究所 |
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研究代表者 |
大村 英樹 国立研究開発法人産業技術総合研究所, 機能化学研究部門, 主任研究員 (60356665)
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| 研究分担者 |
鳥塚 健二 国立研究開発法人産業技術総合研究所, 電子光技術研究部門, グループ長 (30357587)
高田 英行 国立研究開発法人産業技術総合研究所, 電子光技術研究部門, 主任研究員 (50357357)
宮本 良之 国立研究開発法人産業技術総合研究所, 機能材料コンピュテーショナルデザイン研究センター, グループ長 (70500784)
森下 亨 電気通信大学, 量子科学研究センター, 准教授 (20313405)
奈良崎 愛子 国立研究開発法人産業技術総合研究所, 機能化学研究部門, 主任研究員 (40357687)
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| 研究期間 (年度) |
2016-04-01 – 2019-03-31
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| キーワード | 量子制御 / コヒーレント制御 / レーザーアブレーション / 位相制御レーザーパルス |
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| 研究実績の概要 |
本研究提案の目的は、パルス幅サブ10フェムト秒程度の光電界の操作された超極短レーザーパルスによって、原子レベルで固体材料を切削・造形する非熱的レーザーカーヴィング技術を開発することである。研究期間内での目標は具体的には以下のとおりである。(1) 非熱的レーザーアブレーション観測のための固体表面粒子放出現象計測装置の開発。(2)(ω+2ω)位相制御とサブ10フェムト秒に至る極短パルス化を併用することによって、レーザー固体表面粒子放出現象における急速加熱効果低減の実験的検証と、非熱的レーザーカーヴィングの基本概念を確認。(3)時間依存密度汎関数理論を用いた第一原理電子・格子ダイナミクスのシミュレーションによる非熱的→熱的レーザーアブレーションのクロスオーバーの検証と、トンネルイオン化の解析理論（シーガート漸近理論）による意味づけ。
平成２８年度の成果は以下の通りである。
1.光パルス照射下における固体表面からの放出イオン運動量および放出角度分布の測定できる固体表面反応制御用真空チャンバーおよび低温に冷却された固体針状試料先端の原子配列を反映したイオン放射パターンを観測できる電界イオン顕微鏡の高性能化を行った。サブ10フェムト秒程度の位相制御光が導入できる光学窓を装備させる等の改良を行った。
2.現有装置のフェムト秒レーザーシステムを光源とした、10フェムト秒程度の極短パルス(ω+2ω)位相制御レーザーパルス発生装置の設計を行い、その開発に着手した。
3.時間依存密度汎関数理論によるを用いた第一原理シミュレーションでは、位相制御レーザーパルス照射化における電子ダイナミクスのコヒーレンスを検証した。得られた結果は現在論文投稿中である。また弱電場漸近理論では、多電子系についての補正項に対する解析的表式の導出した。さらに核振動を理論の枠内で厳密に扱う理論を構築し水素分子の同位体効果を調べた。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
（1）非熱的レーザーアブレーション観測のための固体表面粒子放出現象計測装置の開発については、当初の計画に加えて、研究室外のレーザー光源に対応できるように可搬型として設計し、より汎用的な装置として完成させた。
（2）サブ10フェムト秒程度の(ω+2ω)極短パルス化発生においては、２波長において同等なパルス幅での重ね合わせが必要であるが、2ωのパルス幅圧縮が困難であることが判明した。しかしながら、レーザーアブレーションは高次非線形光学過程でことから時間的に重ね合わさった時間領域による寄与が主要であると予想されため、パルス幅の整合は重要でないと判断した。
（3）時間依存密度汎関数理論を用いた第一原理シミュレーションでは、大型計算機による検証には至らなかったが、試験的な計算により興味深い結果を得た。また弱電場漸近理論において、水素分子という非常に単純な計ではあるが、レーザーアブレーションの前駆現象である核振動を理論の枠内で厳密に扱うことに成功した。
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| 今後の研究の推進方策 |
（1）極短パルス(ω+2ω)位相制御レーザーパルス発生装置については、出力パルスのスペクトル位相と時間波形の高精度特性評価をおこなう。さらに非熱的レーザーアブレーション観測のための固体表面粒子放出現象計測装置と組み合わせた実験を開始する。（2）時間依存密度汎関数理論を用いた第一原理シミュレーションについては、非熱的構造変化をおこし、かつ蓄積された内部エネルギーを開放するレーザーパルス波形の探索と実証を行う。弱電場漸近理論については、昨年度得た静電場中トンネルイオン化の知見をもとに動的なイオン化過程を調べる。
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