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リチウム塩を溶解した炭酸プロピレン（PC）にさらにリチウム塩を濃厚化したものあるいはカルシウム塩あるいはマグネシウム塩を加えた有機電解液をベースに黒鉛負極の研究を行った。特に本年度は高イオン強度電解液の電極／電解液界面での動的挙動を調べることを主目的とした。手法としてその場ラマン分光測定法を用いた。通常のその場ラマン分光測定では合剤電極表面にレーザー焦点を合わせるが、本研究では合剤電極内部に焦点を合わせることで合剤電極内部に存在する電解液のスペクトル中の割合をバルク電解液に対して増加させることで界面近傍での電解液の構造変化を捉えることを目指した。特に濃厚リチウム塩溶解電解液に注力し、測定手法を検討した。その結果、黒鉛へのリチウムイオン挿入が進行可能な濃厚リチウム塩含有PC系電解液では表面被膜形成電位付近で溶媒和リチウムイオンの構造が変化し、溶媒和数が増加することが見出された。一方、通常濃度で黒鉛へのリチウムイオン挿入が進行する電解液では表面被膜形成電位付近で溶媒和数の減少が見出されている。この結果を踏まえると表面被膜形成が可能な溶媒和リチウムイオン構造が存在し、このような構造をリチウムイオン挿入時にとることのできる電解液が黒鉛へのリチウムイオン挿入が進行可能にすることが分かった。さらに界面構造に注目し、イオン液体電解液／金属電極界面でのイオン液体の構造について種々の分光法を適用し、界面構造の変化を捉えることができることを明らかにした。
また、次世代型蓄電池としてマグネシウム二次電池に注目した。本年度は水系マグネシウム二次電池に注目し、金属マグネシウムの析出溶解反応を濃厚マグネシウム塩溶解水溶液で試みた。その結果、わずかではあるが金属マグネシウムの析出を示唆する結果が認められ、高イオン強度電解液の特異性が示唆された。
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