| 研究課題/領域番号 |
16H04500
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| 研究機関 | 中部大学 |
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研究代表者 |
山田 直臣 中部大学, 工学部, 教授 (50398575)
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| 研究分担者 |
川村 史朗 国立研究開発法人物質・材料研究機構, その他部局等, その他研究員 (80448092)
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| 研究期間 (年度) |
2016-04-01 – 2019-03-31
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| キーワード | 擬似III-V族窒化物 / エピタキシャル成長 / 高圧合成 / 有効質量 |
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| 研究実績の概要 |
H29年度は，主にZnSnN2の基礎物性を明らかにすることに取り組んだ。エピタキシャル成長させた単結晶薄膜の分光透過・反射スペクトルの理論解析によってZnSnN2の伝導帯有効質量を明らかにすることができた。さらに，光学ギャップの電子濃度依存性を詳細に解析することによって，ZnSnN2の固有バンドギャップが0.94 eVであることも明らかにできた。これらの成果を論文化し，Scientific Reports誌に掲載することができた。高圧合成した粉体試料についてもバンドギャップを調べると上記と同様の値が得られ，正確な値が得られたことが裏付けられた（論文投稿中）。単結晶薄膜試料と焼結体試料の電気伝導性についても詳細に調べた。その結果，（１）意図せずにドーピングされた酸素不純物がドナーとして振舞っていること，（２）酸素不純物の一部が複合欠陥を形成し中性不純物散乱として振る舞うために高い移動度が得られにくいことが明らかとなった。
以上のように、意図しない酸素ドーピングが物性制御を困難にしていることがわかったので，薄膜成長チャンバーの真空度を2桁向上させて単結晶薄膜を成長させることにも取り組んだ。その結果，X線光電子分光法で酸素を検出できない程度に酸素不純物濃度を低減させることができた。そこで，Zn/Sn比を変化させて電気伝導性のコントロールを試みたが，電気伝導性はほとんど変化しないことが明らかになった。詳細に組成を調査したところ，酸素不純物以外に窒素欠損も導電性の制御を困難にしていることを突き止めた。今後は，窒素欠損量を低減しつつ導電性の制御をする必要がある。
粉体合成に関しては，高圧合成したZnSnN2粉体をスパッタターゲット化した。このターゲットで薄膜成長を試みると，アモルファス膜が得られる。金属ターゲット出発の場合とは最適な成長条件が異なるようである。成長条件の検討が課題である。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
3: やや遅れている
理由
酸素不純物濃度を低減すれば物性制御が可能になると見込んでいたが，予想外に，窒素欠損も物性制御を困難にしているファクターであることが新たに判明した。窒素欠損量も減らしつつ物性制御の方法を確立する必要がでてきたため，進捗がやや遅れはじめた。
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| 今後の研究の推進方策 |
酸素不純物の低減に目処が立ちつつあるので，新たに見つかった問題，すなわち窒素欠損の低減が第一の課題である。これを解決したうえで物性制御，具体的には，バンドギャップと電気伝導性の制御に取り組む。並行して，高圧合成したZnSnN2粉体をターゲットとして用いたスパッタ成膜の条件確立についても検討する。具体的には以下の4項目に取り組む予定である。
１．窒素欠損量の低減： 窒素欠損量は薄膜成長時の窒素分圧に強く依存する。そこで，これまで以上に薄膜成長中の窒素分圧を高くして成膜することを試みる。それでも解決しない場合は，後処理として窒素プラズマ中での熱処理によって窒素欠損を減じることを試みる予定である。
２．バンドギャップの制御：ZnSnN2はオーダー相とディスオーダー相が存在することがわかっている。最近の理論計算で，オーダー相とディスオーダー相の間でバンドギャップが1 eV程度異なることが示された。オーダー／ディスオーダーを制御することでバンドギャップチューニングすることに取り組む。
３．電気伝導性の制御：上記１と２で確立した成長条件を基に，Zn/Sn比を変化させた単結晶薄膜を成長させて，電気伝導性を制御することに取り組む．Zn/Sn比を連続的に変化させた試料を揃え，その電気伝導性を詳細に調べ，組成変化による物性制御の可能性を探る。
４．ZnSnN2粉体出発のスパッタ成膜：これまでの反応性スパッタと同じ条件では結晶性の薄膜を得ることができないことがわかったので，成長温度，スパッタ圧力，窒素分圧などについて一から見直す。結晶性の薄膜を得ることができたら，バンドギャップ，電気伝導性について詳細に調査し，金属出発で成長させた薄膜とZnSnN2出発で成長させた薄膜の物性について定量的な比較を行い，いずれの方法が優れているのかを明確にする。
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