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2016 年度 実績報告書

重質油のスマート変換のための脱アルキル化プロセスの開発

研究課題

研究課題/領域番号 16H04568
研究機関鳥取大学

研究代表者

片田 直伸  鳥取大学, 工学(系)研究科(研究院), 教授 (00243379)

研究分担者 辻 悦司  鳥取大学, 工学(系)研究科(研究院), 講師 (80610443)
菅沼 学史  鳥取大学, 工学(系)研究科(研究院), 助教 (90731753)
研究期間 (年度) 2016-04-01 – 2021-03-31
キーワード重質油 / 石油有効利用 / 固体酸触媒
研究実績の概要

ヘキサデシルナフタレンの脱アルキル化にシリカモノレイヤー触媒が高い活性と選択制を示すことを見出した.触媒の物理化学特性の解析も詳細に行い,アルミナ表面にシリカモノレイヤーを蒸着するとブレンステッド酸点が発現し,同時に触媒活性が発現したことから,ブレンステッド酸点が活性点であることがわかり,また600℃焼成モノレイヤーを活性・耐久性ともに高い触媒として選んだ.高い選択性は細孔が大きい(むしろ細孔性でない)ためであることが他の触媒との比較からわかった.シリカモノレイヤーは高温焼成後にも活性を示した.実油中の塩基性成分が本触媒を被毒したが,減圧軽油をスルホ基を持つ酸性イオン交換樹脂で処理すると塩基性成分はほぼ完全に除去され,除去後には目的反応が進行した.他の固体酸(カルボキシル基を持つイオン交換樹脂やアモルファスシリカアルミナ)では除去は不完全であった.なおこの過程では重質油中の塩基性成分の滴定による定量方法を開発し,迅速に実験が進行した.またイオン交換樹脂をter-ブチルアルコールで洗浄すると再生することがわかり,触媒・塩基性物質除去剤とも繰り返し使用が可能であることがわかった.ヘキサデシルナフタレンだけでなくデシルピレンの脱アルキル化も進行した.以上を総合して,573 K,触媒量0.21 g,VGOをベースとするモデル溶液を1.2 g/h流通させ,流通初期には転化率90%,選択率ほぼ100%となることを見出した.これらの成果を論文として出版した.

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

1: 当初の計画以上に進展している

理由

平成28年度に予定した塩基性物質除去方法,触媒特性を踏まえた脱アルキル化触媒構造の再検討が完了し,予定より早く塩基性物質除去剤の再生の定性的な結果が得られ,触媒再生の検討もほぼ完了し,VGOに関しては実油系反応試験の課題が半分以上完了したため,当初の計画を超えて進展していると考えられる.

今後の研究の推進方策

予定を早め,コスト算出に資する触媒再生・繰り返し使用と塩基性物質除去剤再生・繰り返し使用の定性的な検討を行い,また芳香族・アルカン分離の理論的検討を開始する.実油としてVGOに加えてVR成分に関して検討を開始する.

  • 研究成果

    (6件)

すべて 2017 2016

すべて 雑誌論文 (1件) (うち査読あり 1件、 謝辞記載あり 1件) 学会発表 (5件) (うち国際学会 1件)

  • [雑誌論文] Dealkylation of Alkyl Polycyclic Aromatic Hydrocarbon over Silica Monolayer Solid Acid Catalyst2017

    • 著者名/発表者名
      Naonobu Katada*, Yusuke Kawaguchi, Kazuki Takeda, Taku Matsuoka, Naoki Uozumi, Kazuki Kanai, Shohei Fujiwara, Keisuke Kinugasa, Koshiro Nakamura, Satoshi Suganuma and Masato Nanjo
    • 雑誌名

      Appl. Catal., A: Gen.

      巻: 530 ページ: 93-101

    • DOI

      10.1016/j.apcata.2016.11.018

    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [学会発表] 酸性イオン交換樹脂による石油中の塩基性物質除去とその再生2017

    • 著者名/発表者名
      竹田一貴, 佐藤大地, 菅沼学史, 辻悦司, 片田直伸
    • 学会等名
      石油学会第66回研究発表会
    • 発表場所
      石油学会第66回研究発表会
    • 年月日
      2017-05-24 – 2017-05-24
  • [学会発表] 減圧軽油中のアルキル多環芳香族の脱アルキル化反応―シリカモノレイヤー触媒の再生―2016

    • 著者名/発表者名
      竹田一貴*, 衣笠圭祐, 佐藤大地, 菅沼学史, 片田直伸
    • 学会等名
      第46回石油・石油化学討論会
    • 発表場所
      京都, 京都リサーチパーク
    • 年月日
      2016-11-18 – 2016-11-18
  • [学会発表] シリカモノレイヤー触媒の高温焼成によるアルキルナフタレンの脱アルキル化活性の変化2016

    • 著者名/発表者名
      衣笠圭祐*, 川口侑亮, 竹田一貴, 菅沼学史, 片田直伸
    • 学会等名
      第118回触媒討論会
    • 発表場所
      盛岡, 岩手大学
    • 年月日
      2016-09-23 – 2016-09-23
  • [学会発表] Effect of nitrogen-containing compounds on dealkylation of alkylnaphthalene catalyzed by silica monolayer2016

    • 著者名/発表者名
      Kazuki Takeda*, Taku Matsuoka, Yusuke Kawaguchi, Shohii Fujiwara, Keisuke Kinugasa, Satoshi Suganuma and Naonobu Katada
    • 学会等名
      16th International Catalysis Congress
    • 発表場所
      Beijing, China National Convention Center
    • 年月日
      2016-07-07 – 2016-07-07
    • 国際学会
  • [学会発表] シリカモノレイヤー触媒によるアルキル多環芳香族の脱アルキル化2016

    • 著者名/発表者名
      片田直伸*, 松岡卓, 川口侑亮, 竹田一貴, 藤原翔平, 衣笠圭祐, 菅沼学史
    • 学会等名
      石油学会第65回研究発表会
    • 発表場所
      東京, タワーホール船堀
    • 年月日
      2016-05-24 – 2016-05-24

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公開日: 2018-01-16  

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