研究実績の概要 |
本申請課題では、高レベル放射性廃棄物の地層処分において重要となる粘土鉱物を対象に,X線小角散乱法及び中性子準弾性散乱法を用いてナノメートルからサブミクロンのメゾスコピックな長さスケールにおける構造解析ならびにその中の水の動的性質を解明し、粘土鉱物中の核種の収着・移行評価を分子論的に理解することを目的としている。 初年度に於いて、試料として、実際に地層処分に用いられるベントナイトを圧密し、水で膨潤させたものを調製し、各種陽イオン(Na, K, Ca, Mg)に対する構造変化を、KEK放射光施設Photon FactoryのX線小角散乱(SAXS)装置で評価した。この試料は実際に使用する状況とほぼ同じ状態である。実験の結果、核種により構造に明確な違いがあることが判明し、具体的には、平板が積層した構造を取っている粘土鉱物の層間距離と積層状態が、層間に取り込まれる核種により大きく変化することを見出した。 二年目において、初年度の結果を踏まえ、J-PARC MLFのBL02中性子後方散乱分光装置において粘土中の水の動的性質を評価するための中性子準弾性散乱実験を実施した。試料は、SAXS実験と同様に、粘土鉱物を水で圧密膨潤させたものを用い、水の分率と層間イオンを変化させることで、水のダイナミクスの影響を調べた。その結果、ナノ秒スケールのダイナミクスでの変化を定量的に捉えることに成功した。また、高圧で水を膨潤させた粘土試料を用いてのSAXS測定を行い、構造の変化を調べた。 最終年度において、追加のSAXS実験を行い、精密な小角散乱プロファイルの解析プロトコルの開発を行った。
|