|
単一成分液体からの結晶成長および融解は、普遍的かつ典型的な一次相転移現象であるが、その動力学の主役である結晶－融液界面の物理描像については未解明な点が多く、結晶－気体界面（気相成長）や結晶－溶液界面（溶液成長）ほどの精緻な理解には至っていない。本研究では、密度差が10%に満たない結晶相と液体相がどのように区別されるのか、そしてその界面構造が結晶成長にどのような影響を及ぼすのかを解明することが狙いである。我々は、氷の一分子段差（0.37 nm）を可視化する共焦点微分干渉顕微鏡を用いて氷－水界面をその場観察することにより、界面の微視的状態、および氷成長界面における階層的動力学を実験的に明らかにした。具体的には、水－氷という結晶－融液界面であっても単位ステップが存在すること（即ち結晶相と液体相は一分子レベルで区別されることを示唆する）、また実験条件によって単位ステップがバンチング（束化）を起こし、特異なステップダイナミクスを呈することを見出した。これらの結果は、結晶成長の基本概念であるキンク-ステップ-テラス描像が、気相や溶液等の環境相の違いを越えて、融液成長においても成り立つことを強く示唆する。
加えて、類似の系である気相に接する氷表面の研究、特に擬似液体層に関する研究においても大きな進展があった。上記の共焦点微分干渉顕微鏡により氷表面における擬似液体層の生成を直接観察することで、長年の謎であった擬似液体層の熱力学的起源を解明した。また、氷の気相成長において初めて単位ステップが駆動する渦巻成長過程を可視化することにも成功した。
|
