高性能PET装置の実現に向けた高速型GAGGシンチレータの開発

2017 年度 実績報告書

• 研究課題/領域番号: 16H05986
• 研究機関: 東北大学
• 研究代表者: 鎌田 圭 東北大学, 未来科学技術共同研究センター, 准教授 (60639649)
• 研究期間 (年度): 2016-04-01 – 2019-03-31
• キーワード: シンチレータ / 結晶成長 / 放射線検出

研究実績の概要

本年度は、昨年度までに検討を行ったGAGGシンチレータへのLiおよびMg共添加組成について、発光量、蛍光寿命の観点から最適と判断される結晶組成について、「共添加GAGG結晶の2インチサイズ大型高品質単結晶作製技術の開発と最終的なシンチレータ性能評価」の研究を実施した。、①温度勾配、回転数、引き上げ速度の最適化によりメルトの対流を制御することで、固液界面の形状を平坦化できること、②ショルダー角の最適化により、結晶内の歪みを緩和することが効果的であることが知られているが、これらの経験や知見を基に、大型結晶成長技術の開発を行った。クラックフリー結晶育成のための仕込み組成・回転数・引き上げ速度・結晶化率といった結晶作製時のパラメータを最適化し、結晶作製条件を確立した。その結果、当初目標を上回り、３インチ径×150mm長さのクラックフリー結晶の作製に成功した。得られた結晶は発光量46,000photon/MeV以上を満足しつつ、蛍光寿命42ns、時間分解能166psを確認した。
また、3価のCeイオンに対し、1価のLiあるいは2価のMgイオンを共存させることで、４価のCeイオンが生じ、バンドギャップ内に形成される４価のCeイオン由来のエネルギー準位を経て、自由電子が遷移し、発光することで、シンチレーション発光が促進されるという従来提唱されていたメカニズムに対し、XANES測定の結果、４価のCeイオンは存在せず、GAGG結晶に存在するカチオン欠陥が、1価のLiあるいは2価のMgイオンにより低減されることで、シンチレーション発光が促進されるという新たな発光メカニズムを提唱し、発表を行った。
また、次年度の計画を前倒し、共添加GAGGシンチレータをアレー化し、小型PET装置の試作を進めた。

現在までの達成度 (区分)

1: 当初の計画以上に進展している

理由

当初の2インチ径結晶の目標に対し、３インチ径×150mm長さのクラックフリー結晶の作製に成功しており、計画以上に進展している。また、次年度の計画を前倒し、共添加GAGGシンチレータをアレー化し、小型PET装置の試作を進めた点も、計画以上に進展している

今後の研究の推進方策

今後は、Li,Mgの濃度に加え、Ce,Gaの濃度を最適化することで、さらなるシンチレータ特性向上を図る。また、共添加GAGGシンチレータを用いたPET装置の試作を進める。PET検査装置の解像度の向上には、検査装置に用いるシンチレータアレーのピクセルを従来品より微細化すること、および、光電面が微細なSiPMを用いることが必要である。本事業ではサブミリ解像度を達成すべく、サブミリピクセルからなる高速型GAGGシンチレータアレーを試作し、市販のSiPMアレーと組み合わせ、放射線検出器を構成する。そして、小型PET装置に搭載し、所定の性能を満足することを確認する。

研究成果

• [雑誌論文] Visualizing hidden electron trap levels in Gd3Al2Ga3O12:Ce crystals using a mid-infrared free-electron laser (2018)
  • 著者名/発表者名: Kitaura Mamoru、Zen Heishun、Kamada Kei、Kurosawa Shunsuke、Watanabe Shinta、Ohnishi Akimasa、Hara Kazuhiko
  • 雑誌名: Applied Physics Letters 巻: 112 ページ: 031112～031112
  • DOI: 10.1063/1.5008632
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Crystal growth and temperature dependence of light output of Ce-doped (Gd, La, Y)2Si2O7 single crystals (2018)
  • 著者名/発表者名: Takahiko Horiai, Shunsuke Kurosawa, Rikito Murakami, Yasuhiro Shoji, Jan Pejchal, Akihiro Yamaji, Yuji Ohashi, Kei Kamada, Yuui Yokota, Tomohiro Ishizu, Yasuo Ohishi, Taisuke Nakaya, Akira Yoshikawa
  • 雑誌名: Journal of Crystal Growth 巻: 486 ページ: 173-177
  • DOI: 10.1016/j.jcrysgro.2018.01.016
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Effect of Ga content on luminescence and defects formation processes in Gd3(Ga,Al)5O12:Ce single crystals (2018)
  • 著者名/発表者名: L. Grigorjeva, K. Kamada,M.Nikl, A.Yoshikawa, S.Zazubovich, A.Zolotarjovs
  • 雑誌名: Opt. Mat. 巻: 75 ページ: 331 - 336
  • DOI: 10.1016/j.optmat.2017.10.054
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Measurement of non-equilibrium carriers dynamics in Ce-doped YAG, LuAG and GAGG crystals with and without Mg-codoping (2018)
  • 著者名/発表者名: M. T. Lucchini, O. Buganov, E. Auffray, P. Bohacek, M. Korjik, D. Kozlov, S.Nargelas, M. Nikl, S. Tikhomirov, G. Tamulaitise, A. Vaitkevicius, K. Kamada, A. Yoshikawa
  • 雑誌名: J. Lumin. 巻: 194 ページ: 1 - 7
  • DOI: doi.org/10.1016/j.jlumin.2017.10.005
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Luminescence and scintillation characteristics of (GdxY3-x)Al2Ga3O12:Ce (x =1 , 2, 3) single crystals (2018)
  • 著者名/発表者名: Warut Chewpraditkul, Nakarin Pattanaboonmee, Ongsa Sakthonga, Weerapong Chewpraditkul, Tomasz Szczesniak, Marek Moszynski, Kei Kamada, Akira Yoshikawa, Martin Nikl
  • 雑誌名: Opt. Mat. 巻: 76 ページ: 162 - 168
  • DOI: 10.1016/j.optmat.2017.12.025
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Crystal Growth and Scintillation Properties of Pr-doped SrI2 Single Crystals (2018)
  • 著者名/発表者名: Yuui Yokota, Tomoki Ito, Masao Yoshino, Akihiro Yamaji, Yuji Ohashi, Shunsuke Kurosawa, Kei Kamada, Akira Yoshikawa
  • 雑誌名: Journal of Crystal Growth 巻: 487 ページ: 126-130
  • DOI: 10.1016/j.jcrysgro.2018.02.025
  • 査読あり
• [雑誌論文] Single crystal growth of Mg, Ce co-doped Lu2Gd1 (Ga,Al)5O12 by micro-pulling down method and their luminescence properties (2018)
  • 著者名/発表者名: Kei Kamada, Hiroaki Yamaguchi, Masao Yoshino, Shunsuke Kurosawa, Yasuhiro Shoji, Yuui Yokota, Yuji Ohashi, Jan Pejchal, Martin Nikl, Akira Yoshikawa
  • 雑誌名: Japanese journal of applied physics 巻: 57 ページ: 04FJ06
  • DOI: 10.7567/JJAP.57.04FJ06
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Crystal structure of Ce-doped (La,Gd)2Si2O7 rown by the Czochralski process (2018)
  • 著者名/発表者名: Rikito Murakami, Shunsuke Kurosawa, Hisanori Yamane, Takahiko Horiai, Yasuhiro Shoji, Yuui Yokota, Akihiro Yamaji, Yuji Ohashi, Kei Kamada and Akira Yoshikawa
  • 雑誌名: J. Alloys Compd. 巻: 748 ページ: 404
  • DOI: 10.1016/j.jallcom.2018.02.286
  • 査読あり
• [雑誌論文] Growth and Scintillation properties of Eu and Ce doped LiSrI3 single crystals (2017)
  • 著者名/発表者名: Kei Kamada, Masao Yoshino, Rikito Murakami, Hiroyuki Chiba, Akihiro Yamaji, Yasuhiro Shoji, Shunsuke Kurosawa, Yuui Yokota, Yuji Ohashi, Vladimir V. Kochurikhin, Akira Yoshikawa
  • 雑誌名: J. Mater. Sci. 巻: 28 ページ: 13157-13160
  • DOI: 10.1007/s10854-017-7150-9
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Growth and scintillation properties of Eu doped LiSrI3/LiI eutectics (2017)
  • 著者名/発表者名: Kei Kamada, Hiroyuki Chiba, Masao Yoshino, Akihiro Yamaji, Yasuhiro Shoji, Shunsuke Kurosawa,
  • 雑誌名: Opt. Mat. 巻: 68 ページ: 70 - 74
  • DOI: 10.1016/j.optmat.2017.05.010
  • 査読あり
• [雑誌論文] Energy location of Ce3+ 4f level and majority carrier type in Gd3Al2Ga3O12:Ce crystals studied by surface photovoltage spectroscopy (2017)
  • 著者名/発表者名: Mamoru Kitaura, Junpei Azuma, Manabu Ishizaki, Kei Kamada, Shunsuke Kurosawa, Shinta Watanabe, Akimasa Ohnishi, and Kazuhiko Hara
  • 雑誌名: Applyied Phisics letter 巻: 110 ページ: 251101
  • DOI: 10.1063/1.4987141
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Development of the growth technique on cerium bromide single crystal by Halide-micro-pulling-down method (2017)
  • 著者名/発表者名: Tomoki Ito, Yuui Yokota, Shunsuke Kurosawa, Kei Kamada, Yuji Ohashi, Akira Yoshikawa
  • 雑誌名: Cryst. Res. Tech. 巻: 52 (6) ページ: 1600401
  • DOI: 10.1002/crat.201600401
  • 査読あり
• [雑誌論文] Development of high resolution phoswich depth-of-interaction block detectors utilizing Mg co-doped new scintillators (2017)
  • 著者名/発表者名: Takahiro Kobayashi, Seiichi Yamamoto, Jung-Yeol Yeom, Kei Kamada, Akira Yoshikawa
  • 雑誌名: Nuclear Instruments and Methods in Physics A 巻: 875 ページ: 111 - 118
  • DOI: 10.1016/j.nima.2017.08.030
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Engineering of Eu dopant segregation in colquiriite-type fluoride single crystal scintillators (2017)
  • 著者名/発表者名: Yuui Yokota, Akihiro Yamaji, Shunsuke Kurosawa, Yuji Ohashi, Kei Kamada, Akira Yoshikawa
  • 雑誌名: AIP Adv. 巻: 7 ページ: 125312
  • DOI: 10.1063/1.5006996
  • 査読あり
• [雑誌論文] The current mode Time-over-Threshold ASIC for a MPPC module in a TOF-PET system (2017)
  • 著者名/発表者名: T. Orita, A. Koyama, M. Yoshino, K. Kamada, A. Yoshikawa, K. Shimazoe, H. Sugawara
  • 雑誌名: Nuclear Instruments and Methods in Physics A 巻: 印刷中 ページ: 印刷中
  • DOI: 10.1016/j.nima.2017.11.097
  • 査読あり
• [学会発表] Moルツボを用いたEdge defined Film Fed Growth法によるシンチレータ単結晶作製技術の開発 (2018)
  • 著者名/発表者名: 鎌田 圭, 古滝 敏郎, 宮崎 真行, 吉野 将生, 山路 晃弘, 黒澤 俊介, 庄子 育宏, 横田 有為, 大橋 雄二, 吉川 彰
  • 学会等名: 第65回応用物理学会春季学術講演会
• [学会発表] Czochralski Growth And Scintillation Properties of Ce Doped Gadolinium Scandium Aluminium Garnet Single Crystals (2017)
  • 著者名/発表者名: Kei Kamada, Vladimir Kochurikhin, Shunsuke Kurosawa, Yuji Ohashi, Yuui Yokota, Akira Yoshikawa
  • 学会等名: 21st American Conference on Crystal Growth and Epitaxy (ACCGE-21)
  • 国際学会
• [学会発表] Shaped crystal growth of novel oxide scintillators by the edge defined film fed growth method (2017)
  • 著者名/発表者名: Kei Kamada, Toshiro Kotaki, Masayuki Miyazaki, Yasuhiro Shoji, Akihiro Yamaji, Shunsuke Kurosawa, Yuui Yokota, Yuji Ohashi, Akira Yoshikawa
  • 学会等名: 14th International conference on Scintillating Materials and their Applications
  • 国際学会
• [学会発表] Growth of large size Tb doped GdAlO3/a-Al2O3 eutectic by micro pulling down method for X-ray phase imaging. (2017)
  • 著者名/発表者名: Kei Kamada, Hiroaki Yamaguchi, Akihiro Yamaji, Masao Yoshino, Shunsuke Kurosawa, Yasuhiro Shoji, Yuui Yokota,Yuji Ohashi, Akira Yoshikawa
  • 学会等名: The7th Asian Conference On Crystal Growth and Crystal Technology (CGCT-7)
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Development of X-ray Talbot-Lau imaging scanner using the large area Tb:GdAlO3/Al2O3 eutectic scintillator plate (2017)
  • 著者名/発表者名: Kamada, H. Yamaguchi, A. Yamaji, S. Kurosawa, Y. Shoji, Y. Yokota, Y. Ohashi, A. Yoshikawa
  • 学会等名: 2017 the IEEE Nuclear Science Symposium / the IEEE Medical Imaging Conference
  • 国際学会
• [学会発表] Bulk Single Crystal Growth of Ca(F, Cl, Br, I)2 Scintillators (2017)
  • 著者名/発表者名: K. Kamada, T. Iida, T. Ohata, M. Yoshino, S. Hayasaka, Y. Shoji, S. Sakuragi, S. Kurosawa, Y. Yokota, Y. Ohashi, A. Yoshikawa
  • 学会等名: 2017 the IEEE Nuclear Science Symposium / the IEEE Medical Imaging Conference
  • 国際学会
• [学会発表] Melt growth of Eu doped ZnAl2O4 single crystals by micro-pulling down method and their luminescence properties (2017)
  • 著者名/発表者名: ei Kamada, R. Murakami, M. Yoshino, Y. Shoji, V.V. Kochurikhin, A. Yamaji, S. Kurosawa, Y. Ohashi, Y. Yokota, A. Yoshikawa
  • 学会等名: 7th International Workshop on PHOTOLUMINESCENCE IN RARE EARTHS : PHOTONIC MATERIALS AND DEVICES (PRE'17)
  • 国際学会
• [学会発表] Ce添加LaBr3/AEBr2(AE=Mg, Ca, Sr, Ba)共晶体シンチレータの作製と特性評価 (2017)
  • 著者名/発表者名: 鎌田 圭, 古谷 優貴, 山路 晃広, 庄子 育宏,黒澤 俊介, 横田 有為, 大橋 雄二, 吉川 彰
  • 学会等名: 第78回応用物理学会秋季学術講演会
• [学会発表] アルカリ金属共添加Ce:Gd3(Ga,Al)5O12のシンチレータ特性均一性制御と大型単結晶作製技術の開発 (2017)
  • 著者名/発表者名: 鎌田 圭, 庄子 育宏, Vladimir V.Kochurikhin, 吉野 将生, 村上 力輝斗, 黒澤 俊介, 山路 晃広, 横田 有為, 大橋 雄二, 吉川彰
  • 学会等名: 第78回応用物理学会秋季学術講演会
• [学会発表] Ca(BrxI1-x)2シンチレータ (2017)
  • 著者名/発表者名: 鎌田圭
  • 学会等名: Scintillator for Medical, Astroparticle and environmental Radiation Technologies (SMART2017)
  • 招待講演
• [産業財産権] 蛍光体 (2018)
  • 発明者名: 鎌田 圭、吉川 彰、横田 有為、黒澤 俊介、 金 敬鎮、等
  • 権利者名: 鎌田 圭、吉川 彰、横田 有為、黒澤 俊介、 金 敬鎮、等
  • 産業財産権種類: 特許
  • 産業財産権番号: 特願2018-037900
• [産業財産権] 発光体及び発光体の製造方法 (2017)
  • 発明者名: 古滝 敏郎、斎藤 弘倫、堀越 文弥、宮崎 真行、 鎌田 圭、等
  • 権利者名: 古滝 敏郎、斎藤 弘倫、堀越 文弥、宮崎 真行、 鎌田 圭、等
  • 産業財産権種類: 特許
  • 産業財産権番号: 特願2017-180019
• [産業財産権] 放射線像撮影装置 (2017)
  • 発明者名: 島添 健次、吉野 将生、鎌田 圭、吉川
  • 権利者名: 島添 健次、吉野 将生、鎌田 圭、吉川
  • 産業財産権種類: 特許
  • 産業財産権番号: 特願2017-251106
• [産業財産権] 結晶材料、放射線検出器、非破壊検査装置、および撮像装置 (2017)
  • 発明者名: 吉川 彰、横田 有為、高杉 樹、鎌田 圭、黒澤 俊介、等
  • 権利者名: 吉川 彰、横田 有為、高杉 樹、鎌田 圭、黒澤 俊介、等
  • 産業財産権種類: 特許
  • 産業財産権番号: 特願2017-170685
• [産業財産権] 高周波発生装置、加熱・溶融装置、および結晶作製装置 (2017)
  • 発明者名: 吉川 彰、鎌田 圭、等
  • 権利者名: 吉川 彰、鎌田 圭、等
  • 産業財産権種類: 特許
  • 産業財産権番号: 特願2017-091580