| 研究課題/領域番号 |
16H06046
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| 研究機関 | 関西大学 |
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研究代表者 |
福 康二郎 関西大学, 環境都市工学部, 助教 (10711765)
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| 研究期間 (年度) |
2016-04-01 – 2020-03-31
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| キーワード | コンポジット熱-光触媒 / 過酸化水素 / 有機酸化反応 / 太陽光エネルギー / 水 / 酸素 |
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| 研究実績の概要 |
本研究では、駆動エネルギー源に無尽蔵な太陽光を使用した水と酸素からの過酸化水素製造を行い、製造した過酸化水素をin-situで有機酸化反応へ効果的に使用できる『コンポジット熱－光触媒』の設計を最終目的にしている。
平成29年度は、過酸化水素を利用した有機酸化反応の高効率化を実現する熱-光触媒の設計指針を得ることを目的とし、平成28年度で高効率化に成功した金担持バナジン酸ビスマス(Au-BiVO4)にシリカ(SiO2)を導入した、コア－シェル型Au-BiVO4@SiO2の合成を検討した。従来のSiO2合成手法であるStober法を駆使することにより、50 nm程度のSiO2をAu-BiVO4上へ均一にコートすることに成功した。合成した本Au-BiVO4@SiO2は、過酸化水素を酸化剤に用いたオレフィンの酸化反応において、SiO2を導入していないAu-BiVO4に比べて2倍以上の活性向上を示した。BiVO4上に担持したAuナノ粒子が過酸化水素を使用したオレフィン酸化反応の熱触媒として機能し、それをSiO2シェルがアシストしていることが示唆される。
光触媒的な過酸化水素製造の高効率化を実現する助触媒探索についても検討を行った。酸素を原料とした還元的な過酸化水素製造において、パラジウムを助触媒に選択することで、従来から本反応に広く利用されているAuを助触媒に用いた系に比べて、約10倍の飛躍的な過酸化水素生成活性の向上が確認された。パラジウム助触媒の導入は、生成した過酸化水素の蓄積（生成した過酸化水素の分解抑制）においても優れた性能を示すことが明らかとなった。
平成30年度はこれらの成果を融合することにより、過酸化水素を光触媒的に製造しながら有機酸化反応へ効果的に使用できる『コンポジット熱-光触媒』の設計を目指す。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
1: 当初の計画以上に進展している
理由
平成28年度および29年度では、過酸化水素を酸化剤に使用した有機酸化反応の高効率化を実現する触媒設計について、これまでにない視点で達成することが出来た。理想的なワンポット有機酸化反応系のための『コンポジット熱－光触媒』の設計についても検討することが出来た。光触媒的な過酸化水素製造に関しても、従来よりも極めて高性能な助触媒を見出すことにも成功しており、これらの成果を融合することで、画期的な『コンポジット熱－光触媒』系の構築が期待できる。
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| 今後の研究の推進方策 |
理想的な『コンポジット熱－光触媒』の設計指針を確立するため、平成28年度および29年度に得られた成果を融合し、ワンポット有機酸化反応への応用を目指す。平成28年度には、層状複水酸化物(LDH)の焼成物に酸化触媒と各種無機アニオンを導入することで、過酸化水素を酸化剤に使用したチオフェン類の酸化反応特性を制御することが可能になることを見出している。このユニークな特性をワンポット有機酸化反応系に応用するため、平成29年度に見出したPd助触媒を導入した光触媒系との融合を目指す。
あわせて、太陽光を利用した過酸化水素製造のさらなる高効率化を実現する光触媒設計についても検討を続ける。
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