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2019 年度 実績報告書

高耐衝撃性とガラス転移ダイナミクスの精密設計を実現するポリロタキサンガラスの創成

研究課題

研究課題/領域番号 16H06050
研究機関東京大学

研究代表者

加藤 和明  東京大学, 大学院新領域創成科学研究科, 講師 (80570069)

研究期間 (年度) 2016-04-01 – 2020-03-31
キーワードポリロタキサンガラス / X線回折 / 分子内相分離 / 分子内距離相関 / シクロデキストリン
研究実績の概要

本年度は、主鎖高分子の化学構造が異なるポリロタキサンガラスを合成し、その構造と物性を比較することで、材料の強靭化を行うための分子設計指針(主鎖の化学構造、環の化学構造、包接率)をより明確にした。これまで用いてきたPEGやPPGを主鎖としたポリロタキサンガラスでは-50℃付近に非常にブロードだが大きな副分散が観測されたが、ポリブタジエンを主鎖にすると-70℃付近には急峻な緩和のみが観測された。小角X線散乱の結果、そのポリロタキサンガラスには構造の不均一性が見られ、環と主鎖が均一に分散した状態ではないことが示唆された。この温度はポリブタジエンのガラス転移温度に対応していることから、環に覆われていない主鎖が集まった部分のガラス転移を示していると考えられる。材料は非常に脆く、上述したポリロタキサン特有の強靭化メカニズムは機能していないと推測される。これは、材料の強靭化のためには、応力集中が発生した時に分子内相分離を起こすことが必要であることを明確に示しており、マクロな相分離でなくても分子内での相分離が予め起こさないように、環と主鎖の相溶性を考慮して分子設計する必要があることが示された。
また、環状成分として用いているシクロデキストリンに特有のX線回折について、その詳細を検討した。これまで測定したどのポリロタキサンガラスにおいても、q = 15 nm-1 付近に共通してハローが確認され、軸高分子を含まない様々なシクロデキストリン誘導体でも同様のハローが観測された。このハローは溶融状態や希薄溶液状態でも観測され、ポリロタキサンガラスを延伸することでそのハローは異方性を示した。これらの実験結果から、この回折の異方性が各シクロデキストリン分子の配向に由来していることが明らかとなり、回折強度の解析により材料中に埋め込まれた様々な環状分子の配向情報を抽出できることが明らかになった。

現在までの達成度 (段落)

令和元年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

令和元年度が最終年度であるため、記入しない。

  • 研究成果

    (7件)

すべて 2019 その他

すべて 雑誌論文 (2件) (うち査読あり 2件) 学会発表 (4件) 備考 (1件)

  • [雑誌論文] Prolonged Glass Transition due to Topological Constraints in Polyrotaxanes2019

    • 著者名/発表者名
      Kato Kazuaki、Ohara Akihiro、Yokoyama Hideaki、Ito Kohzo
    • 雑誌名

      Journal of the American Chemical Society

      巻: 141 ページ: 12502~12506

    • DOI

      10.1021/jacs.9b06063

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Direct Determination of Cross-Link Density and Its Correlation with the Elastic Modulus of a Gel with Slidable Cross-Links2019

    • 著者名/発表者名
      Kato Kazuaki、Ikeda Yuta、Ito Kohzo
    • 雑誌名

      ACS Macro Letters

      巻: 8 ページ: 700~704

    • DOI

      10.1021/acsmacrolett.9b00238

    • 査読あり
  • [学会発表] ポリロタキサンガラスにおける靱性と局所分子運動の関係2019

    • 著者名/発表者名
      加藤和明、谷口正幸1、大原明宏1、眞弓皓一、横山英明、伊藤耕三
    • 学会等名
      第68回高分子学会年次大会
  • [学会発表] 理想環動ゲルの力学物性と架橋密度の関係2019

    • 著者名/発表者名
      加藤和明、 池田悠太、 伊藤耕三
    • 学会等名
      第36回シクロデキストリンシンポジウム
  • [学会発表] 理想的な網目構造を持つ環動ゲルの弾性率と架橋密度の関係2019

    • 著者名/発表者名
      加藤和明、 池田悠太、 伊藤耕三
    • 学会等名
      第68回高分子討論会
  • [学会発表] 理想環動ゲルにおける弾性率と分光学的に定量された架橋密度の関係2019

    • 著者名/発表者名
      加藤和明、 池田悠太、 伊藤耕三
    • 学会等名
      第67回レオロジー討論会
  • [備考] researchmap

    • URL

      https://researchmap.jp/kazuaki-kato

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公開日: 2021-01-27  

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