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2016 年度 実績報告書

化学機械応力に立脚する革新的な高性能触媒の創生

研究課題

研究課題/領域番号 16H06293
研究機関九州大学

研究代表者

石原 達己  九州大学, 工学研究院, 教授 (80184555)

研究分担者 八島 正知  東京工業大学, 理学院, 教授 (00239740)
Tellez Helena  九州大学, カーボンニュートラル・エネルギー国際研究所, 助教 (10773872)
酒井 孝明  九州大学, 工学研究院, 助教 (20545131)
萩原 英久  九州大学, 工学研究院, 助教 (30574793)
ドルース ジョン  九州大学, カーボンニュートラル・エネルギー国際研究所, 助教 (50635886)
伊田 進太郎  九州大学, 工学研究院, 准教授 (70404324)
ステイコフ アレクサンダー  九州大学, カーボンニュートラル・エネルギー国際研究所, 准教授 (80613231)
研究期間 (年度) 2016-04-26 – 2021-03-31
キーワード触媒 / 化学機械応力 / ナノサイズ効果 / イオン伝導性
研究実績の概要

レーザーアブレーション法で、Auを高分散したCeO2ナノ薄膜の作成を行い、電導度の変化を検討した。作成したAu分散CeO2薄膜の後方散乱SEM像から得られたCeO2薄膜は均一で、緻密な膜質を有しており、内部に微粒子のAuとやや大きめのAu粒子の析出を観測することができた。XRD測定で残留応力の計測を行ったが、大きな残留応力は観測されなかった。一方、電導度の温度分圧依存性をCeO2薄膜およびAu分散CeO2薄膜と比較した。その結果、薄膜化により電導度はわずかに向上し、Au添加により電導度はさらに向上することが分った。XPSを用いたCeの酸化数の分析を行ったところ、Auを分散することで、Ce3+の割合が増加したことから、このような電導度の増加は薄膜化による局所歪に立脚する酸素イオン伝導性の向上効果と推定された。
Au分散により生じる化学機械応力の光触媒活性に及ぼす影響について検討した。触媒はAuを分散担持したルチルとアナタ―スからなるTiO2(P-25)を、プラズマ焼結により800℃で焼結し、再度、粉砕して用いた。ディスク状態ではAuを添加してプラズマ焼結した試料では、X線回折ピークが高角度側にシフトし、格子が縮んだことが推定された。つまり、圧縮応力が発生したと推定される。一方、このディスクを粉砕すると、格子歪は観測されなくなったが、ルチルとアナタ―セ型結晶相の割合が変化し、アナタ―セ型TiO2の割合が増加した。このようにして得たAu分散TiO2を用いて420nmロングパスフィルターを用いたキセノンランプを照射光として、MVの還元反応を行い、同様にして作成したTiO2に比べると明らかにAuを添加したTiO2ではMVの還元速度が大きく、Auを用いて格子への局所歪の効果が発現したと考えている。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

当初目的として化学機械応力に立脚するイオン伝導度の向上に成功するとともに、光触媒における可視光応答性の発現に成功するとともに、光触媒活性の向上に成功しているので。

今後の研究の推進方策

本研究では、結晶格子定数が異なる酸化物のnmレベルの薄膜の積層またはバルク内への熱膨張係数の異なる金属または酸化物、窒化物などのナノ粒子の分散による引っ張り応力の発生と化学的な緩和過程を利用して、異常原子価を発生した種々の複合材料を合成する。発生する応力を、ラマン分光法など種々の機器分析で、観測するとともに、表面組成の変化、吸着特性の変化、バルクのイオン伝導の変化との関係を明確に示す。一方、これらの基礎物性の変化に立脚した新奇な触媒性能として、酸素還元触媒能、ディーゼル排ガスからの黒煙状粒子(PM)酸化触媒、窒素酸化物(NOx)の直接分解,光触媒などとの関係を検討し、新概念触媒への展開を検討する。
化学機械応力の発生は金属の高温での接合を利用する手法やナノ薄膜を検討するとともに、あらたに圧力とひねり加工を組み合わせた巨大ひねり加工処理の応用を新たに検討を行い、多くの欠陥を導入した新奇な材料の作成と表面組成や触媒作用の変化を検討する。

  • 研究成果

    (11件)

すべて 2017 2016

すべて 雑誌論文 (7件) (うち国際共著 4件、 査読あり 7件、 謝辞記載あり 3件) 学会発表 (4件) (うち国際学会 2件、 招待講演 2件)

  • [雑誌論文] Al-doped La0.5Sr0.5MnO3 as oxide anode for solid oxide fuel cells using dry C3H8 fuel2017

    • 著者名/発表者名
      Audi Majdan Kamarul Bahrain, Shintaro Ida, Tatsumi Ishihara
    • 雑誌名

      Journal of Solid State Electrochemistry

      巻: 21 ページ: 161-170

    • DOI

      10.1007/s10008-016-3356-7

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Mixing effects of Cr2O3-PrBaMn2O5 for increased redox cycling properties of Fe powder for a solid-oxide Fe-air rechargeable battery2017

    • 著者名/発表者名
      Hackho Kim, Shintaro Ida, Young-Wan Ju, Junko Matsuda, Guntae Kim and Tatsumi Ishihara
    • 雑誌名

      Journal of Materials Chemistry A

      巻: 5 ページ: 364-371

    • DOI

      10.1039/c6ta07911c

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Oxidative reforming of propane with oxygen permeating membrane reactor using Pr2Ni0.75Cu0.25Ga0.05O4 perovskite related mixed conductor2017

    • 著者名/発表者名
      Jinda Yeyongchaiwat, Hiroshige Matsumoto, Tatsumi Ishihara
    • 雑誌名

      Solid State Ionics

      巻: 301 ページ: 23-27

    • DOI

      10.1016/j.ssi.2016.12.035

    • 査読あり / 国際共著 / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Visible-Light-Driven Photocatalytic Hydrogen Generation on Nanosized TiO2-II Stabilized by High-Pressure Torsion2016

    • 著者名/発表者名
      Hadi Razavi-Khosroshahi, Kaveh Edalati, Masashige Hirayama, Hoda Emami, Makoto Arita, Miho Yamauchi, Hidehisa Hagiwara, Shintaro Ida,Tatsumi Ishihara, Etsuo Akiba, Zenji Horita, and Masayoshi Fuji
    • 雑誌名

      ACS Catalysis

      巻: 6 ページ: 5103-5107

    • DOI

      10.1021/acscatal.6b01482

    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Influence of Crystal Orientation and Annealing on the Oxygen Diffusion and Surface Exchange of La2NiO4+δ2016

    • 著者名/発表者名
      Monica Burriel, Helena Tellez, Richard J. Chater, Remi Castaing, Philippe Veber, Mustapha Zaghrioui, Tatsumi Ishihara, John A. Kilner, and Jean-Marc Bassat
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry C

      巻: 120 ページ: 17927-17938

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.6b05666

    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Increased Anodic Performance of La0.5Sr0.5Mn0.9Al0.1O3 by Doping with Co for Solid Oxide Fuel Cells Using Dry C3H8 Fuel2016

    • 著者名/発表者名
      Audi Majdan Kamarul Bahrain, Shintaro Ida, and Tatsumi Ishihara
    • 雑誌名

      Journal of The Electrochemical Society

      巻: 163 ページ: F1279-F1287

    • DOI

      10.1149/2.1181610jes

    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Ni doped PrSr3Fe3O10-d Ruddlesden-Popper oxide for active oxygen reduction cathode for solid oxide fuel cell2016

    • 著者名/発表者名
      Soamwadee Chaianansutcharit, Young Wan Ju, Shintaro Ida, Tatsumi Ishihara
    • 雑誌名

      Electrochimica Acta

      巻: 222 ページ: 1853-1860

    • DOI

      10.1016/j.electacta.2016.11.178

    • 査読あり / 国際共著 / 謝辞記載あり
  • [学会発表] ディップコート法によるLSGMの薄膜化と円筒型燃料電池の応用2017

    • 著者名/発表者名
      譚喆, 伊田進太郎, 石原達己
    • 学会等名
      公益社団法人電気化学会第84回大会
    • 発表場所
      首都大学東京
    • 年月日
      2017-03-25 – 2017-03-27
  • [学会発表] Ni-SrTiO3アノード基板上に作成したLaGaO3電解質膜を用いる円筒型SOFC2016

    • 著者名/発表者名
      譚喆, 伊田 進太郎, 石原達己
    • 学会等名
      第25回SOFC研究発表会
    • 発表場所
      科学技術館サイエンスホール
    • 年月日
      2016-12-15 – 2016-12-16
  • [学会発表] Ce0.6Mn0.3Fe0.1O2 as an Active Fuel Electrode for Reversible Type Solid Oxide Cells2016

    • 著者名/発表者名
      Tatsumi Ishihara, Kohei Hosoi, Shintaro Ida
    • 学会等名
      Rare Earths 2016 in Sapporo, JAPAN
    • 発表場所
      Hokkaido University
    • 年月日
      2016-06-05 – 2016-06-10
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Ce(Mn,Fe)O2/La(Sr)Fe(Mn)O3 Nano Size Film As a Dense Anode for Low Temperature Solid Oxide Fuel Cells2016

    • 著者名/発表者名
      Tatsumi Ishihara, Masaru Yoshikai, Young Wan Ju, Shintaro Ida
    • 学会等名
      229th ECS Meeting
    • 発表場所
      San Diego, USA
    • 年月日
      2016-05-29 – 2016-06-02
    • 国際学会 / 招待講演

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公開日: 2018-01-16  

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