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2017 年度 実績報告書

化学機械応力に立脚する革新的な高性能触媒の創生

研究課題

研究課題/領域番号 16H06293
研究機関九州大学

研究代表者

石原 達己  九州大学, 工学研究院, 教授 (80184555)

研究分担者 八島 正知  東京工業大学, 理学院, 教授 (00239740)
酒井 孝明  九州大学, 工学(系)研究科(研究院), 助教 (20545131)
萩原 英久  富山大学, 研究推進機構 水素同位体科学研究センター, 准教授 (30574793)
伊田 進太郎  熊本大学, 自然科学研究科, 教授 (70404324)
ステイコフ アレクサンダー  九州大学, カーボンニュートラル・エネルギー国際研究所, 准教授 (80613231)
ドルース ジョン  九州大学, カーボンニュートラル・エネルギー国際研究所, 助教 (50635886) [辞退]
研究期間 (年度) 2016-04-26 – 2021-03-31
キーワード触媒 / 化学機械応力 / ナノサイズ効果 / イオン伝導性
研究実績の概要

Au分散による熱膨張差を利用した化学機械応力の導入を各種の触媒材料について検討した。まず、TiO2光触媒について昨年度に引き続き検討を行った。その結果、Auを分散して常圧焼結を行うことで機械的な引っ張り応力の発生を行えることを確認し、アナタース型TiO2が安定化されることを見出した。この結果、Auを分散して焼結後、粉砕したTiO2触媒は通常のAuを担持した触媒に比べて大きな活性の向上が行えることが分かった。さらにPtについては、さらに顕著な効果があることが分かった。一方、このようなAuの分散効果についてPr2NiO4からなる電極触媒への応用を検討した。その結果、Pr2NiO4は表面の酸素の解離活性は低いものの、Auを分散して引っ張り応力を発現すると、表面の酸素の解離活性は大きく向上し、良好な酸素の解離活性が発現し、燃料電池において発電特性が大きく向上できることが分かった。そこで、引っ張り応力は、電極特性においても大きな正の効果があることを明らかにした。
レーザーアブレーション法での電極成分の製膜と基板との引っ張り応力による表面反応性の変化を検討した。今年度はBa(La)CoO3の製膜をY2O3安定化ZrO2(YSZ)上に行った。その結果、YSZ単結晶基板上では、基板の水平方向に引っ張り応力が、垂直方向いは圧縮応力が発生できることが分かった。化学緩和法による表面の酸素の解離の速さを評価したところ、引っ張り応力の働いている膜ほど、早い緩和をしめすので、表面での酸素の解離と拡散性が向上していることが示唆された。今後、さらに基板等の影響を検討し、配向性を制御することでユニークな物性の発現を期待している。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

ほぼ目的とした項目を行っており、成果も予想されたように化学機械応力による性能の向上効果が得られている。

今後の研究の推進方策

現在までにいくつかの触媒系について、興味ある化学機械引っ張り効果を見出すことができたので、今後は主に化学機械引っ張り応力が正の効果を発現する機構について、詳細な検討を行う予定である。具体的には化学機械応力の発生した電極材料や触媒材料について化学機械応力と表面組成の変化を詳細に検討し、触媒反応の違いが表れた理由が表面の組成の違いで発現することを検討する。このために各種材料の表面組成を低エネルギー散乱分光法やX線光電子分光法で検討するとともに、表面組成と物性との関係を検討する。一方で、機械的な引っ張り応力が発生したナノ粒子分散系で、酸素の電子状態を光電子分光法や電子線エネルギー損出分光法などを用いて解析し、電子状態の違いと酸素解離能との関係を明確にする。また第一原理計算により、このような電子状態の変化とモデルとの妥当性を検証する。一方で、新たな化学機械応力を発生する手法として巨大圧力ひねり加工を利用する化学機械応力と欠陥の導入効果を検討する。とくにNOの直別分解と光触媒について検討を行う予定である。
レーザーアブレーション法による製膜では化学機械応力の発生による電極特性の向上する機構を酸素同位体を用いて検討するとともに、バルクの酸素の伝導性や構造を、透過型電子顕微鏡を用いて詳細に観察する。とくに異なる酸化物によるダブルカラムナーではカラムナーの接合界面の様子や金属分散系では金属との接合界面の様子を詳細に観察し、結晶構造の変化などを明確にする。

  • 研究成果

    (13件)

すべて 2018 2017

すべて 雑誌論文 (7件) (うち査読あり 7件) 学会発表 (5件) (うち国際学会 1件) 図書 (1件)

  • [雑誌論文] Reduction mechanism of selective NO reduction on Pd-NiO/(Y0.99Ba0.01)2O3 catalyst2018

    • 著者名/発表者名
      Lin Liu, Tatsumi Ishihara
    • 雑誌名

      Applied Catalysis A: General

      巻: 550 ページ: 90-97

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Surface chemistry and restructuring in thin-film Lan+1NinO3n+1 (n = 1, 2 and 3) Ruddlesden popper oxides2017

    • 著者名/発表者名
      K.-T. Wu, H. Téllez, J. Druce, M. Burriel, F. Yang, D. W. McComb, T. Ishihara, J. A. Kilner and S. J. Skinner
    • 雑誌名

      Journal of Materials Chemistry A

      巻: 5(19) ページ: 9003-9013

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Ni-Fe Nitride Nanoplates on Nitrogen-Doped Graphene as a Synergistic Catalyst for Reversible Oxygen Evolution Reaction and Rechargeable Zn-Air Battery2017

    • 著者名/発表者名
      Yuchi Fan, Shintaro Ida, Aleksandar Staykov, Taner Akbay, Hidehisa Hagiwara, Junko Matsuda, Kenji Kaneko, and Tatsumi Ishihara
    • 雑誌名

      Small

      巻: 13(25) ページ: 1700099 (1-8)

    • 査読あり
  • [雑誌論文] .Sr(La)TiO3 Anode Substrate for Low Ni Diffusion in Sr- and Mg-Doped LaGaO3 Film Prepared with Co-Sintering Method for Intermediate Temperature Tubular Type Solid Oxide Fuel Cells2017

    • 著者名/発表者名
      Zhe Tan and Tatsumi Ishihara
    • 雑誌名

      Journal of The Electrochemical Society

      巻: 164(7) ページ: F815-F820

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Selective reduction of NOx by C3H6 over Pd-NiO/(Y0.99Ba0.01)2O3 under oxygen excess conditions2017

    • 著者名/発表者名
      Lin Liu, Kohei Murakami, Shintaro Ida, Tatsumi Ishihara
    • 雑誌名

      Catalysis Communications

      巻: 100 ページ: 5-9

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Two-Dimensional TiO2 Nanosheets for Photo and Electro-Chemical Oxidation of Water: Predictions of Optimal Dopant Species from First-Principles2017

    • 著者名/発表者名
      Namhoon Kim, Emily M. Turner, Yoonyoung Kim, Shintaro Ida, Hidehisa Hagiwara, Tatsumi Ishihara, and Elif Ertekin
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry C

      巻: 121(35) ページ: 19201-19208

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Reversible Operation of Tubular Type Solid Oxide Fuel Cells Using LaGaO3 Electrolyte Porous Layer on Dense Film Prepared by Dip-Coating Method2017

    • 著者名/発表者名
      Zhe Tan, Tatsumi Ishihara
    • 雑誌名

      Journal of The Electrochemical Society

      巻: 164(14) ページ: F1690-F1696

    • 査読あり
  • [学会発表] Preparation of LSGM Thin Film Tubular Cell on NiO-YSZ Support for Solid Oxide Reversible Cells2017

    • 著者名/発表者名
      Zhe Tan, and Tatsumi Ishihara
    • 学会等名
      2017年電気化学秋季大会
  • [学会発表] Preparation and redox property of porous iron powder by spray pyrolysis for solid iron-air rechargeable2017

    • 著者名/発表者名
      Hackho Kim, Fujio Iwata, Hiroyuki Yoshida, Toru Inagaki, Tatsumi Ishihara
    • 学会等名
      第58回電池討論会
  • [学会発表] Solid Oxide Reversible Cell using Fe powder mixed with Cr2O3-PrBaMn2O5 as Hydrogen Storage Material2017

    • 著者名/発表者名
      H. Kim and T. Ishihara
    • 学会等名
      The 15th International Conference on Advanced Materials
    • 国際学会
  • [学会発表] Tensile strain effects in Au -dispersed Pr1.90Ni0.71Cu0.24Ga0.05O4+δ (PNCG) on cathodic activity for solid oxide fuel cells2017

    • 著者名/発表者名
      Sun Jae Kim, Hackho Kim, Tatsumi Ishihara
    • 学会等名
      電気化学会第85回大会
  • [学会発表] Metal dispersion for stabilizing anatase phase of TiO2 for highly active photocatalyst2017

    • 著者名/発表者名
      KIM Yoonyoung, ISHIHARA Tatsumi
    • 学会等名
      第121回触媒討論会
  • [図書] Springer Handbook of Electronic and Photonic Materials, Part E 59, Inorganic Perovskite Oxides, 1405-14202017

    • 著者名/発表者名
      Tatsumi Ishihara
    • 総ページ数
      15
    • 出版者
      Springer International Publishing

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公開日: 2018-12-17  

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