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2018 年度 実績報告書

化学機械応力に立脚する革新的な高性能触媒の創生

研究課題

研究課題/領域番号 16H06293
研究機関九州大学

研究代表者

石原 達己  九州大学, 工学研究院, 教授 (80184555)

研究分担者 八島 正知  東京工業大学, 理学院, 教授 (00239740)
萩原 英久  富山大学, 研究推進機構 水素同位体科学研究センター, 准教授 (30574793)
伊田 進太郎  熊本大学, 大学院先端科学研究部(工), 教授 (70404324)
ステイコフ アレクサンダー  九州大学, カーボンニュートラル・エネルギー国際研究所, 准教授 (80613231)
高垣 敦  九州大学, 工学研究院, 准教授 (30456157)
猪石 篤  九州大学, 先導物質化学研究所, 助教 (10713448)
研究期間 (年度) 2016-04-26 – 2021-03-31
キーワード触媒 / 化学機械応力 / ナノサイズ効果 / イオン伝導
研究実績の概要

Au分散による熱膨張差を利用した化学機械応力の導入を各種の触媒材料について検討した。まず、光触媒については、新たにSrTiO3系について検討を行い、昨年度までの検討したTiO2と同様に、Auを分散後、SPS焼結を行うと、格子が伸長し、引っ張り応力を導入できることがわかった。一方、Auを分散したSrTiO3でもTiO2と同様に、引っ張り歪の導入により水の光分解による水素の生成速度が向上するとともに、酸素の生成速度も向上することを見出した。そこで、SrTiO3でも格子歪効果により活性を向上できることを見出した。
一方、このような金属の分散による格子歪が、酸素の解離活性に及ぼす影響をPr2NiO4について引き続き検討し、STEMによる元素分析から、Auのナノ粒子の周辺に還元状態の酸素が偏析することを示し、歪の可視化に成功した。またPtの分散系についても検討し、Ptの方が、大きな引っ張り応力を発生でき、電極特性の向上が大きいこと。Ptの触媒効果より、格子歪量で、活性の向上を整理できることを明らかにした。
レーザーアブレーション法での電極成分の製膜と基板との引っ張り応力による表面反応性の変化を検討した。今年度はダブルカラムナー構造中の薄膜での格子歪効果を検討し、ダブルカラムナー構造では、構成酸化物の片方に引っ張り応力が働き、片方には圧縮応力が働くことを示した。この結果、ダブルカラムナー構造では酸素の拡散性が大きく向上し、同じSm(Sr)CoO3の粉末を用いているが、空気極の性能が著しく向上できることを示した。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

ほぼ目的とした実験を行うことができ、予想された成果が得られつつある。

今後の研究の推進方策

現在までにいくつかの触媒系について、興味ある化学機械引っ張り効果を見出すことができたので、今後は主に化学機械引っ張り応力が正の効果を発現する機構について、詳細な検討を行う予定である。具体的には化学機械応力の発生した電極材料や触媒材料について化学機械応力と表面組成の変化を詳細に検討し、触媒反応の違いが表れた理由が表面の組成の違いで発現することを検討する。このために各種材料の表面組成を低エネルギー散乱分光法やX線光電子分光法で検討するとともに、表面組成と物性との関係を検討する。一方で、今年度は、ex-solutionという方法で、エピタキシャル的に作成した金属ナノ粒子の機械的な応力を検討するとともに、燃料極としての性能の向上や、各種触媒性能の向上についても評価を行う。また第一原理計算により、このような電子状態の変化とモデルとの妥当性を検証する。一方で、金属分散法に加え、化学機械応力を発生する手法として巨大圧力ひねり加工を利用する化学機械応力と欠陥の導入効果を検討する。とくにNOの直接分解と光触媒について、ひねり加工効果の検討を行う予定である。
レーザーアブレーション法による製膜では化学機械応力の発生による燃料極特性の向上する機構を、酸素同位体を用いて検討するとともに、バルクの酸素の伝導性や構造を、透過型電子顕微鏡を用いて詳細に観察する。とくに異なる酸化物によるダブルカラムナーではカラムナーのサイズが、電極性能に及ぼす影響を系統的に検討し、カラムナーの接合界面の様子や金属分散系では金属との接合界面の様子と性能の向上との関係を明確にする。

  • 研究成果

    (16件)

すべて 2019 2018 その他

すべて 国際共同研究 (1件) 雑誌論文 (7件) (うち国際共著 4件、 査読あり 7件) 学会発表 (5件) (うち国際学会 5件、 招待講演 5件) 図書 (2件) 備考 (1件)

  • [国際共同研究] ユーリッヒ国立研究所(ドイツ)

    • 国名
      ドイツ
    • 外国機関名
      ユーリッヒ国立研究所
  • [雑誌論文] Nano strain induced double columnar oxide as highly active oxygen dissociation electrode for Ni-Fe metal supported solid oxide fuel cells2019

    • 著者名/発表者名
      ByeongSu Kang, Junko Matsuda, YoungWan Ju, HackHo Kim, Tatsumi Ishihara
    • 雑誌名

      Nano Energy

      巻: 56 ページ: 382-390

    • DOI

      10.1016/j.nanoen.2018.11.074

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Strain Effects on Oxygen Reduction Activity of Pr2NiO4 Caused by Gold Bulk Dispersion for Low Temperature Solid Oxide Fuel Cells2019

    • 著者名/発表者名
      SunJae Kim, Taner Akbay, Junko Matsuda, Atsushi Takagaki, Tatsumi Ishihara
    • 雑誌名

      ACS Applied Energy Materials

      巻: 2 ページ: 1210-1220

    • DOI

      10.1021/acsaem.8b01776

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Synthesis and physical properties of brominated hexacene and hole-transfer properties of thin-film transistors2018

    • 著者名/発表者名
      Motonori Watanabe, Takaaki Miyazaki, Toshinori Matsushima, Junko Matsuda, Ching-Ting Chein, Masahiko Shibahara, Chihaya Adachi, Shih-Sheng Sun, Tahsin J. Chow, Tatsumi Ishihara
    • 雑誌名

      RSC Advances

      巻: 8 ページ: 13259-13265

    • DOI

      10.1039/c7ra13632c

    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Ultrathin WO3・0.33H2O Nanotubes for CO2 Photoreduction to Acetate with High Selectivity2018

    • 著者名/発表者名
      Songmei Sun, Motonori Watanabe, Ji Wu, Qi An, and Tatsumi Ishihara
    • 雑誌名

      Journal of the American Chemical Society

      巻: 140 ページ: 6474-6482

    • DOI

      10.1021/jacs.8b03316

    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] A Cocatalyst that Stabilizes a Hydride Intermediate during Photocatalytic Hydrogen Evolution over a Rhodium-Doped TiO2 Nanosheet2018

    • 著者名/発表者名
      Shintaro Ida, Kenta Sato, Tetsuya Nagata, Hidehisa Hagiwara, Motonori Watanabe, Namhoon Kim, Yoshihito Shiota, Michio Koinuma, Sakae Takenaka, Takaaki Sakai, Elif Ertekin, Tatsumi Ishihara
    • 雑誌名

      Angewandte Chemie

      巻: 57 ページ: 9073-9077

    • DOI

      10.1002/anie.201803214

    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] A systematic evaluation of the role of lanthanide elements in functional complex oxides; implications for energy conversion devices2018

    • 著者名/発表者名
      Ji Wu, a Kotaro Fujii, Masatomo Yashima, Aleksandar Staykov, Taner Akbay, Tatsumi Ishihara, John A. Kilner
    • 雑誌名

      Journal of Materials Chemistry A

      巻: 6 ページ: 11819-11829

    • DOI

      10.1039/c8ta01191e

    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Pr2Ni0.71Cu0.24Ga0.05O4-Sm0.2Ce0.8O1.9 composite film as active cathodic layer for intermediate temperature solid oxide fuel cells2018

    • 著者名/発表者名
      ByeongSu Kang, Atsushi Inoishi, Atsushi Takagaki, Tatsumi Ishihara
    • 雑誌名

      Solid State Ionics

      巻: 327 ページ: 59063

    • DOI

      10.1016/j.ssi.2018.10.027

    • 査読あり
  • [学会発表] Mesoporous La0.6Ca0.4CoO3 Perovskite Oxide for Oxygen Reduction and Oxygen Evolution Reaction for Reversible Zn-air Battery2018

    • 著者名/発表者名
      Tatsumi Ishihara, Shintaro Ida, Yuiko Inoishi, Takayashi Miyano
    • 学会等名
      22nd Topical Meeting of the International Society of Electrochemistry
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Effects of oxygen vacancy introduced in Er doped Y2O3 by High Pressure Torsion on NO direct decomposition2018

    • 著者名/発表者名
      Tatsumi Ishihara, Lin Liu, Kaveh Edalati, Zenji Horita
    • 学会等名
      E-MRS Spring Meeting 2018
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Oxygen Reduction Reaction on Strained Surfaces of La2NiO42018

    • 著者名/発表者名
      Taner Akbay, Aleksandar Staykov, John A. Kilner, Tatsumi Ishihara
    • 学会等名
      MCARE2018
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Double Columnar Dense Cathode for Intermediate Temperature Solid Oxide Fuel Cells2018

    • 著者名/発表者名
      ByeongSu Kang, Tasumi Ishihara
    • 学会等名
      IUMRS-ICEM2018
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Composite Oxide containing La0.5Sr0.5Mn0.9Al0.1O3 for Active Anode for Dry Hydrocarbon type Solid Oxide Fuel Cells2018

    • 著者名/発表者名
      T. Ishihara, A. M. Bahrain
    • 学会等名
      42nd International Conference and Exposition on Advanced Ceramics and Composites
    • 国際学会 / 招待講演
  • [図書] リチウムイオン電池の部材開発と用途別応2018

    • 著者名/発表者名
      石原達己
    • 総ページ数
      211
    • 出版者
      シーエムシー出版
    • ISBN
      978-4-7813-0457-1
  • [図書] 粉体の表面処理・複合化技術集大成, 応用編2018

    • 著者名/発表者名
      石原達己
    • 総ページ数
      752
    • 出版者
      テクノシステム
    • ISBN
      978-4-924728-81-3 C3050
  • [備考] 研究内容紹介

    • URL

      http://www.cstf.kyushu-u.ac.jp/~ishihara-lab/Research/newpage2.htm

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公開日: 2019-12-27  

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