| 研究課題/領域番号 |
16H06334
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| 研究機関 | 横浜国立大学 |
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研究代表者 |
馬場 俊彦 横浜国立大学, 大学院工学研究院, 教授 (50202271)
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| 研究分担者 |
西島 喜明 横浜国立大学, 大学院工学研究院, 准教授 (60581452)
福田 淳二 横浜国立大学, 大学院工学研究院, 教授 (80431675)
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| 研究期間 (年度) |
2016-05-31 – 2021-03-31
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| キーワード | フォトニック結晶 / ナノレーザ / GaInAsp / バイオセンシング / 電気化学 |
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| 研究実績の概要 |
本研究では，従来，ガリウムインジウムヒ素燐半導体フォトニック結晶ナノレーザにおけるバイオセンシングの原理と考えられてきた屈折率感応性ではなく，代表者らが新たに発見したイオン感応性を探求し，これをベースとした超高感度バイオセンシングの性能向上や安定化を目指している．昨年度は，同ナノレーザを大気プラズマに曝露した後に水中でナノレーザを動作させたとき，発振波長が大幅に短波長化すること，それが数十分の時間をかけて徐々に回復することを見出し，イオン感応性の証拠の一つと判断された．本年度はこの際に，併せて電気化学測定を行い，半導体のフラットバンド電位をモニタリングしたところ，ナノレーザの波長の変化と符合する負側への電位シフトを観測した．加えて，ナノレーザ周辺に分散させた微粒子にレーザ光を当て，そのドップラーシフトから表面付近のゼータ電位を観測したところ，これも同様に波長と符合する変化を示した．以上から，ナノレーザの波長シフトには電気的な特性が関与していることが明らかになった．また．本来の発振波長である1550nm付近ではなく，これより短波長の1200nm付近に，フォトルミネセンスピークが現れ，これもプラズマ曝露の影響を受けて変化することがわかった．以上の結果から，プラズマ曝露されたナノレーザは表面のイオン感応基が変化して帯電し，表面にショットキー障壁を形成する一方，光励起によって光閉じ込め層に生じたキャリアが量子井戸に緩和する前にこのショットキー障壁によって捕獲され，これがキャリアプラズマ効果を発生させた可能性があることがわかった．すなわち，イオン感応性が波長シフトにも起こりえることを明確に証明した．
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
本研究開始当初に発見したイオン感応性は，ナノレーザの発光強度が表面電荷に応じて変化するという現象であった．一方で，これが波長のシフトに関与することを決定づけ，その原理を解明することが本研究の重要な課題であった．本年度の研究では，波長シフトもイオン感応性と明確に関連性を有することを，電気化学測定とゼータ電位測定から証明した．加えて，本研究が主な目標とする超高感度の抗原抗体反応検出において，高濃度の抗体を修飾した際には波長シフトは0.2nm程度にとどまるのに対して，これより10桁以上も低濃度の抗原を導入し，抗原抗体反応を起こさせたときには，1nm以上という大きな波長シフトが捉えられた．あるいは，これらの抗原抗体反応に用いるタンパク質と比較して一桁以上も分子量が小さいDNAを物理吸着させたときにも，大きな波長シフトが見られた．抗原抗体反応では，もともとタンパク質がもつ分極が反応に伴う電荷移動によって大きく変化すると考えられており，これがイオン感応性を誘発したと考えられる．またDNAは水中で強く負に帯電していることが知られ，これも同様のイオン感応性にもとづく波長シフトを生んだと思われる．以上は，今後のセンシング機構の解明と安定化に向けて，大きな前進といえる．本年度はこれに関する正論文を米国光学会OSAの論文誌Optics Expressに報告済みであり，おおむね順調に研究が進捗していると考えている．
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| 今後の研究の推進方策 |
ナノレーザを製作した後には，溶液中の測定時の化学反応から表面を保護するための酸化膜を形成する．これには原子層堆積装置を用いるが，本年度前半期，この装置にトラブルが発生し，一時，ナノレーザを完成させることができない状況となった．そのため，上記の実験は，作りだめておいたナノレーザチップを用いて実施した．当初計画では，様々なナノレーザ構造を製作し，その表面状態を観測するレーザ顕微鏡を導入する予定であったが，そのような状況から，装置の選定が遅れ，本年度の研究費の一部を次年度に繰り越すことになった．次年度，その購入，ならびに装置の修理を完了し，従来と比べてイオン感応性の増強を狙った小円孔蜂の巣構造の製作に成功，実際に大きなイオン感応性を観測するに至っている．次年度はこの構造によるセンシングの高性能化を目指す．さらにナノレーザやこのような新たな構造のレーザを電気化学回路に組み込み，電気的に制御することを目指したい．イオン感応性を起源とするのであれば，このような電気制御が可能になるはずで，原理の探求を深化させると同時に，高性能化，安定化の手法としても有効に機能することを期待している．
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