| 研究課題/領域番号 |
16H06334
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| 研究機関 | 横浜国立大学 |
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研究代表者 |
馬場 俊彦 横浜国立大学, 大学院工学研究院, 教授 (50202271)
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| 研究分担者 |
西島 喜明 横浜国立大学, 大学院工学研究院, 准教授 (60581452)
福田 淳二 横浜国立大学, 大学院工学研究院, 教授 (80431675)
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| 研究期間 (年度) |
2016-05-31 – 2021-03-31
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| キーワード | フォトニック結晶 / ナノレーザ / バイオセンサ / バイオマーカー / 電気化学回路 |
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| 研究実績の概要 |
ナノレーザバイオセンサは，低濃度のタンパク質に対しては発振波長が応答し，高濃度のタンパク質に対しては発振強度と発振波長が応答する．昨年度，前者は電気的ポテンシャルに捕獲されたキャリアによるプラズマ効果，後者は同ポテンシャルによる表面再結合と物質堆積による屈折率効果が起源となっていると考察した．これを確認するため，本年度はスクリーンプリントセルを用いて，ナノレーザを含む電気化学回路を構成し，バイアス電圧を掛けた状態での発振特性を調査した．その結果，まず，バイアス電圧によって発光強度と発振波長が制御できることを見出した．あらゆる半導体レーザにおいて，電気化学回路により発振特性が制御できることを示したのはこれが初めてである．また，発光強度と発振波長が変化するバイアス領域が異なることも見出した．電気化学測定し，標準電極で校正したフラットバンド電位と自然電位の考察から，発光強度は逆バイアス領域で，発振波長は順バイアス領域で変化することがわかった．これより，低濃度領域の波長シフトの要因として，プラズマ効果に加え，電気二重層に掛かる電界による水のポッケルス効果があり得ることがわかった．実際，バイアス電圧を掛けながら極低濃度のPSAタンパク質の抗原抗体反応の検出を試みたところ，順バイアスを掛けたときの方が明らかに波長シフトが大きくなり，しかも10aMという極低濃度から，濃度に対応して増加する波長シフトが安定して確認できるようになった．つまりこれまで想像していたしきい値的な波長シフトではなく，濃度を定量化できる検量線を得ることが可能な波長シフトの可能性が高まった．本年度はさらに保護膜として用いてきた酸化ジルコニウム薄膜に低温原子層堆積を導入したところ，発振特性を安定化させることにも成功し，今後のナノレーザセンサの安定化の見通しが得られた．
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
1: 当初の計画以上に進展している
理由
ナノレーザを電気化学回路に取り込むというアイデアを当初計画の中に盛り込んでいたものの，本年度の研究ではこれが思いのほか成功し，スクリーンプリントセルを利用することで簡単にこれを導入することができ，これによって印加したバイアスにより，ナノレーザの発振特性を制御できること，発光強度と発振波長の変化の原理が異なること，超高感度バイオセンシングが安定化できること，そのまま定量評価が可能になりそうなことなど，様々な効能が実現できた．これは本研究の大きな進展である．現在，このスクリーンプリントセルは微小流路との融合ができないため，手動で液を滴下しているが，現在，新たな電気化学セルを製作中であり，これが完成すれば，既に導入済みの分注システムと組み合わせ，全自動でバイオマーカーの超高感度定量システムが完成すれば，本研究の目標に大きく前進できると考えられる．またセンシング中の保護膜として利用する酸化ジルコニウムを堆積させると，半導体表面準位の増加と思われる発振特性が起こることが当初より問題となっていた．本年度，上記のように低温堆積を試した結果，発振特性が大きく改善された．それと同時に，発光強度に関する感度は低下した．これは，発光強度を用いるセンシングにとっては不利となるが，発光強度と発振波長とでは感度の起源が異なることがわかったので，発振波長の感度については，むしろセンシングが安定化したという好ましい特性のみが得られたと考えられる．加えて，計算のみではあるが，当初予定になかった機械学習によるナノレーザ構造の最適化を試みたところ，これまでの理論値を一桁上回る水中Q値10万以上の共振器構造が見いだされた．これはナノレーザの発振特性安定化にさらに有効に働くと考えられるため，今後，加えて検証していく．
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| 今後の研究の推進方策 |
ナノレーザの発光強度と発振波長に見られるイオン感応性の感度の解明がかなり進んでいるので，上記の超高感度による定量測定の実験結果を蓄積し，検量線が得られるかどうかを検証する．また，高感度CCDカメラとそれを搭載できる光学系を導入し，あらたに一分子蛍光の観測を可能にする．これをナノレーザの実験と併用すれば，蛍光標識した超低濃度バイオマーカーが実際にナノレーザに吸着する瞬間にナノレーザの反応が起こる様子を確実に捉えることができ，上記の解明がさらに進むと共に，バイオマーカーセンサーとして安定化をさらに確固としてものにできると考えられる．ここまでできれば，本研究の物理的探究はおよそ完了したと思われ，最終的にバイオマーカーセンシングシステムを完成させる作業に移行できると考えている．それに向けた機械学習による高Q値構造の検証，低温保護膜の堆積など，ナノレーザの製作に関わる条件を再度，掘り下げると共に，センシングデバイスの簡易モジュール化，周辺機器の自動化を進める．
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