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2018 年度 実績報告書

固体電気化学プロセスから発現する新しいエネルギーおよび情報変換

研究課題

研究課題/領域番号 16H06353
研究機関名古屋大学

研究代表者

阿波賀 邦夫  名古屋大学, 理学研究科, 教授 (10202772)

研究分担者 原田 潤  北海道大学, 理学研究院, 准教授 (00313172)
吉川 浩史  関西学院大学, 理工学部, 准教授 (60397453)
横川 大輔  名古屋大学, 理学研究科(WPI), 特任准教授 (90624239)
研究期間 (年度) 2016-05-31 – 2021-03-31
キーワード固体電気化学 / 分子物性化学 / 2次電池 / 有機エレクトロニクス
研究実績の概要

固体電気化学プロセスを利用した新しいエネルギー変換や情報変換の方法論の確立、さらには新物質開発を目指している。分子性材料を用いた高エネルギー・高パワー密度の分子性2次電池を実現するとともに、界面電気2重層を利用した有機エレクトロニクスを発展させる。さらに固体電気化学プロセスを利用して新しい分子性の機能性物質を作製し、分子物性科学と固体電気化学にWin-Winの関係を構築する。
(研究A:分子物性科学と固体電気化学の双方型研究)においては、これまでの研究により、MOFやCOFに対するレドックス活性の付与や、硫黄とのグラフト化からのLiS電池への応用は、期待通りの成果を上げることができた。しなしながら、さらなる性能向上のためにはMOFやCOFの低電気伝導性が克服すべき問題点として浮上した。今年度はこれを克服するため、COFと、有機高分子伝導体として知らているPEDOTとのナノハイブリッド化に挑戦した。すなわち、COFの空孔内にPEDOT原料モノマーを浸透させた後に重合させることによって複合材料を得た。これは十分高い電気伝導性をもち、スーパーキャパシターの電極として利用したところ、急速充放電に対しても、極めて大きな容量 (~1000 F/g at 500 A/g)と安定した繰り返し特性(>10,000回)が得られた。
(研究B:有機エレクトロニクスへの展開)および(研究C:固体電気化学operando計測と理論の発展)においては、一切大気暴露することなく、高真空下で2層薄膜トランジスタをつくりながら、その特性を in-situ でリアルタイム計測できる装置を立ち上げた。この装置を利用して、有機アクセプターであるF16CuPc薄膜上に有機ドナーである CuPcの薄膜をゆっくりと蒸着し、両極性チャネル形成プロセスを追跡することに成功した。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

1: 当初の計画以上に進展している

理由

研究Aの研究項目「(i) MOF/COFや分子性物質を用いた固体電気化学の創出」においては、計画調書に記載した、MOFやCOFに対するレドックス活性の付与や、硫黄とのグラフト化からのLiS電池への応用において期待通りの成果を上げることができた。また、MOF/COFの低電気伝導性が更なる性能向上に対して問題点として浮上したので、これを克服するため、COFとPEDOTとのハイブリッド化に挑戦し、期待以上の成果を得ることができた。研究項目「(ii) 固体電気化学バレンス制御に基づく新規物性の開拓」においては、この研究項目の入り口にある成果として、スピンフラストレーションを含む3次元Hyper Kagome 格子を発見し、スピン液体状態を結論した。現在、この系も含め、様々な物質に固体電気化学反応下のoperando磁気測定を展開するに至った。

研究Bの研究項目「(i) 分極型光電セルの開発」においては、様々な物質の組み合わせによるMISM光電セルの発展を提案した。その後、high-κとlow-κ絶縁体から構成される非対称MISIM構造を発案し、本研究申請ヒアリングにおいて提案した。本研究ではMISIMセルの研究に集中することによって、市販の高速フォトダイオードに迫る高効率高速応答を実現することができた。さらに今年度、MISIM構造においては、S層における再結合が律速段階となることを突き止めた(論文投稿中)。研究項目「(ii) 電気二重層トランジスタの発展」においては、イオン液体ゲル作製し、上記の分極型光電セルや電気二重層トランジスに応用できることを確認した。一般に、電気二重層トランジス構造の伝達特性にはヒステリシスが現れる欠点があるが、これを逆手に取り、メモリー効果として利用する研究も進めている。

今後の研究の推進方策

多くの項目で研究は順調に推移している。COF/MOFの高電気伝導化など、計画調書作成後に得たアイデアや、研究進行とともに浮上して問題点を克服する過程で、本研究の趣旨に添いながらも、計画調書の内容を越える新たな成果が得られた。今後2年間の研究継続によって、すべての研究項目の達成度を計画の100%に近づけるとともに、最終的には予定以上の成果を獲得したい。

基礎研究という視点からは十分に当初目標をクリアしたと自負している。当初より目標としている分子性2次電池の研究にせよ、分極電流を利用した光電変換にせよ、実用レベルの特性を追い求めたい。

  • 研究成果

    (20件)

すべて 2019 2018 その他

すべて 国際共同研究 (3件) 雑誌論文 (9件) (うち国際共著 7件、 査読あり 9件) 学会発表 (5件) (うち国際学会 3件、 招待講演 5件) 備考 (1件) 産業財産権 (2件)

  • [国際共同研究] エジンバラ大学/Imperial College London(英国)

    • 国名
      英国
    • 外国機関名
      エジンバラ大学/Imperial College London
  • [国際共同研究] 北京大学/East China Normal University(中国)

    • 国名
      中国
    • 外国機関名
      北京大学/East China Normal University
  • [国際共同研究] Seoul National University/The Catholic University of Korea(韓国)

    • 国名
      韓国
    • 外国機関名
      Seoul National University/The Catholic University of Korea
  • [雑誌論文] Nanopore-induced host-guest charge transfer phenomena in a metal-organic framework2018

    • 著者名/発表者名
      Yamamoto S.、Pirillo J.、Hijikata Y.、Zhang Z.、Awaga K.
    • 雑誌名

      Chemical Science

      巻: 9 ページ: 3282~3289

    • DOI

      10.1039/C7SC05390H

    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Influence of Air Exposure on Photocarrier Generation in Amorphous and Phase II Thin Films of Titanyl Phthalocyanine2018

    • 著者名/発表者名
      Eguchi Keitaro、Imai Yoshiaki、Matsushita Michio M.、Awaga Kunio
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry C

      巻: 122 ページ: 7731~7736

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.8b00290

    • 査読あり
  • [雑誌論文] An exotic band structure of a supramolecular honeycomb lattice formed by a pancake π-π interaction between triradical trianions of triptycene tribenzoquinone2018

    • 著者名/発表者名
      Shuku Yoshiaki、Mizuno Asato、Ushiroguchi Ryo、Hyun Chang Seok、Ryu Young Jun、An Byeong-Kwan、Kwon Ji Eon、Park Soo Young、Tsuchiizu Masahisa、Awaga Kunio
    • 雑誌名

      Chemical Communications

      巻: 54 ページ: 3815~3818

    • DOI

      10.1039/C8CC00753E

    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Inter-molecule interaction for magnetic property of vanadyl tetrakis(thiadiazole) porphyrazine film on Au(111)2018

    • 著者名/発表者名
      Hou Jie、Wang Yu、Eguchi Keitaro、Nanjo Chihiro、Takaoka Tsuyoshi、Sainoo Yasuyuki、Awaga Kunio、Komeda Tadahiro
    • 雑誌名

      Applied Surface Science

      巻: 440 ページ: 16~19

    • DOI

      10.1016/j.apsusc.2018.01.001

    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Multifunctional Dithiadiazolyl Radicals: Fluorescence, Electroluminescence, and Photoconducting Behavior in Pyren-1′-yl-dithiadiazolyl2018

    • 著者名/発表者名
      Beldjoudi Yassine、Nascimento Mitchell A.、Cho Yong Joo、Yu Hyeonghwa、Aziz Hany、Tonouchi Daiki、Eguchi Keitaro、Matsushita Michio M.、Awaga Kunio、Osorio-Roman Igor、Constantinides Christos P.、Rawson Jeremy M.
    • 雑誌名

      Journal of the American Chemical Society

      巻: 140 ページ: 6260~6270

    • DOI

      10.1021/jacs.7b12592

    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Structural and Electronic Effects Due to Fluorine Atoms on Dibenzotetraaza-Annulenes Complexes2018

    • 著者名/発表者名
      Pilia Luca、Shuku Yoshiaki、Dalgleish Simon、Awaga Kunio、Robertson Neil
    • 雑誌名

      ACS Omega

      巻: 3 ページ: 10074~10083

    • DOI

      10.1021/acsomega.8b01442

    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] 3D molecular network and magnetic ordering, formed by multi-dentate magnetic couplers, bis(benzene)chromium(i) and [1,2,5]thiadiazolo[3,4-c][1,2,5]thiadiazolidyl2018

    • 著者名/発表者名
      Shuku Yoshiaki、Hirai Yuta、Semenov Nikolay A.、Kadilenko Evgeny、Gritsan Nina P.、Zibarev Andrey V.、Rakitin Oleg A.、Awaga Kunio
    • 雑誌名

      Dalton Transactions

      巻: 47 ページ: 9897~9902

    • DOI

      10.1039/C8DT02214C

    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Towards high-bandwidth organic photodetection based on pure active layer polarization2018

    • 著者名/発表者名
      Reissig Louisa、Dalgleish Simon、Awaga Kunio
    • 雑誌名

      Scientific Reports

      巻: 8 ページ: 15415

    • DOI

      10.1038/s41598-018-33822-z

    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] In Situ Real-Time Measurements for Ambipolar Channel Formation Processes in Organic Double-Layer Field-Effect Transistors of CuPc and F16CuPc2018

    • 著者名/発表者名
      Eguchi Keitaro、Matsushita Michio M.、Awaga Kunio
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry C

      巻: 122 ページ: 26054~26060

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.8b08744

    • 査読あり
  • [学会発表] Template Effects on Porphyrazine Thin Films toward Application to Organic Electronics2018

    • 著者名/発表者名
      K. Awaga, C. Nanjo and K. Eguchi
    • 学会等名
      ICPP-10,
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Spin Liquid States in Spin-Frustrated Systems of Organic Radicals2018

    • 著者名/発表者名
      K. Awaga
    • 学会等名
      ICM2018
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Multi-dimensional magnetic systems formed by polyhedral π-conjugated radicals2018

    • 著者名/発表者名
      K. Awaga
    • 学会等名
      ICCC2018
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] 分極電流を利用した有機光電変換2018

    • 著者名/発表者名
      阿波賀 邦夫
    • 学会等名
      第22回VBLシンポジウム
    • 招待講演
  • [学会発表] 有機エレクトロニクスの基礎から最先端まで2018

    • 著者名/発表者名
      阿波賀 邦夫
    • 学会等名
      有機固体若手の会 2018秋の学校
    • 招待講演
  • [備考] 物性化学研究室

    • URL

      http://advmat.chem.nagoya-u.ac.jp/

  • [産業財産権] 炭素材料の製造方法、電極の製造方法、電極、及び電気化学デバイス2019

    • 発明者名
      阿波賀邦夫, 張中岳, Yang Wu, Dongwan Yan
    • 権利者名
      阿波賀邦夫, 張中岳, Yang Wu, Dongwan Yan
    • 産業財産権種類
      特許
    • 産業財産権番号
      2019-035188
  • [産業財産権] ハイブリッド材料の製造方法、ハイブリッド材料、電極の製造方法、電極、及び電気化学デバイス2018

    • 発明者名
      阿波賀邦夫, 張中岳, Yang Wu
    • 権利者名
      阿波賀邦夫, 張中岳, Yang Wu
    • 産業財産権種類
      特許
    • 産業財産権番号
      2018-166553

URL: 

公開日: 2019-12-27  

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