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2018 年度 実績報告書

超臨界フルイディックセラミクスによるサーマルマネージメント材料創製

研究課題

研究課題/領域番号 16H06367
研究機関東北大学

研究代表者

阿尻 雅文  東北大学, 材料科学高等研究所, 教授 (60182995)

研究分担者 高見 誠一  名古屋大学, 工学研究科, 教授 (40311550)
笘居 高明  東北大学, 多元物質科学研究所, 准教授 (80583351)
横 哲  東北大学, 材料科学高等研究所, 助教 (80807339)
研究期間 (年度) 2016-05-31 – 2021-03-31
キーワード薄膜・微粒子形成操作 / 粉流体操作 / 高分子成形加工操作
研究実績の概要

本研究では、超臨界水熱法で合成した有機修飾ナノ粒子を利用した、超高濃度セラミクスナノ粒子分散体、“フルイディックセラミクス”を設計する合理的材料設計基盤の構築を目的とする。本年度の研究においては主に、ナノ粒子の分散凝集予測に関する新たな提案と、無機材料コーティングによる表面物性制御のためのコアーシェル型金属酸化物ナノ粒子合成プロセスの設計手法の構築を行った。
1)有機修飾ナノ粒子の分散凝集予測について、溶解度パラメータの利用が工学的に有効が方策であることはすでに示したが、本年度の研究において、様々な酸化物ナノ粒子の有機修飾を行い、溶媒への分散性を評価したところ、溶媒と直接接触する有機修飾分子だけでなく、酸化物ナノ粒子コアも分散性に影響を与えることが示唆された。そこで、酸化物ナノ粒子コアの凝集エネルギー、体積と表面有機修飾分子の凝集エネルギー、体積の双方を加味した、有機修飾ナノ粒子の溶解度パラメータ導出法を提案した。
また、溶解度パラメータに加えて、溶媒分子サイズも有機修飾ナノ粒子の分散性に影響を与えることを実験的に明らかとし、表面有機修飾層に取り込まれた溶媒分子も有機修飾ナノ粒子の分散性に影響を与えることを示唆した。さらに、その考えに基づく有機修飾ナノ粒子の分散性改善法を提案、実証できた。
2)粒子表面の特性を制御する手法として異種セラミックス材料の水熱コーティングの体系化を行った。モデル物質としてニッケル粒子コアを用いて、酸化チタンやチタン酸バリウムなどのセラミックス材料により表面をコーティングする手法開発を行った。水熱環境の温度および原料濃度を大きく変化させることにより、過飽和度を制御し、さらにコア粒子の濃度を変えることで、不均一反応が支配的になり、コア粒子表面で選択的にセラミックス層が生成する条件を明らかにした。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

始めに設定した1)ナノ素材設計手法の確立、2)分散凝集(相平衡)推算法(設計)の確立、3)凝集(相分離)構造の評価法(規則構造抽出)の開発、4)革新的「熱制御」材料創製、に関する研究を順調に遂行している。
1)ナノ素材設計手法の確立においては、すでに超臨界反応の高精度解析や修飾鎖の直接観察を達成しており、有機修飾が無機ナノ粒子そのものの材料特性に与える影響に関しても評価が進められている。加えて、無機材料コーティングによる表面物性制御にも展開していることから、当初の計画以上に進展していると判断される。
2)分散凝集推算法の確立においては、従来分子の溶解に用いられてきた関係式や溶解度パラメータに基づく方法論を、粒子を分子と見立てることでナノ粒子-溶媒系の分散挙動に対して適応できることを示すとともに、有機修飾ナノ粒子の溶解度パラメータ導出モデルや、表面有機修飾層の溶媒分子取り込み基づく新たな有機修飾ナノ粒子の分散性改善法を提案できている。計画通りに化工熱力学に基づくナノ粒子系相平衡の推算基盤が形成されつつある。
3)凝集構造の評価法の開発においては、ナノ粒子の凝集構造と流動性の相関を実験的に明らかとし、計算科学(SNAP-DEM)によるその表現にも成功している。さらに分散凝集挙動が粘度に及ぼす影響を評価するための数学的表現基盤も整えられた。当初の計画以上に進展していると判断される。
4)革新的「熱制御」材料創製に関しては、計画通りに上記の設計基盤を元に熱伝導材料であるBNの高効率有機修飾を実現している。さらにコンビナトリアル連続式超臨界水熱合成装置による高速材料探索基盤も確立できており、今後熱制御材料創製が加速することが期待される。

今後の研究の推進方策

1)ナノ素材設計手法の確立:計算化学と実験の双方から、有機修飾機構を解明することで有機修飾を自在設計(制御)する基盤を確立する。
2)分散凝集(相平衡)推算法(設計)の確立:化工熱力学に基づくナノ粒子系相平衡の推算基盤を確立し、さらに、上記有機修飾設計と連動させ、任意溶媒への分散を可能とする有機修飾ナノ粒子の合成プロセス設計指針を構築する。
3)凝集(相分離)構造の評価法(規則構造抽出)の開発:ナノ粒子を擬似分子と捉える新科学の視点から、拡散係数、熱伝導度、粘度等の諸物性にナノ粒子の分子性が与える影響を実験的に評価する。さらに計算による粘性起源解析を行い、均相系での流動性の機構解明を図る。
4)革新的「熱制御」材料創製:高分子内ナノ粒子分散・凝集構造による機能発現を体系化し、目的とする熱遮蔽、熱伝導材料の構造最適化を行う。
以上によりフルイディックセラミクスの生成原理の解明し、その設計法を確立する。それに基づき、流動性と熱制御機能とを同時達成する高性能「熱制御」材料を創製する。

  • 研究成果

    (19件)

すべて 2019 2018

すべて 雑誌論文 (10件) (うち国際共著 2件、 査読あり 10件、 オープンアクセス 9件) 学会発表 (9件) (うち国際学会 8件、 招待講演 9件)

  • [雑誌論文] Supercritical hydrothermal synthesis of highly crystalline lanthanum zirconate nanoparticles2019

    • 著者名/発表者名
      Daisuke Hojo, Hiroaki Ohara, Tsutomu Aida, Gimyeong Seong, Nobuaki Aoki, Seiichi Takami, Tadafumi Adschiri
    • 雑誌名

      The Journal of Supercritical Fluids

      巻: 143 ページ: 134-138

    • DOI

      10.1016/j.supflu.2018.07.004

    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Numerical simulations of dispersion and aggregation behavior of surface-modified nanoparticles under shear flow2019

    • 著者名/発表者名
      Shin Usune, Masaki Kubo, Takao Tsukada, Osamu Koike, Rei Tatsumi, Masahiro Fujita, Seiichi Takami, Tadafumi Adschiri
    • 雑誌名

      Powder Technology

      巻: 343 ページ: 113-121

    • DOI

      10.1016/j.powtec.2018.10.057

    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Supercritical fluids for nanotechnology2018

    • 著者名/発表者名
      Tadafumi Adschiri, Akira Yoko
    • 雑誌名

      Journal of Supercritical Fluids

      巻: 134 ページ: 167-175

    • DOI

      10.1016/j.supflu.2017.12.033

    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] X-ray detection properties of plastic scintillators containing surface-modified Bi2O3 nanoparticles2018

    • 著者名/発表者名
      Fumiyuki Hiyama, Takio Noguchi, Masanori Koshimizu, Shunji Kishimoto, Rie Haruki, Fumihiko Nishikido, Yutaka Fujimoto, Tsutomu Aida, Seiichi Takami, Tadafumi Adschiri
    • 雑誌名

      Japanese Journal of Applied Physics

      巻: 57 ページ: 052203

    • DOI

      10.7567/JJAP.57.052203

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Crack Formation in Polymer Nanocomposite Thin Films Containing Surface-Modified Nanoparticles during Solution Casting2018

    • 著者名/発表者名
      Naoto Kobayashi, Shinji Sakai, Yudai Sasaki, Masaki Kubo, Takao Tsukada, Ken-ichi Sugioka, Seiichi Takami, Tadafumi Adschiri
    • 雑誌名

      Journal of Chemical Engineering of Japan

      巻: 51 ページ: 460-468

    • DOI

      10.1252/jcej.17we323

    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Formation of La-based perovskite compounds in supercritical water2018

    • 著者名/発表者名
      Yoshiyuki Abe, Iwao Satou, Tsutomu Aida, Tadafumi Adschiri
    • 雑誌名

      Ceramics International

      巻: 44 ページ: 12996-13003

    • DOI

      10.1016/j.ceramint.2018.04.117

    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Numerical Simulation of Dispersion and Aggregation Behavior of Surface-modified Nanoparticles in Organic Solvents2018

    • 著者名/発表者名
      Usune Shin, Munehiro Ando, Masaki Kubo, Takao Tsukada, Ken-Ichi Sugioka, OsamuKoike, Rei Tatsumi, Masahiro Fujita, Takami Seiichi, Tadafumi Adschiri
    • 雑誌名

      Journal of Chemial Engineering of Japan

      巻: 51 ページ: 492-500

    • DOI

      10.1252/jcej.17we197

    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Atomic-Scale Valence State Distribution inside Ultrafine CeO2 Nanocubes and Its Size Dependence2018

    • 著者名/発表者名
      Xiaodong Hao, Akira Yoko, Chunlin Chen, Kazutoshi Inoue, Saito Mitsuhiro, Gimyeong Seong, Seiichi Takami, Tadafumi Adschiri, Yuichi Ikuhara
    • 雑誌名

      SMALL

      巻: 14 ページ: 1802915

    • DOI

      10.1002/smll.201802915

    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Direct Imaging for Single Molecular Chain of Surfactant on CeO2 Nanocrystals2018

    • 著者名/発表者名
      Xiaodong Hao, Chunlin Chen, Mitsuhiro Saito, Deqiang Yin, Kazutoshi Inoue, Seiichi Takami,Tadafumi Adschiri, Yuichi Ikuhara
    • 雑誌名

      SMALL

      巻: 14 ページ: 1801093

    • DOI

      10.1002/smll.201801093

    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] 急冷ロール法を用いたアモルファス金属箔作製過程におけるロール構成銅元素の微小取り込み2018

    • 著者名/発表者名
      横山 明典,髙見 誠一,小宮山 宏
    • 雑誌名

      化学工学論文集

      巻: 44 ページ: 217 - 219

    • DOI

      10.1252/kakoronbunshu.44.217

    • 査読あり / オープンアクセス
  • [学会発表] Continuous production of nanoparticles by supercritical hydrothermal synthesis. -Energy Materials, Catalysis, Hybrid Materials-2018

    • 著者名/発表者名
      Tadafumi Adschiri
    • 学会等名
      Energy, Materials, and Nanotechnology (EMN) 2018
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Supercritical Fluids for Nanotechnology2018

    • 著者名/発表者名
      Tadafumi Adschiri
    • 学会等名
      the 12th International Symposium on Supercritical Fluids (ISSF 2018)
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Chemical Reaction Engineering for Supercritical Hydrothermal Synthesis Process2018

    • 著者名/発表者名
      Tadafumi Adschiri
    • 学会等名
      German Annual Meeting of Reaction Engineering
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Chemical Engineering Approach for Nano Materials -Supercritical Process for Nano catalyst, Hybrid Materials and Nano Ink-2018

    • 著者名/発表者名
      Tadafumi Adschiri
    • 学会等名
      ACHEMA Congress 2018
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Hydrothermal Reforming using CeO2 Nanocatalyst Synthesized2018

    • 著者名/発表者名
      Tadafumi Adschiri
    • 学会等名
      3rd Global Congress & Expo on Materials Scince & Engineering
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Supercritical Fluids for Nanotechnology2018

    • 著者名/発表者名
      Tadafumi Adschiri
    • 学会等名
      The international Solvothermal and Hydrothermal Association Conference (ISHA2018)
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Hydrothermal synthesis of organic-modified metal oxide nanocrystals2018

    • 著者名/発表者名
      S. Takami
    • 学会等名
      13th Korea-Japan Symposium on Materials and Interfaces
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] 表面修飾酸化物ナノ結晶の水熱合成と応用、合成過程の解明2018

    • 著者名/発表者名
      髙見 誠一
    • 学会等名
      日本セラミックス協会 第31回秋季シンポジウム
    • 招待講演
  • [学会発表] Hydrothermal Synthesis of Organic-modified Metal Oxide Nanocrystals2018

    • 著者名/発表者名
      S. Takami
    • 学会等名
      12th International Conference on Ceramic Materials and Components for Energy and Environmental Applications
    • 国際学会 / 招待講演

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公開日: 2021-01-27  

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