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2016 年度 実績報告書

高亜鉛含有新規ゼオライトの合成と多価イオン交換触媒としての応用

研究課題

研究課題/領域番号 16H06726
研究機関東京大学

研究代表者

伊與木 健太  東京大学, 大学院工学系研究科(工学部), 特任助教 (50782174)

研究期間 (年度) 2016-08-26 – 2018-03-31
キーワードゼオライト / ジンコシリケート / 水熱合成 / 種結晶添加法 / イオン交換 / 多価イオン / 触媒
研究実績の概要

ゼオライトは結晶性の多孔質アルミノシリケートおよび、メタロシリケートである。中でも本研究において着目してる亜鉛含有ゼオライト(ジンコシリケートゼオライト)は、亜鉛原子がケイ素原子と置換することにより、亜鉛1原子あたり2価の負電荷が誘起され、1原子あたり1電荷であるアルミノシリケートなどと比較して、多価のカチオンを安定化する機能に優れていると考えられる。しかしながら、ジンコシリケートゼオライトの報告例は少なく、合成は困難であると言える。
本研究では、ジンコシリケートゼオライト合成について、より高亜鉛含有であり、高いイオン交換容量を有するものを高効率に合成すべく、検討を行っている。本年度の研究においては、*BEA型、MOR型といった構造のゼオライトについて、既報を大きく上回るイオン交換容量を有するジンコシリケートゼオライトの合成に成功している。
合成法のキーポイントとなるのは、種結晶添加法と、原料調整法であり、種結晶を添加することによりゼオライトを合成可能な原料組成を大きく広げ、これまで用いられてこなかったような反応混合物組成の利用を可能としていること、原料をあらかじめ沈殿法などにより均一に亜鉛が分散した状態とすることで酸化亜鉛などの生成を防いでいることなどが挙げられる。
得られたゼオライトは、ニッケルイオンや銅イオンといった触媒活性点として近年特に注目を集めている2価金属イオンを導入することにより活性評価を行っている。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

亜鉛含有ゼオライトの合成に関して、既報と比較して大きな利点がある種々の手法を確立しつつあり、これらについて幾つかの指針が得られてきている。得られているゼオライト構造は多次元細孔、大細孔といった特徴から大変有用であると考えられており、今後の触媒評価結果も期待できる。以上から、順調に進展していると判断した。

今後の研究の推進方策

今後は、今回得られた知見、合成法を活かし、異なる骨格構造への展開や、新規骨格構造の合成へと発展させる。展開する骨格構造として、複数の異なる細孔径を同時に有しているゼオライト(マルチポアゼオライト)が近年注目を集め、応用が期待されている。中でもMSE骨格は、これまで本研究で対象としてきた*BEA型ゼオライトと構造が類似しており、実現可能性が高いと期待している。

  • 研究成果

    (5件)

すべて 2017 2016

すべて 学会発表 (5件) (うち国際学会 2件)

  • [学会発表] 共沈法均一ゲルを用いたジンコアルミノシリケートゼオライトのOSDA-free合成2017

    • 著者名/発表者名
      小池 夏萌・Chaikittisilp Watcharop・伊與木 健太・Shanmugam Palani Elangovan・板橋 慶治・大久保 達也
    • 学会等名
      化学工学会 第82年会
    • 発表場所
      東京都江戸川区 タワーホール船堀
    • 年月日
      2017-03-06 – 2017-03-08
  • [学会発表] Seed-Directed Synthesis of Zincoaluminosilicate *BEA-type Zeolites with Higher Yields and Broader Chemical Compositions from Mechanochemically Pretreated Reactants2017

    • 著者名/発表者名
      Kenta Iyoki, Sye Hoe Keoh, Watcharop Chaikittisilp, Keiji Itabashi, Toru Wakihara Tatsuya Okubo
    • 学会等名
      The 3rd Euro-Asia Zeolite Conference
    • 発表場所
      Westin Resort, Nusadua, Bali, Indonesia
    • 年月日
      2017-01-22 – 2017-01-25
    • 国際学会
  • [学会発表] Seed-directed, OSDA-free synthesis of zincoaluminosilicate mordenite2017

    • 著者名/発表者名
      Natsume Koike, Watcharop Chaikittisilp, Kenta Iyoki, Shanmugam P. Elangovan, Keiji Itabashi, Tatsuya Okubo
    • 学会等名
      The 3rd Euro-Asia Zeolite Conference
    • 発表場所
      Westin Resort, Nusadua, Bali, Indonesia
    • 年月日
      2017-01-22 – 2017-01-25
    • 国際学会
  • [学会発表] 低コスト化・低環境負荷化を目指したゼオライト合成法: OSDAフリー法、置換法およびリサイクル法2016

    • 著者名/発表者名
      伊與木健太・板橋慶治・ Yuriy Roman-Leshkov・大久保達也
    • 学会等名
      第32回ゼオライト研究発表会
    • 発表場所
      東京都江戸川区 タワーホール船堀
    • 年月日
      2016-12-01 – 2016-12-02
  • [学会発表] 亜鉛含有MOR型ゼオライトのOSDA-free合成2016

    • 著者名/発表者名
      小池夏萌・Watcharop Chaikittisilp・ 伊與木健太・Shanmugam Palani. Elangovan・ 板橋慶治・大久保 達也
    • 学会等名
      第32回ゼオライト研究発表会
    • 発表場所
      東京都江戸川区 タワーホール船堀
    • 年月日
      2016-12-01 – 2016-12-02

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公開日: 2018-01-16  

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