研究課題
これまでに申請者らは内殻光電子スペクトル線二色性(LD-HAXPES)の観測とイオンモデルに結晶場効果を取り込んだスペクトル計算により、主に立方晶Yb化合物およびCe化合物の希土類4f基底状態対称性の決定に成功したことを報告してきた。この電荷分布対称性は電荷分布の球対称からのずれに起因するため、他の希土類化合物でも観測されうることが期待され、実際に前年度までに正方晶SmCu2Si2のSm 3d5/2内殻光電子スペクトルの線二色性の観測が確認されていたが、Sm3+イオンの4f電子数の数ゆえに4f電荷分布対称性の異方性が小さいことからLD-HAXPESの光電子放出方向による違いが明瞭には観測されず、基底状態決定には至っていなかった。本年度はSmCu2Si2のSm 3d5/2内殻LD-HAXPESの光電子放出角依存性をその違いがより大きく観測されると期待される、c軸から大きくはずした2つの方向で測定し、基底状態の決定に成功した。この結果については現在投稿論文にまとめている。また、Yb化合物の中でも結晶場による4f準位分裂幅が小さいと言われているYbCo2Zn20およびYbIr2Zn20のYb 3d5/2内殻LD-HAXPESの温度変化の測定を行い、基底－励起状態の4f電荷分布対称性を試みた。この結果YbCo2Zn20とYbIr2Zn20のYb 3d5/2内殻LD-HAXPESは測定温度6Kおよび100Kにおいて同じ大きさおよび形状を示したのに対し、測定温度50Kにおいては異なる大きさを示しており、YbCo2Zn20とYbIr2Zn20の4f電荷分布対称性の変化が50K以下において異なることが示唆された。この結果については基底‐励起状態対称性の決定についてさらなる議論を行うべく解析を行っている。
2: おおむね順調に進展している
当初の予定通り、化合物中で純粋3価をとるSm化合物のうち、低温で反強磁性転移を起こす物質である正方晶SmCu2Si2の基底状態の決定に成功した。そもそもSm化合物のSm 3d5/2内殻LD-HAXPESの観測には早い段階で成功していたにも関わらず、基底状態決定へと至っていなかった原因は、Sm3+イオンの4f電子の数ゆえ電荷分布異方性が小さかったためであり、この小さな電荷分布異方性を区別するために必要なLD-HAXPESの光電子放出方向依存性を得られていなかったためである。2つの光電子放出方向におけるLD-HAXPESのピークの位置を比較するというこの問題を解決した手法はSm化合物のみにとどまらず、電荷分布異方性が小さいすべての希土類化合物に適用可能であり、これまで報告されてこなかったc軸周りの4f電荷分布対称性の決定に大いに役立つことが期待される。また、基底‐励起状態の決定にまでは至っていないものの、結晶場による4f準位分裂が比較的小さいYbCo2Zn20とYbIr2Zn20のYb 3d5/2内殻LD-HAXPESの温度変化を試み、2つの化合物のLD-HAXPESの温度変化が異なることが判明し、基底状態のみならず、励起状態の4f電荷分布異方性も取り込んだLD-HAXPESが観測されることを確認した。当初の予定と異なり、これら2つの化合物の4f電荷分布異方性の具体的な違いを議論するまでには至っていないが、大筋の検討をつけることはできている。上記の測定を行うため、ダイヤモンド偏光移送子による偏光度上昇や温度モニタリングシステムの改良も行っており、全体的に見れば概ね順調に研究が進展していると言える。
次年度は、2価と3価のSmイオンが固体中に存在する価数揺動系のSmB6のHAXPES-LDの測定を行い、価数揺動系においてもLDの観測が可能であるか検証する。また、これまでの結晶場理論を取り込んだイオンモデル計算による解析でスペクトルを再現できるか、さらに混成を取り入れる必要があるかを検討するとともにSm3+ 4f基底状態の決定を試みる。また、既に測定済の試料YbB12の不純物模型によるより正確な計算を行うことにより、結晶場分裂における混成の異方性もしくは点電荷ポテンシャルの効果を切り分けることを試みる。加えて遷移金属化合物であるMn酸化物のLD-HAXPESの測定を行い、希土類化合物と同様にLDが観測されるか検証し、LD-HAXPESの新たな可能性を探る。これらの測定と並行して、バックグラウンドが高いためにLD-HAXPESの測定に時間がかかりがちなサンプルの測定を容易にするため、チャネルカット－偏光移送子周辺の真空パスの改良を行い、入射光の強度を上昇させる。
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すべて 雑誌論文 (2件) (うち査読あり 2件) 学会発表 (4件) (うち国際学会 2件) 備考 (1件)
Journal of the Physical Society of Japan
巻: 87 ページ: 033710～033710
https://doi.org/10.7566/JPSJ.87.033710
巻: 86 ページ: 123703～123703
https://doi.org/10.7566/JPSJ.86.123703
http://www.sugalab.mp.es.osaka-u.ac.jp/
