| 研究課題/領域番号 |
16J07685
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| 研究機関 | 東京大学 |
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研究代表者 |
秋吉 一孝 東京大学, 工学系研究科, 特別研究員(DC1)
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| 研究期間 (年度) |
2016-04-22 – 2019-03-31
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| キーワード | プラズモン誘起電荷分離 / 局在表面プラズモン共鳴 / 電子移動 / 酸化チタン / 金ナノ粒子 / 回折カップリング |
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| 研究実績の概要 |
今年度は以下の２つに大別した、局在表面プラズモン共鳴（LSPR）センサの高性能化に取り組んだ。
①金属ナノ粒子を半導体で被覆して作製した電極に対し、電位を印加することで、LSPRに基づく電荷分離（PICS）が起こる波長や効率の電位依存性について検討した。
ITO透明電極基板上に金を5 nm蒸着した後、アニールによりナノ粒子化し、酸化チタンを60 nm被覆して電極を作製した。この電極は661 nmに吸収ピークを示した。銀/塩化銀参照極に対して-0.3 V印加すると、PICSに基づくカソード光電流が得られ、電位を負側にシフトさせると光電流は増大した。光電流のピーク波長は、630 nm（-0.3 V）から660 nm付近（-0.6 V）へレッドシフトした。本系をLSPRセンサに応用する場合、印加電位を負側にシフトさせると、PICS効率が低い長波長域における光電流応答を改善でき、より長波長に共鳴ピークを持つ粒子の利用が期待される。
②金属ナノ粒子を光の波長程度の間隔で周期配列し、粒子のLSPRとアレイ面内の光回折カップリングによるピークとディップを利用した、粒子近傍とバルクの屈折率変化を同時に評価できるセンサの開発を目指した。
金ナノプリズムアレイについて、実験により、ピークとディップの屈折率感度が、同程度の波長位置における金ナノ粒子LSPRの屈折率感度よりも高いことを明らかにした。FDTD計算により、ディップは金属周囲の誘電体層の屈折率を変化させてもシフトせず、バルクの屈折率を変化させた場合のみシフトすることが確認できた。一方、ピークは金属周囲の誘電体層の屈折率を変化させても、バルクの屈折率を変化させてもシフトした。ピークとディップをそれぞれの屈折率に対してプロットした波長の等応答線を得ることで、粒子近傍とバルクの屈折率変化を同時かつ定量的に評価できるセンサとして期待される。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
局在表面プラズモン共鳴センサの高性能化に取り組み、下記の2点について進展があった。(1)金属ナノ粒子から半導体への光誘起電子移動（プラズモン誘起電荷分離）の効率が長波長域では低い問題に対し、ITO透明電極/金ナノ粒子/酸化チタン構造の、プラズモン誘起電荷分離に基づく光カソードの系について、負電位の印加により光電流を改善できることを明らかにした。プラズモンセンサ特性の改善などに応用でき、本研究の主テーマであるバイオセンシングの出力を高める上で重要な知見を得ることができた。(2)金ナノプリズムの周期的なアレイ構造を作製することで、局在表面プラズモン共鳴と光回折の格子面内カップリングによる2つの応答が得られ、それぞれの応答から粒子近傍の屈折率変化と溶液バルクの屈折率変化を同時に評価できることを明らかにした。当初の予定とは少し違う形式ではあるが、複数の応答を同時に得るセンサを構築できた。総合すると研究課題の進捗状況について、おおむね順調に進展していると言える。
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| 今後の研究の推進方策 |
プラズモン誘起電荷分離の電位依存性を利用したセンサについて、より長波長に共鳴ピークを持つような粒子にも適用可能かどうか調査する。また、局在表面プラズモン共鳴と光回折の格子面内カップリングによる応答を利用したセンサについて、高感度化を目指しつつ、プラズモン誘起電荷分離に基づくセンサへの応用を試みる。
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