| 研究課題/領域番号 |
16J08666
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| 研究機関 | 大阪府立大学 |
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研究代表者 |
由淵 想 大阪府立大学, 工学研究科, 特別研究員(DC1)
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| 研究期間 (年度) |
2016-04-22 – 2019-03-31
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| キーワード | 液相合成 / 全固体電池 / 固体電解質 / 硫化物 / リチウム電池 / ナトリウム電池 |
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| 研究実績の概要 |
本研究は、応用に適した作製プロセスの確立を目指し、液相法を用いた高イオン伝導性硫化物系固体電解質の作製と、その際に得られる電解質の前駆溶液・懸濁液を用いることでバルク型全固体電池の高性能化を目指した。
本年度は、ハロゲン化物イオンを2種類用いることで高いリチウムイオン伝導度を有するLi6PS5Cl1-xBrx結晶の液相合成に取り組んだ。その結果、6oC以上ではLi6PS5Cl結晶が、6oC以下ではLi6PS5Cl0.25Br0.75結晶が最も高い導電率を示すことが分かった。特に、Li6PS5Clは室温で6×10-3 S cm-1と液相合成された硫化物系固体電解質の中で最も高い導電率を示した。また、高い導電率の発現と結晶構造の相関を調査するために、リートベルト法を用いた結晶構造解析を行った。その結果、2種類のハロゲン化物イオンを用いることで、イオン伝導における前指数因子と活性化エネルギーのバランスを調整できることを見出した。
加えて、液相法を用いたナトリウムイオン伝導性硫化物系固体電解質の作製に取り組んだ。溶媒として1,2-ジメトキシエタンを用いることで、室温にて10-4 S cm-1以上の高い導電率を示すナトリウムイオン伝導性Na2.9375PS3.9375Cl0.0625電解質が液相合成できることを見出した。また、より汎用的な溶媒として水を用いたNa3SbS4の合成に取り組んだ。その結果、出発原料（Na2S, SbS3, S）からNa3SbS4電解質の合成に成功し、その電解質は液相合成されたナトリウムイオン伝導性硫化物系固体電解質の中で最も高い導電率（10-3 S cm-1以上）を示した。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
1: 当初の計画以上に進展している
理由
本年度は液相合成した硫化物系固体電解質のイオン伝導度の向上に主眼を置き、その合成に取り組んだ。その結果、リチウムイオン伝導体およびナトリウムイオン伝導体の両者において、液相合成された硫化物系固体電解質の中で最も高い10-3 S cm-1以上の導電率を示す固体電解質の液相合成に成功した。特に、リチウムイオン伝導体においては、Li6PS5Clが室温で6×10-3 S cm-1の高い導電率を示すことを見出した。また、ナトリウムイオン伝導体においては、従来の有機溶媒を用いた合成プロセスではなく、水を溶媒に用いた硫化物系固体電解質の新規な合成プロセスの開発にも成功した。その電解質は10-3 S cm-1以上と液相合成されたナトリウムイオン伝導性硫化物系固体電解質の中で最も高い導電率を示した。加えて、その高いイオン伝導度の発現の要因を調査するためにリートベルト解析を行った結果、その結晶構造とイオン伝導度の相関を見出した。よって、本研究は順調に進行していると判断する。
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| 今後の研究の推進方策 |
本年度に引き続き、より高い導電率を示す硫化物系固体電解質の液相合成に取り組む。特に、リートベルト法を用いた結晶構造解析を行い、高い導電率を示す要因や今後の指針を得る予定である。加えて、溶媒の特性が硫化物系固体電解質の液相合成に与える影響について系統的に調査し、液相合成プロセスにおける基礎的な知見を得る予定である。
また、これまでの研究成果をもと、高い導電率のみならず大気安定性・成形性などを兼ね備えた高性能な硫化物系固体電解質の液相合成と、現行の電池よりも高容量・高出力・長寿命・高安全性を有するバルク型全固体電池を開発し、その実用化に向けた指針を得る。
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