| 研究課題/領域番号 |
16J09876
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| 研究機関 | 東京工業大学 |
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研究代表者 |
亀島 晟吾 東京工業大学, 工学院, 特別研究員(DC1)
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| 研究期間 (年度) |
2016-04-22 – 2019-03-31
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| キーワード | 非平衡プラズマ / プラズマ化学 / 多孔質触媒 / 温室効果ガス / 水素 / C1化学 |
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| 研究実績の概要 |
本研究課題では，環境・エネルギー分野で重要なCH4/CO2改質を対象に非平衡プラズマ・触媒ハイブリッド反応を適用し，プラズマが誘起する触媒反応促進メカニズムを解明する。2017年度は，非平衡プラズマと多孔質触媒ペレット外表面の界面における現象に着眼し，非平衡プラズマがもたらす現象を抽出し，反応促進メカニズムの解明を行った。
改質後の触媒ペレット内部の析出炭素分布から，DBDを触媒反応に重畳させることで，活性化されたCO2やH2O（副反応により生成）が触媒ペレット外表面に吸着・蓄積し，極めて酸化性の高いレイヤーを形成していることが示唆された。それにより，活性化されたCH4に限らず，基底状態のCH4までもがレイヤー内で劇的に酸化が進行し，ペレット内部へ拡散するよりも早く反応が完了すると考えられる。
次に，非平衡プラズマ・触媒ハイブリッドにより触媒ペレット外表面に酸化性レイヤーが形成されることを実証した。CO2/N2流中，500°Cにおいて非平衡プラズマを形成することで，触媒ペレット外表面から約20μmの深さまで明確に酸化され，それ以上の深さでは酸化が確認されなかった。熱反応の場合，ペレット全域で酸化が確認されなかった。このことから，非平衡プラズマにより活性化されたCO2が，触媒ペレット外表面の酸化能を向上させていることが確認された。なお，酸化実験では触媒粒子に供給されたCO2を消費する物質は触媒のみであり，そのため触媒が酸化されたが，改質中は触媒ではなくCH4の酸化に消費されるため，改質中に酸化による触媒活性の低下は生じないと考えられる。
この活性種の吸着・蓄積は，電離度が小さく，活性種濃度が低い弱電離プラズマによる反応促進メカニズムの鍵となる重要な知見である。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
1: 当初の計画以上に進展している
理由
CH4/CO2改質中に副反応により析出する炭素は触媒活性を低下させるため，本来その析出は抑制すべき現象である。今年度は，敢えて炭素を析出させ，それを反応のフットプリントとして活用した。その結果，触媒ペレット外表面と細孔内部で生じる反応を分離して評価することに成功し，非平衡プラズマが誘起する現象の抽出を実現した。その結果，弱電離プラズマによる触媒反応促進メカニズムにおいて，重要な知見を見出し成果はすでに著名な国際英文誌に投稿・受理として発表している。以上の理由により，本年度は大きく研究を進展させていると判断できる。
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| 今後の研究の推進方策 |
これまでの研究から，非平衡プラズマを触媒反応に重畳させることで，活性種（CO2，H2O）により触媒の酸化能が向上することが確認された。今後は，その酸化ダイナミクスを詳細に解析する。触媒粒子に供給された吸着酸素種を可視化することで，活性種（CO2，H2O）による触媒粒子への酸素原子の供給促進を確認し，熱反応では実現しえないCH4の酸化パスが非平衡プラズマの重畳により形成されていることを確認する。さらに，それによって基底状態のCH4の酸化までもが促進されることを実証する。最終的に活性種の触媒上への吸着・蓄積が，弱電離プラズマによる触媒反応促進メカニズムの鍵であることを裏付ける。
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