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最近、構造多糖を溶解するイオン液体に注目がされている。異なるイオン液体のセルロースやキチンに対する溶解性を関連づけるために、イオン液体中におけるセルロース・キチン溶解の分子動力学計算を実施した。その結果、イオン液体のカチオンとアニオンが協同的にセルロース・キチンの分子間水素結合を切断する溶解過程を観察した。特に、界面に存在する臭化物イオンがキチン溶解に寄与することが計算によって示唆されたため、微量の臭化物イオン存在下でもキチン溶解性が向上することを実験によって検証した。また、水素結合切断量と実際のセルロース・キチン溶解度が強く相関し、文献情報の無いイオン液体の溶解度を予測した。さらに、多糖材料の高次構造制御に関する体系的な理解を目的として、イオン液体中でのキサンタンガムのダイナミクス挙動や、臭化カルシウム二水和物/メタノール溶液中でのキチン溶解現象について計算化学的手段により解析した。
また、セルロースの結晶構造を3次元分解した分子鎖シートモデルに対して、密度汎関数理論計算を適用した。その結果、天然セルロース繊維について、長年議論されてきた変形特性の要因が、Iα型(110)/Iβ型(100)面の平面状分子鎖シートに由来することを明らかにした。天然型セルロース結晶のアミン処理によって得られるⅢ型結晶構造（100）面由来の孤立分子鎖シートモデルがナノチューブ形態に変化することを以前に観察した。本年度は、シクロヘキサンおよび酢酸エチル中でのセルロースナノチューブ（CelNT）モデルの立体構造安定性を評価した。実験的にセルロース分子鎖をチューブ状に自己組織化させ、CelNT構造を創製することは容易でないと推定されるが、提案したチューブ構築原理は、疎水性表面を持つセルロースの様々なナノ構造体設計へと展開しうるものと期待される。
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