研究課題
最終年度は,まずリン回収に向けて種々のハイドロタルサイト(LDHs)を合成し,特性評価の比較,吸脱着性能の評価,また吸着メカニズムの考察を行うことによって,資源確保と水環境保全・改善の両面の一助となるような知見を得ることを目的として実験を行った。さらに,層間の陰イオンとキレート剤EDTA,DTPAをイオン交換したZn-Al型ハイドロタルサイト系化合物(ZnAl-EDTA, ZnAl-DTPA)を合成し,本研究で創製した吸着剤の水溶液中からのウラン吸着の有用性を検証することを課題とした。吸着実験においては,吸着の最適条件を決定し,吸着挙動を評価した。さらに,脱離実験を行い脱離の最適条件を決定し,再利用性を検討した。また,最適の新規材料を設計するための新たな指針とするため,量子化学計算を行った。その結果,主として以下のことが明らかになった。(1)本研究で合成したLDHsのうち,Mg/(Al+Zr)=3,Al/Zr=1の条件で合成された3金属元素型のMgAlZr-LDHが最も高いリン吸着量を示した。Zrを導入したLDHは,比表面積の増加が確認された。(2)TG-DTAによる熱重量分析の結果,表面や層間の水の蒸発,およびヒドロキシル基や塩化物イオンなどのアニオンの損失に相当するものと考えられる2段階の重量損失と2つの吸熱ピークが観測された。(3)U(Ⅵ)の吸着率は,キレート剤挿入で増加したが,ZnAl-EDTAで最も大きくなることが確認できた。(4)本研究の条件下(pHが7以下)において,pHが大きくなるほど吸着率が大きくなる傾向が見られた。(5)本吸着は,擬二次速度式に従うことがわかった。またこの吸着は,Langmuir model,Freundlich modelともに適合を示した。
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